초록 ▼

Ⅳ. 연구개발결과
1. 수중 전베타 모니터링 검출 설계 최적화 특성 분석 모듈 설계 제작품
가. 섬광체 기반 수중 베타 핵종 검출 특성 분석 및 광 수집 최적화 설계
- 광 수집 최적화 설계를 위하여 섬광체 기반 수중 베타 핵종 검출 특성 분석을 수행하였다. 섬광체와 선원간의 거리를 주요 효율 특성 변수로 설정하여 물 시료의 높이, 섬광체의 반지름, 섬광체와 물 시료 사이의 공기층 두께, 섬광체의 두께에 대한 검출 특성 분석을 수행하였으며, 이를 통해 수중 베타선 섬광체 광 수집 최적화 설계를 수행하였다. 물 시료의

Ⅳ. 연구개발결과
1. 수중 전베타 모니터링 검출 설계 최적화 특성 분석 모듈 설계 제작품
가. 섬광체 기반 수중 베타 핵종 검출 특성 분석 및 광 수집 최적화 설계
- 광 수집 최적화 설계를 위하여 섬광체 기반 수중 베타 핵종 검출 특성 분석을 수행하였다. 섬광체와 선원간의 거리를 주요 효율 특성 변수로 설정하여 물 시료의 높이, 섬광체의 반지름, 섬광체와 물 시료 사이의 공기층 두께, 섬광체의 두께에 대한 검출 특성 분석을 수행하였으며, 이를 통해 수중 베타선 섬광체 광 수집 최적화 설계를 수행하였다. 물 시료의 높이의 경우 물 시료의 높이가 증가할수록 효율이 감소하였으며, 섬광체의 지름은 지름에 따라 큰 변화는 없었지만, 효율이 향상하는 경향을 보였다. 섬광체와 물 시료 사이의 공기층 두께의 경우는 공기층의 두께가 증가할수록 효율이 감소하였으며, 섬광체의 두께는 두께에 따라 큰 변화를 보이지 않았다.
- 본 결과를 통해 수중 베타선 섬광체 광 수집 최적화 설계하는 데 있어, 유로 및 섬광체 지지 구조체를 제작하였으며 물 시료의 높이는 실리콘 튜브의 지름을 고려하여 약 2 cm로 제작하였으며, 섬광체의 지름은 PMT 면적과 최대한 일치하도록 가능한 지름이 큰 51 mm로 제작하였다. 섬광체와 물 시료 사이의 공기층의 두께는 섬광체와 베타 핵종이 직접 닿아 공기층이 없도록 하였으며, 섬광체의 두께는 1 mm로 설정하였다.

