[보고서]CO2 직접수소화 촉매 및 공정 개발

전기원

보고서 정보

주관연구기관

한국화학연구원
Korea Research Institute of Chemical Technology

연구책임자

전기원

참여연구자

김홍곤 , 곽자훈 , 김지용 , 김재훈

보고서유형

1단계보고서

발행국가

대한민국

언어

한국어

발행년월

2020-01

과제시작연도

2019

주관부처

과학기술정보통신부
Ministry of Science and ICT

등록번호

TRKO202000003781

과제고유번호

1711093638

사업명

기후변화대응기술개발(R&D)

DB 구축일자

2020-07-29

키워드

이산화탄소.재생에너지.파워투리퀴드.수소화.탄화수소.메탄올.CO2.Renewable energy.Power-to-Liquids.Hydrogenation.Hydrocarbons.Methanol.

표 재생에너지 활용에 적합한 고효율 Power-to-X 공정
표 KIST의 CO2로부터 메탄올 합성 공정 모식도
표 KRICT의 천연가스로 및 CO2로부터 메탄올 합성 공정 모식도
표 EN2core 사의 플라즈마 복합 리포밍 시스템
표 국내 원유수입량 및 수입국, 중동의존도 추이
표 국내 석유제품 소비량 추이(자료, 에너지통계연보 2015)
표 총발전량 대비 신재생에너지 발전량 증가 추이
표 세계 태양광 발전 단가 추이(Source: The power to change: solar and wind cost reduction potential to 2025, IRENA 2016)
표 세계 풍력 발전 단가 추이(Source: The power to change: solar and wind cost reduction potential to 2025, IRENA 2016)
표 캘리포니아의 계절별 재생에너지 공급량 및 추이(자료: eia 2014)
표 DOE의 CO2 전환 기술 맵
표 국가별 특허 출원 추이
표 기관별 특허 출원 등위
표 CO2 수소화 기술의 특허 출원 수 추이
표 기관별 특허 출원 등위
표 Cu, Cu-K, Fe, Fe-K, Fe-Cu, Fe-Cu-K 촉매를 이용한 CO2 hydrogenation 결과. 생성물 수율과 C2-C4 탄화수소에서의 olefin to paraffin 비율
표 메조포러스 실리가 템플릿으로부터 FeK/MPC 촉매 제조 과정; TEM images of (a) mesoporous silica sphere template, (b) mesoporous carbon (MPC), (c) Fe/MPC, and (d) FeK/MPC
표 (a) CO2 수소화 반응 후 촉매의 XRD 패턴 및 (b) XRD로부터 계산된, 촉매 상의 Fe 산화물, Fe 탄화물의 비율
표 촉매의 TEM 이미지; a) FeK/FeCo-NC, (b) FeK/Fe-NC, (c) FeK/Co-NC, and (d) FeK/Co-NC (30 wt% Fe)
표 (a)FeK/Fe-NC, (b) FeK/FeCo-NC, (c) FeK/Co-NC, and (d) FeK/NC 촉매의 CO2 hydrogenation 반응의 시간에 따른 CO2 conversion 및 생성물 선택도 변화
표 FeK/Fe-NC, FeK/FeCo-NC, FeK/Co-NC, FeK/NC 촉매의 CO2 hydrogenation 반응 결과. 생성물 수율 및 C2-C4 탄화수소의 olefin to paraffin 비율. TOS=60 h, T=350℃, P=25 bar, H2/CO2=3, GHSV=2,000 ml/gcat/h
표 Fe-Cu-Al-K 촉매(K/Fe=0.15) 촉매의 공간속도에 따른 CO2 전환율 및 선택성 변화
표 상단 반응기 촉매 배치 방법
표 상단 반응기 촉매 배치 방법에 따른 실험 결과 정리
표 하단 반응 최적화 촉매 실험 결과
표 CO2 FT 최적화 촉매의 2단 반응 결과 정리
표 상단-하단 (CO2 FT- CO2 FT) 반응 장기 안정성 실험
표 장시간 수소 미공급시 반응 ON/OFF 실험
표 H2/CO2 비율에 조절에 따른 반응 결과
표 공간속도 감소/복원에 따른 반응 결과
표 포집 이산화탄소 이용 반응 결과
표 PtL/PtG 하이브리드 공정도
표 기본적인 PtL 공정도
표 하이브리드 공정에서 리사이클 비율에 따른 합성액체연료 및 합성천연가스의 생산량
표 하이브리드 공정에서 리사이클비율에 따른 에너지효율
표 PtL/PtG 하이브리드 공정과 기본 PtL 공정의 CO2 저감량 기준 총 자본 투자
표 PtL/PtG 하이브리드 공정과 기본 PtL 공정의 총 CO2 저감 비용 (제품수익 반영후)
표 PtL/PtG 하이브리드 공정과 기본 PtL 공정의 제품 단가
표 수소가격에 따른 총 CO2 저감 비용 변화
표 CuZnZrAl 촉매 조성에 따른 메탄올 제조활성 비교 - CuZnZrAl 조성: (a) 6/3/0/1, (b) 6/2.5/0.5/1, (c) 6/1.5/1.5/1, (d) 6/0.5/2.5/1, (e) 6/0/3/1 - 반응조건: 원료 CO2/H2=1:3, 압력 40 bar-g, GHSV 240,000
표 Cu/Al, Cu/Zn/Al, Cu/Zn/Zr 촉매의 메탄올 합성 활성 - 반응조건: 순수 CO2 사용, CO2:H2=1:3, 250oC, 50 bar
표 CuZnZrAl 촉매에서 접촉시간에 따른 CO2 전환율과 MeOH 생성속도 – 반응조건: 원료 100% CO2, CO2/H2=1:3, 반응온도 200oC, 압력 40 bar
