[보고서]CO2로부터 직접 방향족 화합물 제조를 위한 촉매 및 공정 개발

김재훈

[국가R&D연구보고서] CO2로부터 직접 방향족 화합물 제조를 위한 촉매 및 공정 개발
Development of catalytic process for the direct conversion of CO2 to aromatics 원문보기

보고서 정보
주관연구기관	성균관대학교 SungKyunKwan University
연구책임자	김재훈
참여연구자	조흔태 , Muhammad Kashif Khan , Muhammad Irshad
보고서유형	1단계보고서
발행국가	대한민국
언어	한국어
발행년월	2019-12
과제시작연도	2019
주관부처	과학기술정보통신부 Ministry of Science and ICT
연구관리전문기관	한국연구재단 National Research Foundation of Korea
등록번호	TRKO202000004942
과제고유번호	1711094208
사업명	기후변화대응기술개발(R&D)
DB 구축일자	2020-07-29
키워드	이산화탄소.방향족 화합물.재생에너지.직접전환.촉매.Carbon dioxide.Aromatic chemicals.Renewable energy.Direct conversion.Catalyst.

초록 ▼

• FT용 신규 촉매인 FeAlO_x 촉매 개발
- FeAlO_x에서 Fe:Al 비율에 따른 CO₂ 전환공정연구
- 다양한 운전조건에서 CO₂ 전환공정 연구
- 신규 FeAlO_x 촉매 고도 분석
- CO₂ 전환율 36.8%, C5+ 선택도 70.0%, C4+ olefin 선택도 66.8% (CO 제외), Catalyst stability 450 h (반응조건: 330 ℃, 3.5 MPa, H₂/CO₂ = 3:1, and 4000 ml g^–1 h^–1 (CO₂ = 1000 ml g^–1 h^–1; H₂ = 3000 ml g^–1 h^–1).
• FeAlO_x/Zn-doped HZSM-5@SiO₂ 컴파짓 촉매를 이용한 방향족 화합물 제조
- HZSM-5의 물리화학적 성질 조절에 따른 CO₂ 전환공정 연구
- CO₂ 전환율 45.2%, 방향족 화합물 선택도 38.7%, BTEX 선택도 22.8%, PX 선택도 6.0% (반응조건: 370 ℃, 3.5 MPa, H₂/CO₂ = 3:1, and 4000 ml g^–1 h^–1 (CO₂ = 1000 ml g^–1 h^–1; H₂ = 3000 ml g^–1h^–1).

(출처 : 보고서 요약서 3p)

Abstract ▼

Ⅳ. Development results
• Developed FeAlO_x catalyst, a new catalyst for FT
- CO₂ conversion process according to Fe: Al ratio in FeAlO_x
- CO₂ conversion process under various operating conditions
- Advanced analysis of FeAlO_x catalyst
- CO₂ conversion 36.8%, C5 + selectivity 70.0%, C4 + olefin selectivity 66.8% (excluding CO), Catalyst stability 450 h (reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H₂ / CO₂ = 3: 1, and 4000 ml g^–1 h^–1 (CO₂ = 1000 ml g^–1 h^–1 ; H₂ = 3000 ml g^–1 h^–1).
• Preparation of aromatic compounds using FeAlO_x/Zn-doped HZSM-5@SiO₂ composite catalyst
- CO₂ Conversion Process by Controlling Physicochemical Properties of HZSM-5
- 45.2% CO₂ conversion, 38.7% aromatics selectivity, 22.8% BTEX selectivity, 6.0% PX selectivity (reaction conditions: 370 ℃, 3.5 MPa, H₂ / CO₂ = 3: 1, and 4000 ml g^–1 h^–1 (CO₂ = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g^–1 h^–1).

(출처 : SUMMARY 6p)