나. 유량율, 핵종 농도, 증폭도에 따른 실효적 수중 베타핵종 검출 특성 도출
- 수중 전베타 모니터링 검출 설계 최적화 특성 분석 모듈에 대해 유량율, 핵종 농도, 증폭도에 변화를 주어 그에 따른 검출 특성을 분석하였다. 각 경우에 따른 MDA (Minimum Detectable Activity) 특성을 도출하였다. 유량율의 변화에 따른 MDA는 일정한 값을 나타내었으며 펌프를 사용하여 시료를 검출부로 공급하는 과정에서 유량에 대한 의존성이 없다는 것을 도출하였다. 농도의 증가 역시 MDA 도출을 위한 검출효율 값이 ⁹⁰Sr은 coarse 40의 경우 약 32.54 ± 2.35 %, ³H은 coarse 40의 경우 6.27E-04 ± 0.59E-04 %로 확인되었으며, 이는 마이크로 피펫에 대한 불확도 및 마이크로 검교정 당시 온도와 시료 온도의 차이 등에 관한 불확도를 고려할 경우 충분히 오차범위 값 이내에 해당한다고 판단하였다. 증폭기의 증폭도는 coarse gain을 10, 20, 40으로 증가하며 조정함으로써 증폭도가 coarse 40일 경우 coarse 10에 비해 같은 MDA까지 도달하는 시간이 약 1/10 수준으로 줄어드는 것을 확인하였다.
- ⁹⁰Sr과 ³H의 배수관리기준의 1/10 수준인 0.002 Bq/g (2 Bq/L), 4 Bq/g (4,000 Bq/L)을 측정하기 위해서는 ⁹⁰Sr의 경우 약 700,000초, ³H의 경우는 약 750,000,000초의 시간이 요구되었다. 수중 베타 핵종 검출의 현장 적용성 향상을 위하여 MDA에 영향을 주는 인자인 백그라운드 카운트, 검출 효율, 섬광체 지지 구조체의 내부 부피를 조절할 예정이다. 백그라운드 카운트를 약 1/5 수준으로 낮추고, 검출 효율을 성능이 더 좋은 PMT를 사용하여 약 2.5배 정도 증가시키며 섬광체 지지 구조체의 내부 부피를 PMT의 검출 부분 지름이 더 넓은 것을 사용하고 광가이드를 적용하여 약 6배 증가시킴으로, 현장 검출이 가능하도록 약 20분 미만의 계측 소요시간을 도출할 예정이다. 특히, 저에너지 방출핵종인 삼중수소의 수중 검출을 위하여 물시료 내 삼중수소의 자체 감쇠 효과를 줄일 수 있도록 전기분해를 통한 검출 효율의 향상(약 1만 배 이상)을 통해 수중 삼중수소의 검출의 현장 적용성을 확보할 수 있을 것으로 예상된다.

2. 원전해체 특성을 고려한 확률론적 인지모델 개발(I)
가. 해체활동 특성 검토 및 직무분석
- 원전해체 대상 주요 핵심설비(원자로압력용기, 증기발생기, 가압기, 원자로냉각재펌프) 중 방사능 준위가 가장 높고 구조가 복잡한 원자로압력용기를 대상으로 절단공정을 검토하였다. 관련 해체활동과 관련된 안전성 주요 이슈를 도출하기 위하여 물리적 특성평가, 방사선적 특성평가 및 원자로건물 환경요건 검토를 수행하였다. 또한 해체활동의 안전성에 영향을 미치는 인자를 도출하기 위하여 해체폐기물 인수요건 및 포장용기 검토, 핵심설비 해체 시나리오, 압력용기 내 핵심기기 세절 형상 검토를 수행하였다. 해체활동 관련 주요 역무를 분석하기 위하여 해체공법 요소기술 분석, 절단공법 평가, 절단 절차 검토하였으며, 이를 기준으로 해체 안전성에 영향을 미치는 주요 역무를 도출하였다.
- 원자로용기 내장품 절단역무를 10개의 하위역무(sub-activities)로 구분하여 각각의 하위역무들에 대한 직무분석을 수행하였으며, 그 결과를 해외 전문회사(ATKINS)의 기술자문을 통해 그 정당성 및 적절성을 확보하였다.

나. 원전해체 기반 인간오류 확률평가 PSF 모델 개발
- 원자로용기 내장품 절단역무에 대한 직무분석 결과를 이용하여 절단작업에 영향을 미치는 수행영향인자(performance shaping factors)를 도출하였다. 또한 관련 원자력발전소, 철도시스템, 항공시스템 등에서 인적오류를 평가하기 위하여 사용되는 기존 수행영향인자를 수집하여 분석하였다. 이를 통해 해체역무의 특성과 인적오류 평가의 특성을 고려한 필요한 수행영향인자 선정기준을 설정하였다. 수행영향인자 선정기준에 따라 해체역무 수행영향인자를 도출하였다.
- 직무분석 결과를 종합하여 PSFs를 크게 3가지 즉, 작업자 자체의 인적요인, 관련된 작업과 관련된 운영체계요인 그리고 작업자와 해체활동 사이를 연계하는 인체공학요인으로 크게 구분하였다. 이를 기준으로 수행영향인자 분류체계를 3단계로 구성하였다.
- 원전해체 PSFs들 사이의 관계성(relationships)과 의존성(dependencies)을 적절하게 고려하여 PSFs들 사이에 존재하는 상호영향(mutual influences)을 모델링하기 위한 framework을 개발하였다. 이를 통해 각각의 수행영향인자의 기여도를 평가하고, 평가된 기여도에 따라 각각의 해체 역무에 적용할 수행영향 인자를 선정하는 절차를 개발하였다.