표 CuZnZr 촉매에 Ce을 첨가한 효과 (1) 촉매소성: T=300°C for 6 h with 5%H2/N2 (2) 반응조건: 10h @ P=5 MPa, SV=5000 L/kgcat·h, feed CO2=24%, H2=72%, N2 balance, catalyst 0.4 g
표 CZZA 촉매의 최고 메탄올 생산속도 – 반응조건: P=6 MPa, SV=10,000 L/kgcat·h, feed CO2:H2=1:3, catalyst 0.4 g
표 Physical mixing으로 제조한 CZZ (20 wt% Zr)의 메탄올 제조 성능 (1) 촉매소성: T=300°C for 6 h with 5%H2/N2 (2) 반응조건: 10h @ P=5 MPa, SV=5000 L/kgcat·h, catalyst 0.4 g feed CO2=24%, H2=72%, N2 balance
표 온도에 따른 physical mixing CZZ (5 wt% Zr)의 메탄올 생산속도 (1) 촉매소성: T=300°C for 6 h with 5%H2/N (2) 반응조건: 10h @ P=5 MPa, SV=10000 L/kgcat·h, catalyst 0.4 g feed CO2=24%, H2=72%, N2 balance
표 physical mixing CZZ 촉매의 stability test (1) 촉매소성: T=300°C for 6 h with 5%H2/N2 (2) 반응조건: 10h @ P=5 MPa, SV=20000 L/kgcat·h, catalyst 0.2 g feed CO2=24%, H2=72%, N2 balance
표 균질계 Ru@macho 촉매
표 Ru@macho 촉매를 이용한 액상 메탄올 합성 반응
표 AlCl3, CH3I 촉매를 사용한 Ru@macho 결정화
표 비균질계 Ru@macho 고분자 촉매를 이용한 액상 메탄올 합성 반응
표 Ru 함유 bpim-CTFs 촉매 개발 전략
표 비균질계 Ru-bpim-CTFs 촉매 합성
표 다공성 담체에 담지한 Ru-PP 촉매의 반응활성
표 초구조 기반의 CO2 직접 수소화 메탄올 생산 공정
표 기계학습 기반의 초구조 최적화 알고리즘 예
표 초구조 최적화를 통해 도출된 최적의 CO2 직접 수소화 메탄올 생산 공정
표 CO2 직접 수소화 메탄올 생산 공정에 대한 초구조 최적화 해석 결과 (a) 단수별 최적 메탄올 온도 구배 및 Catalyst loading 량 (b) 3단 반응기에서의 원료물질 농도에 따른 공간속도 변화
표 다단반응시스템 채택 공정의 비용 비교
표 다단반응기 단수에 따른 메탄올 전환율과 주요 운전비용 관계
표 주요 경제성 매개변수 전역 민감도 분석 결과
표 메탄올 생산공정의 경제성 확보를 위한 수소와 메탄올 가격 heat map
표 알칼리 금속(Potassium)이 철촉매에 주는 영향 검증 및 분석
표 알칼리 금속 종류와 양 변화에 따른 엑스선 회절 분석
표 알칼리 금속 여부 및 전처리 조건에 따른 아이언 카바이드 형성 분석
표 나노 페라이트 합성 모식도 및 결과
표 코발트의 CO2 전환율 및 경질올레핀 선택도에 영향 분석
표 CoFe2O4 나노입자 엑스레이 회절 및 흡수 분석
표 CoFe2O4 나노입자 HR-TEM 분석결과
표 제올라이트를 사용한 반응 촉매 모식도
표 제올라이트 혼합화 방법에 따른 촉매 활성 비교 표
표 제올라이트 혼합화에 따른 생성물 분포도의 변화
표 제올라이트 종류에 따른 촉매 반응 모식도 및 반응물 선택도 변화
표 Cu 담지량에따른 ZnFe2O4 촉매 활성 비교표 및 생성물 분포 변화
표 CO2 수소화 반응을 통한 (신재생 수소를 이용) 경질올레핀 생산 및 활용 모식도
표 2가지 메탄올 합성 공정의 공정 구조
표 상용공정모사기를 활용한 CO2 직접 전환 메탄올 합성 공정 흐름도
표 메탄올 합성 및 정제 공정 운전 조건
표 CO2 직접전환 메탄올 합성 공정의 물질 흐름 및 에너지 사용량
표 CO2 직접전환 메탄올 합성 공정의 지속가능성 평가 결과
표 2가지 메탄올 합성 공정의 탄소 효율, 에너지 효율, CO2 저감량 분석 결과
표 2가지 메탄올 합성 공정의 공정 구조
표 데이터 기반 공정 평가 플랫폼 개발 순서도
표 연산엔진 개발에 사용된 가정사항
표 연산엔진 개발을 위한 CO2 직접전환 메탄올 합성 공정도
표 연산엔진을 통해 계산된 메탄올 합성 공정의 물질 흐름
표 CO2 직접 전환 메탄올 합성 공정의 단순 물질흐름도
표 연산엔진을 이용한 직접전환 메탄올 합성 공정의 탄소 효율
표 연산엔진로부터 계산된 메탄올 합성 공정의 (a) 에너지 효율, (b) CO2 저감량
표 메탄올 합성 공정의 (a) 총 생산 비용, (b) 연간 투자비, (c) 연간 운영비
표 (a) 변동 운영비 세부 항목, (b) 원료 공급비 세부 항목
표 수득률 (yield)이 30%로 고정일 때 CO2 전환율 및 메탄올 선택도에 따른 단위 생산 비용 비교
표 Vent-out 비율에 따른 탄소 효율 및 단위 생산 비용
표 이산화탄소 자원화 공정에 대한 기술 상부 구조 및 촉매 전환 공정에 대한 예시 공정
표 상용공정모사기를 활용한 CO2 직접 전환 액체탄화수소 합성 공정 흐름도
표 CO2 직접전환 액체탄화수소 합성 공정의 반응식 및 kinetics
표 액체탄화수소 합성 및 정제 공정 운전 조건
표 (a) 직접전환을 통한 액체탄화수소 공정 반응기, (b) CO 및 CH4에 따른 전환율 변화
