초록 ▼

CO₂ 수소화를 통한 메탄올(CH₃OH) 합성반응은 반응온도가 높으면 메탄올 합성속도가 빨라지는 대신 평형전환율이 낮아짐. 메탄올 전환율과 반응속도 간의 교환현상을 극복하기 위해 중온과 저온으로 구성된 다단촉매반응시스템을 개발하고 그에 적합한 촉매 개발연구를 수행함. 기상반응 촉매로 CuO/ZnO 기반 CZZ, CZA, CZZA 촉매를 다양한 방법과 조성으로 합성하고 조촉매 성분(Ce, Ga, Pd, In)을 첨가하여 촉매활성 개선효과를 조사하였음. 실험실에서 개발한 CZZ, CZZA 촉매를

CO₂ 수소화를 통한 메탄올(CH₃OH) 합성반응은 반응온도가 높으면 메탄올 합성속도가 빨라지는 대신 평형전환율이 낮아짐. 메탄올 전환율과 반응속도 간의 교환현상을 극복하기 위해 중온과 저온으로 구성된 다단촉매반응시스템을 개발하고 그에 적합한 촉매 개발연구를 수행함. 기상반응 촉매로 CuO/ZnO 기반 CZZ, CZA, CZZA 촉매를 다양한 방법과 조성으로 합성하고 조촉매 성분(Ce, Ga, Pd, In)을 첨가하여 촉매활성 개선효과를 조사하였음. 실험실에서 개발한 CZZ, CZZA 촉매를 이용하여 1단계 기상반응 목표수율(>500g MeOH/kgcat·h)을 달성하고, CO 함량이 적은 CO₂ 원료가 투입되는 반응에는 CZZA 촉매가, CO 함량이 많은 원료가 투입되는 반응에는 CZA 촉매가 유효함을 밝혔음. Ru@macho 고분자 촉매를 포함한 다양한 불균질촉매의 합성방법을 개발하고, 이를 이용하여 액상 메탄올 합성반응을 수행하여 창의적인 결과를 도출하였으나 반응활성과 촉매내구성이 낮아 현재 수준에서는 실용공정에 적용하기 어렵다고 판단함. CO₂를 원료로 중온-저온 다단 기상반응과 생성물 분리가 통합된 공정개념을 수립하고 공정최적화 해석을 통해 다단반응시스템 개발의 타당성을 검토하였으며, 다음 단계에서 진행할 bench-scale 공정연구의 기초자료를 정리하였음.

(출처 : 보고서 요약서 3p)

Abstract ▼

IV. Results
A research on catalyst development was conducted for the gas phase reaction and the liquid phase reaction for hydrogenation of CO₂ to methanol using a laboratory scale apparatus. Since the CO₂ hydrogenation reaction is exothermic and characterized by a lowered eq

IV. Results
A research on catalyst development was conducted for the gas phase reaction and the liquid phase reaction for hydrogenation of CO₂ to methanol using a laboratory scale apparatus. Since the CO₂ hydrogenation reaction is exothermic and characterized by a lowered equilibrium conversion at higher reaction temperature, a medium-low temperature multistage reaction system was proposed, and a research on catalysts proper for each reaction stage was conducted. CuO/ZnO-based catalysts such as CZZ, CZA and CZZA of various compositions were synthesized and the activities were compared for the gas phase reaction. Effect of additive materials to Cu-based catalysts, such as Ce, Ga, Pd, and In, were studied in order to improve the catalytic activity, methanol selectivity, and catalyst stability. Using the CZZ and CZZA catalysts developed in the laboratory, the target yield of the gas phase reaction in the first-stage work (> 500g MeOH/kgcat·h) was achieved. This work also revealed that the CZZA catalyst was effective for the reaction in which the CO₂ containing CO at low content was fed, meanwhile the CZA catalyst was effective for the reaction with high CO-content CO₂. The work on the liquid-phase reaction using Ru-based heterogeneous catalysts as well as homogeneous Ru catalysts was initiative. However, it was concluded that it is difficult to apply a reaction system combining the gas-phase reaction and the liquid-phase reaction in series to practical processes because of the very low activity and durability of the liquid-phase reaction catalysts at the present level. A conceptual process diagram integrating methanol synthesis and separation using a medium-low temperature multistage gas phase reactions was prepared, and its feasibility was evaluated by super-structure optimization using machine-learning algorithms. In addition, process diagrams and basic equipment data of the bench-scale process research for the next stage were prepared.

(출처 : Summary 7p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제 출 문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 3
• 요 약 문 ... 4
• Summary ... 6
• CONTENTS ... 9
• 목차 ... 10
• 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 11
• 제 1 절. 연구개발의 목적 ... 11
• 제 2 절. 연구개발의 필요성 ... 11
• 제 3 절. 연구개발의 범위 ... 14
• 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 16
• 제 1 절. CO2-to-Methanol 제조 기술 ... 16
• 제 2 절. 열화학적 촉매반응을 이용한 CO2-to-Methanol 기술 ... 17
• 제 3 절. 국내의 연구개발 실적 ... 23
• 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 25
• 제 1 절. 기상 메탄올 합성 촉매반응 ... 25
• 제 2 절. 저온 액상 메탄올 합성 촉매반응 ... 58
• 제 3 절. 중온-저온 다단 촉매반응공정 해석 ... 68
• 제 4 절. 중온-저온 다단반응시스템 실험용 공정 설계 ... 73
• 제 4 장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 83
• 제 1 절. 목표달성도 ... 83
• 제 2 절. 관련분야에의 기여도 ... 86
• 제 5 장 연구개발결과의 활용 계획 ... 87
• 제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 88
• 제 7 장 참고 문헌 ... 91
• 별첨1. 연구재단 단계평가(2020.02.1)의견 반영 조치사항 ... 96
• 끝페이지 ... 101