3. 난처리성 제염해체 공정폐기물처리 나노복합소재 및 신기술 개발
가. 방사성 제염 폐액 내 계면활성제 분리제거를 위한 소재 개발
- 방사성 제염 폐액 내 다량의 계면활성제를 제거하기 위한 노력으로 다공성을 지닌 고분자 수지와 무기나노입자를 제조하고 계면활성제의 흡착 제거를 시도하였다. 제조된 다공성 고분자 수지와 무기 입자는 전자현미경과 비표면적 분석을 통해 수 nm의 공극을 갖고 있으며, 넓은 비표면적 특성을 보이는 것으로 나타났다. 계면활성제의 흡착 제거 실험 결과, 고농도의 계면활성제를 3시간 이내 최대 80% 이상의 분리 할 수 있었으며, 또한 방사성 동위원소도 함께 제거되는 결과를 보였다. 이는 기존의 수처리 방식으로 분리가 어려운 고농도의 계면활성제를 제거하기 위한 좋은 대안이 될 수 있다. 관련 연구 결과는 현재 고분자 수지에 대한 내용과 무기나노입자에 대한 내용으로 각각 두 개의 논문이 투고되어 심사 중에 있다.

나. 방사성 제염 폐액내 착화제 분리제거를 위한 소재 개발
- 다량의 계면활성제와 함께 방사성 제염폐액내 고농도로 존재하는 착화제의 제거하기 위한 방법으로 다양한 종류의 이온교환수지(다공성 또는 젤타입)를 사용하여 착화제의 제거를 시도하였다. 착화제는 화학 구조상 물에서 강한 음전하를 띄고 있으므로, 표면에 양전하를 띄는 음이온교환수지와 강한 상호작용을 할 수 있다. 착화제의 분리 제거 실험 결과, 다량의 착화제는 60분 이내에 70% 이상의 분리 제거 효율을 보였다. 음이온교환수지의 착화제 흡착에 대한 운동역학(Kinetics)를 분석한 결과 Pseudo second order reaction 모델에 잘 맞는 것으로 확인되었으며, 이는 착화제와 음이온교환수지 사이에 화학적 상호작용을 통한 흡착 과정인 것을 증명하였다.

다. 방사성 제염 폐액 내 계면활성제의 광분해를 위한 다공성 광촉매 소재 개발
- 방사성 제염 폐액 내 다량의 계면활성제를 흡착제거 하지 않고 광촉매를 사용하여 광분해하기 위해 다공성 광촉매 소재의 개발을 시도하였다. 다공성 실리카 나노입자 내부에 광촉매를 도입하는 방법과 다공성 광촉매 나노입자를 제조하는 방법으로 두 가지 소재를 선정하였다. 구체적으로 SiO₂로 구성된 다공성 실라카 나노입자 내부에 P25라는 광촉매를 도입한 소재와 TiO₂로 구성된 다공성 광촉매를 제조하였다. 광촉매 특설 평가 결과 우수한 계면활성제 광분해 제거 성능을 보였으며, 광조사에 의한 광분해 뿐 아니라 다공성에 의한 흡착도 함께 나타나는 것으로 확인되었다.