목차 Contents

표지 ... 1
제출문 ... 2
보고서 요약서 ... 3
요약문 ... 4
SUMMARY ... 6
CONTENTS ... 8
목차 ... 9
제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 11
제 1 절 연구개요 ... 11
1. 연구개요 ... 11
2. 연구목표 ... 11
3. 연구필요성 ... 14
제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 16
제 1 절 국내 기술현황 ... 16
1. 국내기술현황 ... 16
2. 국내시장현황 ... 16
3. 국내경쟁기관현황 ... 18
4. 국내지식재산권현황 ... 19
제 2 절 국외 기술현황 ... 19
1. 국외기술현황 ... 19
2. 국외시장현황 ... 24
3. 국외경쟁기관현황 ... 25
4. 국외지식재산권 현황 ... 26
제 3 장 연구개발수행내용 및 결과 ... 28
제 1 절 CO2 전환을 위한 신규촉매 ... 28
1. 고효율 CO2 전환을 위한 신규 FeAlOx계 촉매 개발 ... 28
2. CO2–to-aromatic 전환을 위한 FeAlOx/HZSM-5 composite 촉매 개발 ... 47
제 4 장 목표달성도 및 관련분야 기여도 ... 49
제 1 절 연구개발 목표의 달성도 ... 49
1. 목표 ... 49
2. 목표 달성여부 ... 49
3. 목표 미달성 시 원인(사유) 및 차후대책(후속연구 필요성 등) ... 49
제 5 장 연구개발성과의 활용 계획 등 ... 50
제 1 절 활용계획 ... 50
제 2 절 기대효과 ... 50
제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 52
제 7 장 참고문헌 ... 54
끝페이지 ... 55

표/그림 (26)