표 액체탄화수소 분리 공정: (a) SMR을 이용한 수소 생산, (b) PSA를 이용한 수소 정제
표 CO2 직접전환 액체탄화수소 합성 공정의 물질 흐름 및 에너지 사용량
표 CO2 직접전환 액체탄화수소 합성 공정의 지속가능성 평가 결과
표 자원화 전략을 위한 최적화 모델 개발 방법
표 최적화 모델에 사용된 기본 수리 모델링 구조 및 목적함수
표 다목적함수 (생산비용, 에너지 사용량, 생산량, 이익)에 대한 최적화 모델의 제약조건
표 가능한 수소 공급 전략 예시
표 태양열을 이용한 수소 생산 공정을 포함한 메탄올 합성 공정 흐름도
표 단위 생산 비용에 대한 민감도 분석 결과
표 신재생에너지에 따른 전기 생산 단가
표 신재생에너지에 전기 생산 단가 예측
표 ALK, PEM 전해조의 기술 경제성 평가
표 신재생에너지 기술 개발에 따른 수소 생산 단가 변화
표 실현가능한 수소 생산 단가를 이용한 메탄올 단위 생산 비용 분석
표 목표값 실현 시 가능한 메탄올 생산 단가
$CO2 hydrogenation over various catalysts. (a) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of various types of catalysts. The FeAlOx-5 catalyst was tested with two different CO2/H2 ratios (1:1 and 1:3). (b) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of bimetallic FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios. The numbers in the name of the FeAlOx catalyst, e.g., FeAlOx-8, represent the Fe/Al ratio in the bimetallic catalysts. (c) Detailed carbon number distribution of the hydrocarbon species produced over the FeAlOx-5 (H2/CO2 ratio of 1:1) and (d) Na–Fe3O4 (H2/CO2 ratio of 1:1) catalysts with the ASF product distribution, where Wn represents the weight fraction of the product with respect to the number (n) of carbon atoms. Pretreatment conditions: 450 ℃, 3.5 MPa, H2 flow rate of 30 ml min–1 for 10 h. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)$ 표 CO2 hydrogenation over various catalysts. (a) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of various types of catalysts. The FeAlOx-5 catalyst was tested with two different CO2/H2 ratios (1:1 and 1:3). (b) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of bimetallic FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios. The numbers in the name of the FeAlOx catalyst, e.g., FeAlOx-8, represent the Fe/Al ratio in the bimetallic catalysts. (c) Detailed carbon number distribution of the hydrocarbon species produced over the FeAlOx-5 (H2/CO2 ratio of 1:1) and (d) Na–Fe3O4 (H2/CO2 ratio of 1:1) catalysts with the ASF product distribution, where Wn represents the weight fraction of the product with respect to the number (n) of carbon atoms. Pretreatment conditions: 450 ℃, 3.5 MPa, H2 flow rate of 30 ml min–1 for 10 h. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)
표 C-C 커플링제로 제올라이트를 사용하여 C5+ 탄화수소를 생성하기 위한 CO2 수소화에 대한 이전에 보고된 결과 및 본 연구의 결과 비교