4. 방사성 핵종 제거용 자가추진 마이크로모터 핵심 제조 기술 개발
가. 자가추진 마이크로모터 설계 및 핵종 흡착매질 소재 제조 기술 개발
- 핵종 제거용 자가추진 마이크로모터를 개발하기 위해 화학반응을 통해 기포를 발생시켜 입자의 자가추진을 유도하는 추진부와 방사성핵종을 선택적으로 흡착할 수 있는 흡착부가 구형 입자의 반씩 차지하는 야누스 입자 형태를 기본 구성으로 설정하고, 방사성 폐액의 특성에 맞는 마이크로모터를 설계하였다. 구체적으로 오염 지하수 및 지표수 내 방사성 핵종을 제거하기 위한 마이크로모터의 추진체로 물과 bicarbonate와 화학반응으로 수소기체를 발생시키는 Mg 기반 야누스 입자를 설계하였으며, 방사성 폐액 처리용 마이크로모터로 폐액 내 유기물 제거공정에 사용되는 H₂O₂와 화학반응하여 산소기체를 발생시키는 Pt가 코팅된 야누스 입자를 추진체로 설계하고 비대칭성 금속박막 증착법을 이용한 야누스 입자 제조 방법을 핵종 제거용 자가추진 마이크로모터의 원천기술 확보를 위한 최종 제조방안으로 선정하였다.
- 야누스 입자 기반 자가추진 마이크로모터의 선택적 방사성 핵종 제거를 위한 핵종 흡착매질로 세슘 흡착능이 있는 금속-페로시아나이드를 선정하고 Mg 기반 야누스 입자 표면에 도입하기 위한 금속-페로시아나이드의 표면 수식 기술을 성공적으로 개발하여 JCR 분야별 기준, 상위 1.1%의 ‘water research’에 게재되었으며, Pt 추진체 기반 마이크로 모터 내 핵종 흡착매질로는 세슘 흡착제인 프루시안 블루(Prussian blue)와 마이크로모터의 자성회수가 용이하도록 자성나노입자가 동시에 봉입된 고분자 비드 제조 원천 기술을 성공적으로 개발(출원번호 : 10-2017-0147116)하였으며, 관련 연구 결과는 현재 세계적인 과학저널인 Nature 자매지‘Scientific report’에 게재되었다.

나. 야누스 입자 기반의 핵종 제거용 마이크로모터 제조 기술 개발
- 물과 반응하여 기포를 발생시키는 마그네슘(Mg) 마이크로입자의 표면 일부에 기포발생 차단부를 형성하고, 그 위에 Cs 선택성이 높은 흡착제인 프루시안 블루 또는 금속-페로시아나이드가 수식된 마이크로모터 원천 제조 기술을 확보하였다 (출원번호 : 10-2018-0050858). 개발된 마이크로모터는 지하수/지표수 등에 존재하는 bicarbonate 또는 NaCl이 함유된 환경에서 Mg 산화물의 용해에 의해 최대 평균속도 90.67 ± 13.85 μm/s로 자가추진하며 99.8%의 매우 훌륭한 ¹³⁷Cs 제거 성능 (초기농도 88 Bq/g)을 확인하였다.
- 다공성 실리카 기공표면을 구리페로시아나이드로 개질한 후 입자 표면의 반을 순차적으로 Ni와 Pt로 코팅한 마이크로모터의 경우, 최대 평균속도 55.4 μm/s로 추진이 가능하며 자가추진 하지 않는 동일 흡착제와 비교하여 동일 시간 (10분)에 10배 향상된 95% 이상의 세슘 제거 성능뿐 아니라 방사성 세슘에 대해서도 99.8% (초기농도 88 Bq/g)의 매우 우수한 제서 성능을 가진다. 특히, 입자에 코팅된 Ni의 자성을 이용하면 외부자석을 통해 평균 97%이상의 마이크로모터가 회수됨을 검증하였다.