$CO2 hydrogenation over various catalysts. (a) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of various types of catalysts. The FeAlOx-5 catalyst was tested with two different CO2/H2 ratios (1:1 and 1:3). (b) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of bimetallic FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios. The numbers in the name of the FeAlOx catalyst, e.g., FeAlOx-8, represent the Fe/Al ratio in the bimetallic catalysts. (c) Detailed carbon number distribution of the hydrocarbon species produced over the FeAlOx-5 (H2/CO2 ratio of 1:1) and (d) Na– Fe3O4 (H2/CO2 ratio of 1:1) catalysts with the ASF product distribution, where Wn represents the weight fraction of the product with respect to the number (n) of carbon atoms. Pretreatment conditions: 450 ℃, 3.5 MPa, H2 flow rate of 30 ml min–1 for 10 h. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g –1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)$ 표 CO2 hydrogenation over various catalysts. (a) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of various types of catalysts. The FeAlOx-5 catalyst was tested with two different CO2/H2 ratios (1:1 and 1:3). (b) CO2 conversion, CO selectivity, and hydrocarbon selectivity (excluding CO) of bimetallic FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios. The numbers in the name of the FeAlOx catalyst, e.g., FeAlOx-8, represent the Fe/Al ratio in the bimetallic catalysts. (c) Detailed carbon number distribution of the hydrocarbon species produced over the FeAlOx-5 (H2/CO2 ratio of 1:1) and (d) Na– Fe3O4 (H2/CO2 ratio of 1:1) catalysts with the ASF product distribution, where Wn represents the weight fraction of the product with respect to the number (n) of carbon atoms. Pretreatment conditions: 450 ℃, 3.5 MPa, H2 flow rate of 30 ml min–1 for 10 h. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g –1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)
표 추가 제올라이트를 C-C 커플링제로 사용하지 않고 C5+ 탄화수소를 생성하기 위한 CO2 수소화에 대한 이전에 보고된 결과 및 본 연구의 결과 비교
표 C-C 커플링제로 제올라이트를 사용하여 C5+ 탄화수소를 생성하기 위한 CO2 수소화에 대한 이전에 보고된 결과 및 본 연구의 결과 비교
표 Comparison of CO2 conversion and C5+ selectivity obtained in the present work vs. the data in the published literature, as listed in Tables 1 and 2; (a) single-metal oxide catalysts excluding CO, (b) single-metal oxide catalysts including CO, (c) metal oxide/zeolite composite catalysts excluding CO, (d) metal oxide/zeolite composite catalysts including CO. The numbering of each data set represents the citation number of the published paper in the bibliography at the end of supplementary data. The yield lines, denoted as Y = 10%, for example, indicate the yield of C5+ hydrocarbons (here 10%), calculated by multiplying the CO2 conversion by the C5+ selectivity
표 Comparison between CO2 conversion and product selectivity over FeAlOx-5 and FeAlOx-5/HZSM-5 at 330 ℃ and 3.5 MPa at different CO2/H2 ratios: (a) 1:1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1), and (b) 1:3 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 CO2 수소화로 C4+ 올레핀 생산을 위한 이전에 보고된 결과 및 본 연구결과 비교
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over the FeAlOx-5 catalyst (a) at varying H2/CO2 ratios, and product distribution at H2/CO2 ratios of (b) 0.5 (c) 1, (d) 2, and (e) 3. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa; the flow rate of the reactant gas mixture was: (b) 1500 ml g– 1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 500 ml g–1 h–1 ), (c) 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1 ), (d) 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 2000 ml g–1 h–1 ), and (e) 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h– 1 )
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over bimetallic FeAlOx-5 catalyst (a) at varying operating pressures; (b) product distribution at pressures of (b) 1.5 MPa (c) 2.5 MPa, and (d) 3.5 MPa. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 2:1, 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 2000 ml g–1 h–1)
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over bimetallic FeAlOx-5 catalyst (a) at varying space velocities; (b) product distribution at space velocities of (b) 2000 ml h–1 g–1, (c) 10000 ml h–1 g–1. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1
표 Reproducibility of catalytic hydrogenation of CO2 over different batches of the FeAlOx-5 catalyst. Reactions conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 2:1, 3000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 2000 ml g–1 h–1)
표 Stability of bimetallic FeAlOx-5 catalyst. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h–1)
표 Structural characterization of catalyst. HR-TEM image of (a) fresh, (b) reduced, and (c) spent FeAlOx-5 catalysts. (d) XRD analysis of fresh, reduced, and spent FeAlOx-5 catalysts. (e) Mössbauer spectra of the spent FeAlOx catalyst. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 1:1, and 2000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 1000 ml g–1 h –1)
표 Ultra-high vacuum X-ray photoelectron spectrum (UHV–XPS) of Al 2p region
표 XRD patterns of (a) FeAlOx catalysts with varying Fe/Al ratios, calcined at 600 ℃ for 6 h under static air conditions, and (b) FeAlOx-5 catalysts calcined at 500–900 ℃ for 6 h under static air conditions
표 Fe/Al 비가 다양한 FeAlOx 촉매의 BET 표면적, 기공 부피, 평균 메소포어 직경 및 결정 크기의 비교
표 Mössbauer 분광법으로 계산된 사용된 FeAlOx-5촉매 내 존재하는 Fe 종류의 정량화
표 Comparison of catalytic performance of FeAlOx-5 and Na–Fe3O4 catalysts. Reaction conditions: 330 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 ratio of 1:3, 4000 ml g–1 h –1 (1000 ml h–1 g –1 of CO2; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 H2–TPD profiles of (a) fresh FeAlOx-5, (b) reduced FeAlOx-5, and (c) Na–Fe3O4. Reduction conditions: 450 ℃, 3.5 MPa H2 pressure, 30 ml min –1 for 10 h
표 NH3–TPD profiles of (a) FeAlOx-10, (b) FeAlOx-8, (c) FeAlOx-5, (d) FeAlOx-1, (e) FeAlOx-0, and (f) Na–Fe3O4
표 CO2–TPD profiles of (a) fresh FeAlOx-5, (b) reduced FeAlOx-5, and (c) Na– Fe3O4. Reduction conditions: 450 ℃, 3.5 MPa H2 pressure, 30 ml min –1 for 10 h
표 In situ near ambient pressure X–ray photoelectron spectra (NAP–XPS) of the fresh FeAlOx-5 catalyst. (a) High-resolution O 1s spectrum, (b) high-resolution C 1s spectrum, and (c) high-resolution Fe 2p spectrum, which were compared with the spectrum collected under ultra-high vacuum conditions
표 X-ray absorption spectra of Fe K-edge for reduced FeAlOx-5 with different standards (iron foil, FeO, and Fe3O4). (a) XANES spectra and (b) Fourier-transformed intensity of EXAFS spectra
표 Proposed reaction mechanisms for the conversion of CO2 into C5+ olefins and paraffins over bifunctional FeAlOx-5 and over Na–Fe3O4
표 Proposed reaction mechanisms for the conversion of CO2 into C5+ olefins and paraffins over bifunctional FeAlOx-5 and over Na–Fe3O4
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over FeAlOx-5/HZSM-5 catalyst (a) FeAlOx, (b) FeAlOx/HZSM-5(23), (c) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23), (d) FeAlOx/HZSM-5(23)@SiO2 and (e) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23)@SiO2. Reaction conditions: FeAlOx/HZSM-5 = 1:1, 335 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 3:1, 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)
표 Catalytic hydrogenation of CO2 over FeAlOx-5/HZSM-5 catalyst. (a) FeAlOx/HZSM-5(23), (b) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23), (c) FeAlOx/HZSM-5(23)@SiO2 and (d) FeAlOx/Zn-HZSM-5(23)@SiO2. Reaction conditions: FeAlOx/HZSM-5 = 1:1, 370 ℃, 3.5 MPa, H2/CO2 = 3:1, 4000 ml g–1 h–1 (CO2 = 1000 ml g–1 h–1; H2 = 3000 ml g–1 h–1)

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