표 Comparison of CO2 conversion and C5+ selectivity obtained in the present work vs. the data in the published literature, as listed in Tables 1 and 2; (a) single-metal oxide catalysts excluding CO, (b) single-metal oxide catalysts including CO, (c) metal oxide/zeolite composite catalysts excluding CO, (d) metal oxide/zeolite composite catalysts including CO. The numbering of each data set represents the citation number of the published paper in the bibliography at the end of supplementary data. The yield lines, denoted as Y = 10%, for example, indicate the yield of C5+ hydrocarbons (here 10%), calculated by multiplying the CO2 conversion by the C5+ selectivity
표 Comparison between CO2 conversion and product selectivity over FeAlOx-5 and FeAlOx-5/HZSM-5 at 330 ℃ and 3.5 MPa at different CO2/H2 ratios: (a) 1:1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1), and (b) 1:3 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 CO2 수소화로 C4+ 올레핀 생산을 위한 이전에 보고된 결과 및 본 연구결과 비교
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over the FeAlOx-5 catalyst (a) at varying H2/CO2 ratios, and product distribution at H2/CO2 ratios of (b) 0.5 (c) 1, (d) 2, and (e) 3. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa; the flow rate of the reactant gas mixture was: (b) 1500 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 500 ml g–1 h–1 ), (c) 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1 ), (d) 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 2000 ml g–1 h–1 ), and (e) 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1 )
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over bimetallic FeAlOx-5 catalyst (a) at varying operating pressures; (b) product distribution at pressures of (b) 1.5 MPa (c) 2.5 MPa, and (d) 3.5 MPa. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 2:1, 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h-1; H2 = 2000 ml g–1 h–1)
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over bimetallic FeAlOx-5 catalyst (a) at varying space velocities; (b) product distribution at space velocities of (b) 2000 ml h–1 g–1, (c) 10000 ml h–1 g–1. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1
표 Reproducibility of catalytic hydrogenation of CO2 over different batches of the FeAlOx-5 catalyst. Reactions conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 2:1, 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 2000 ml g–1 h–1)
표 Stability of bimetallic FeAlOx-5 catalyst. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)
표 Structural characterization of catalyst. HR-TEM image of (a) fresh, (b) reduced, and (c) spent FeAlOx-5 catalysts. (d) XRD analysis of fresh, reduced, and spent FeAlOx-5 catalysts. (e) Mössbauer spectra of the spent FeAlOx catalyst. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)
표 Ultra-high vacuum X-ray photoelectron spectrum (UHV–XPS) of Al 2p region