(출처 : 요약문 8p)

Abstract ▼

Ⅳ. Results of the Project
1. Under water gross-beta monitoring detection design optimization and characteristic analysis module design and manufacture
○ Analysis of characteristics of under water radioactivity monitoring & optimization design of photons collection
- The distance between the

Ⅳ. Results of the Project
1. Under water gross-beta monitoring detection design optimization and characteristic analysis module design and manufacture
○ Analysis of characteristics of under water radioactivity monitoring & optimization design of photons collection
- The distance between the scintillator and the source was determined as the main efficiency parameter, and the detection characteristics of water sample height, scintillator radius & thickness and air layer thickness between scintillator and water sample were analyzed. Through these, we optimized the design of scintillator photons collection. As the height of the water sample increased, the efficiency decreased. There was no significant change in the efficiency depending on the diameter of the scintillator, but the efficiency tended to improve. In the case of the air layer thickness, the efficiency decreased as the air layer thickness increased. The thickness of the scintillator did not change efficiency significantly with increasing thickness.
Derivation of detection characteristic of β-radionuclide in ground water by flow rate, activity concentration and amplification
- MDA value was derived according to flow rate, activity concentration and amplification degree, and the trend was derived. There was no change of the MDA according to the change of the flow rate, and it was judged that the flow rate change do not need to consider in the process of supplying the sample to the detector through the pump. Since it was considered that the change in the detection efficiency was within a error range, it was judged the there was no significant change in the MDA value according to the activity concentration. As the amplification degree increases, the time required to reach the MDA which we want to measure, becomes shorter.

3. Development of nanohybrid materials and processing technique for decommissioning waste that are highly difficult to treat
During the 1st year of 1st-stage research, synthesis of macroporous polymer resins and mesoporous silicananoparticles was tried for removal of the huge amount of surfactant in radioactive liquid waste generated after decontamination of nuclear facilities. The electron microscopy analysis and Brunauer-Emmett-Teller (BET) surface area analysis of the synthesized macroporous polymer resins and mesoporous silicananoparticles showed that they have wide specific surface area characteristics and a few nanometers of pore sizes. As a result of the removal experiment of surfactant using the synthesized porous materials, more than 80% of the surfactant was successfully separated from the water within 3 hours. Moreover, radioactive isotopes in water were also removed with the surfactant during the removal experiment using the porous materials. This results will be the good answer for the removal of high concentrated surfactant from radioactive liquid waste, which is difficult to separate by conventional water treatment method. In 2nd year, removal of complexing agents using ion exchange resins, which exist with surfactants in the radioactive liquid waste, was tried for the purification of radioactive liquid waste. The ion exchange resins could interact with complexing agents due to the electrostatic interaction between positively charged surface of resins and negatively charge complexing agents in water. As a result of the removal experiment of complexing agents using the ion-exchange resins, the complexing agents with high concentration without or with metal ions were removed with more than 70% within 60 mins. The successful removal of surfactants or complexing agents as the results of 1st-stage research can be suggested as the good method for purification of radioactive liquid waste, containing surfactants and complexing agents with high concentration, generated after decommissioning of nuclear facilities.