표 XRD patterns of (a) FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios, calcined at 600 ℃ for 6 h under static air conditions, and (b) FeAlOx-5 catalysts calcined at 500–900 ℃ for 6 h under static air conditions
표 Fe/Al 비가 다양한 FeAlOx 촉매의 BET 표면적, 기공 부피, 평균 메소포어 직경 및 결정 크기의 비교
표 Mössbauer 분광법으로 계산된 사용된 FeAlOx-5촉매 내 존재하는 Fe 종류의 정량화
표 Comparison of catalytic performance of FeAlOx-5 and Na–Fe3O4 catalysts. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 ratio of 1:3, 4000 ml g–1 h –1 (1000 ml h–1 g–1 of CO2; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 H2–TPD profiles of (a) fresh FeAlOx-5, (b) reduced FeAlOx-5, and (c) Na–Fe3O4. Reduction conditions: 450 ℃, 3.5 MPa H2 pressure, 30 ml min –1 for 10 h
표 NH3–TPD profiles of (a) FeAlOx-10, (b) FeAlOx-8, (c) FeAlOx-5, (d) FeAlOx-1, (e) FeAlOx-0, and (f) Na–Fe3O4
표 CO2–TPD profiles of (a) fresh FeAlOx-5, (b) reduced FeAlOx-5, and (c) Na–Fe3O4. Reduction conditions: 450 ℃, 3.5 MPa H2 pressure, 30 ml min –1 for 10 h
표 In situ near ambient pressure X–ray photoelectron spectra (NAP–XPS) of the fresh FeAlOx-5 catalyst. (a) High-resolution O 1s spectrum, (b) high-resolution C 1s spectrum, and (c) high-resolution Fe 2p spectrum, which were compared with the spectrum collected under ultra-high vacuum conditions
표 X-ray absorption spectra of Fe K-edge for reduced FeAlOx-5 with different standards
표 Proposed reaction mechanisms for the conversion of CO2 into C5+ olefins and paraffins over bifunctional FeAlOx-5 and over Na–Fe3O4
표 Proposed reaction mechanisms for the conversion of CO2 into C5+ olefins and paraffins over bifunctional FeAlOx-5 and over Na–Fe3O4
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over FeAlOx-5/HZSM-5 catalyst (a) FeAlOx, (b) FeAlOx/HZSM-5(23), (c) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23), (d) FeAlOx/HZSM-5(23)@SiO2 and (e) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23)@SiO2. Reaction conditions: FeAlOx/HZSM-5 = 1:1, 335 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 3:1, 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over FeAlOx-5/HZSM-5 catalyst. (a) FeAlOx/HZSM-5(23), (b) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23), (c) FeAlOx/HZSM-5(23)@SiO2 and (d) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23)@SiO2. Reaction conditions: FeAlOx/HZSM-5 = 1:1, 370 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 3:1, 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 독일 Sunfire사의 Power-to-Liquids 공정 모식도
표 Rodemerck 등이 실험한 촉매 종류와 반응 결과
표 Leibniz-Institute, Fritz-Habor-Institute에서 고안한 촉매
표 Jianang University에서 고안한 다기능촉매 개념도
표 Karlsruhe 대학에서 고안한 멤브레인 반응기 및 CO2 수소화 결과
표 Karlsruhe 대학에서 진행한 일시적 공정조건(주기적 feed 주입)

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