4. Design and preparation of self-propelled micromotors for selective removal of radionuclides
(a) Design and preparation of micro-adsorbents for selective removal of radionuclides
- To develop a self-propelled micromotors for selective removal of radionuclides, micromotors are designed to have two main components including a propulsion unit and an adsorbent unit. The propulsion unit should generates bubbles through chemical reaction to induce self-propulsion of particles, and the adsorption unit should be capable of selectively adsorbing radionuclides. Specifically, Mg-based Janus particles that generate hydrogen gas by chemical reaction with water and Pt-based Janus particles that generate oxygen gas by reaction with hydrogen peroxide were studied.
- Surface modification process of magnetic particles with metal ferrocyanide was developed for selective cesium adsorption. Also, preparation methods of polymeric beads containing magnetic particles and Cs selective adsorbents were successful developed.
(b) Development of Janus micromotors manufacturing technology for selective removing of radionuclides
- The Mg-based micromotor adsorbents were prepared by deposition of half surface of Mg microparticles with Ni and Au. The Au surface was decorated with Cs selective metal ferrocyanides by in-situ synthesis and layer-by-layer deposition of pre-synthesized micro adsorbents. The developed micro motor could be self-propelled with a maximum average velocity of 90.67 ± 13.85 μm/s, and the adsorbent showed a very good Cs-137 removal performance over 99.8% from 88 Bq/mL.
- The Pt-based micromotors were prepared by deposition Ni and Pt on the half surface of copper ferrocyanide functionalized mesoporous silica microparticles. The micromotor could be self-propelled in an aqueous solution containing hydrogen peroxide at a maximum average velocity of 55.4 μm/s. The adsorbent could remove over 98% of Cs in the presence of excess amount of competing ions. Furthermore, the self-propulsion of the adsorbent significantly improved Cs removal speed. Especially, using the magnetism of Ni coated on particles, more than 97% of micromotors could be recovered through external magnet.

(source: SUMMARY 16p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 제 출 문 ... 2
• 보고서 요약서 ... 4
• 요 약 문 ... 6
• SUMMARY ... 14
• CONTENTS ... 22
• 목차 ... 24
• 그림목차 ... 26
• 표목차 ... 30
• 제 1 장 연구개발과제의 개요 ... 32
• 제 1 절 연구개발의 목적 및 필요성 ... 32
• 제 2 절 연구내용 및 범위 ... 35
• 제 2 장 국내외 기술개발 현황 ... 38
• 제 1 절 수중 방사능 모니터링 기술 현황 ... 38
• 제 2 절 원전해체 특성을 고려한 확률론적 인지모델 개발(I) ... 39
• 제 3 절 방사성 제염폐액 처리기술 및 나노하이브리드 재료 기술 현황 ... 40
• 제 4 절 자가추진 마이크로/나노모터 기술 현황 ... 41
• 제 3 장 연구개발수행 내용 및 결과 ... 44
• 제 1 절 수중 전베타 모니터링 검출 설계 최적화 특성 분석 모듈 설계 제작품 ... 44
• 제 2 절 원전해체 특성을 고려한 확률론적 인지모델 개발(I) ... 65
• 제 3 절 난처리성 제염해체 공정폐기물처리 나노복합소재 및 신기술개발 ... 95
• 제 4 절 자가추진 마이크로모터 기반 방사성폐기물 처리 원천 기술 개발 ... 118
• 제 5 절 원자력시설 해체기술 핵심인력 양성 ... 143
• 제 4 장 목표달성도 및 관련분야에의 기여도 ... 158
• 제 1 절 목표달성도 ... 158
• 제 2 절 관련분야에의 기여도 ... 160
• 제 5 장 연구개발결과의 활용계획 ... 162
• 제 1 절 해체 부지 지하수 수중 현장 방사능 모니터링 기술 개발 ... 162
• 제 2 절 원전해체 특성을 고려한 확률론적 인지모델 개발(I) ... 162
• 제 3 절 난처리성 제염해체 공정폐기물처리 나노복합소재 및 신 기술개발 ... 162
• 제 4 절 자가추진 마이크로모터 기반 방사성폐기물 처리 원천기술 개발 ... 163
• 제 6 장 연구개발과정에서 수집한 해외과학기술정보 ... 164
• 제 1 절 해체 부지 지하수 수중 현장 방사능 모니터링 기술 개발 ... 164
• 제 2 절 원전해체 특성을 고려한 확률론적 인지모델 개발(I) ... 164
• 제 3 절 난처리성 제염해체 공정폐기물처리 나노복합소재 및 기술개발 ... 165
• 제 4 절 자가추진 마이크로모터 기반 방사성폐기물 처리 원천기술 개발 ... 166
• 제 7 장 결론 ... 168
• 제 8 장 참고문헌 ... 170
• 끝페이지 ... 172