RF magnetron sputtering증착 기법을 사용하여 p-type Si (100) 기판 위에 기판 온도 400도에서 Cu가 도핑된 ZnO박막을 제작한 후 SEM, ...
RF magnetron sputtering증착 기법을 사용하여 p-type Si (100) 기판 위에 기판 온도 400도에서 Cu가 도핑된 ZnO박막을 제작한 후 SEM, XRD, PL, XPS, SQUID를 이용하여 박막의 구조적, 광학적, 및 자기적 특성을 조사하였다. SEM 측정 결과 박막의 두께가 약 100 nm로 증착된 것을 확인할 수 있었다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 XRD 측정 결과, 약 34도에서 ZnO (002) phase와 관련된 피크가 모든 시료에서 우월하게 관찰되었다. Cu 농도가 0 mol%에서 3 mol%까지 증가함에 따라 ZnO (002) 피크의 세기는 점차적으로 감소하였고, 이는 Cu 농도에 따른 PL 측정에서 ZnO NBE 발광과 관련된 피크의 세기의 감소와 일치했다. 이것은 불순물의 첨가로 인해 박막의 결정질이 낮아졌다고 설명할 수 있다. Cu 농도가 2 mol%까지 증가함에 따른 ZnO:Cu 박막의 XRD patterns에서는 단지 ZnO (002) phase와 관련된 피크만 관찰되었지만, Cu 농도가 3 mol%일 때에는 ZnO (002) phase 뿐 만 아니라 Cu와 Cu₂O와 관련된 피크도 같이 관찰되었다. 이 결과로 ZnO에 첨가되는 Cu의 용해도가 3 mol% 이하라는 것을 알 수가 있었다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 XPS 스펙트럼에서는 Zn3d, Zn 3s, 그리고 Zn 3p states의 결합 에너지가 약 10, 88, 그리고 140 eV에 각각 위치해 있는 것을 확인하였다. Cu 농도가 증가함에 따라 Zn states와 관련된 XPS의 세기는 점점 감소하였다. 이 결과는 Cu 농도에 따른 XRD patterns에서의 ZnO (002) 피크 세기의 변화와 PL 스펙트럼에서의 ZnO NBE 발광과 관련된 피크 세기 변화와 일치했다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 valence band 스펙트럼에서는 Cu 농도가 0 mol%에서 1 mol%까지 증가함에 따라 VBM으로부터 EF의 위치가 점점 멀어지는 쪽으로 이동했다가 1 mol% 위에서는 다시 VBM으로 가까워졌다. SQUID 측정에서 얻은 M-H curve에서 보면 Cu 농도가 1 mol%까지 증가함에 따라 강자성 특성이 강해지다가 그 이후로는 약간 감소됨을 보였다. 이는 Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 EF의 변화와 일치했다. EF이 VBM에서 멀어진다는 것은 CBM에 가까워진다는 뜻이다. 실제로 Cu 농도가 1 mol%일 때 EF은 VBM에서 약 3.21 eV인 곳에 위치해 있다. EF이 VBM으로부터 위로 이동한다는 것은 캐리어인 electron의 density가 높아진다는 것을 의미한다. 따라서 ZnO:Cu 박막의 강자성 특성은 캐리어로 인해 발생되는 메커니즘[32][33][34]과 깊은 관계가 있다고 할 수 있다. FC와 ZFC 상태에서 측정된 M-T curve에서 보면 박막의 Curie 온도가 300 K 이상이라는 것이 확인되었다. 이온빔 스퍼터링과 RF마그네트론 스퍼터링 증착 기법을 사용하여 p-type의 Si (100) 기판 위에 ZnO/SiO_(X) 이중 접합 구조의 박막을 증착하였다. SiO_(X) 박막의 두께는 100 nm였고 x값은 0.8부터 1.8까지 변화하였으며, XPS에 의해 결정되었다. ZnO 박막은 10 nm부터 100 nm까지 변화시켰다. 제작된 시료는 급속열처리기를 사용하여 산소분위기에서 900도 3분간 열처리된 후 PL과 XRD를 이용하여 박막의 발광 및 구조적 특성을 연구하였다. ZnO 두께에 따른 ZnO/SiO_(X) 복합 구조의 PL 피크는 약 380 nm (~3.27 eV)에서 ZnO NBE 발광에 기인하는 피크가 관찰되었고 ZnO 두께가 50 nm일 때 모든 x 값에서 가장 강하게 나타났다. x 값이 0.8부터 1.4까지 증가함에 따라 그 세기는 감소하다가 x 값이 1.6 이상에서는 증가하였다. 이는 ZnO 박막과 SiO_(X) 박막의 경계면에서의 띠 굽음과 관련이 있는 것으로 보인다. ZnO 두께에 따른 ZnO/SiO_(X) 복합 구조의 XRD 패턴에서는 ZnO 두께가 얇을 때에는 ZnO가 비정질 구조였다가 ZnO 두께가 30 nm일 때부터는 약 34.7도에서 ZnO (002) 면과 일치하는 피크가 관찰되었다. 이 피크의 세기는 ZnO 두께가 증가함에 따라 점점 증가했고 그것의 반치폭은 감소하였다. 이는 ZnO 두께가 증가함에 따라 ZnO 박막의 결정질이 향상됨을 의미한다. 또한 ZnO 두께가 50 nm일 때 XRD 패턴에서 ZnO (002)와 관련이 있는 피크가 두 개로 분리되어 나타났다. 이 결과는 PL data에서 ZnO 두께가 50 nm일 때 ZnO (002) 피크의 세기가 가장 강하게 관찰되는 것과 관련이 있는 것으로 보인다. 본 연구는 ZnO의 도핑 효과 및 복합 구조에 대한 내용으로 도핑에 대한 연구에서는 Cu가 농도에 따라 도핑된 ZnO:Cu 박막의 구조와 발광특성과 자성 특성을 연구하였고 복합 구조에 대한 연구에서는 x값에 따른 SiO_(X) 박막위에 두께에 따른 ZnO 박막을 증착하여 복합 구조 시료의 구조 및 발광 특성에 대해 연구하였다. ZnO의 도핑 효과에 대한 연구의 핵심적인 내용은 캐리어로 인해 박막이 강자성 특성을 나타내는 것이었다. Cu 뿐 만 아니라 다양한 금속을 ZnO에 첨가하여 상온에서도 높은 강자성 특성이 나타나는 물질에 대해 연구하고자 한다. 또한 아직까지 자연적 결함이나 예기치 않은 수소의 존재 등으로 인해 p-type의 전도도를 가지는 ZnO 제작의 어려움이 있다. 이에 ZnO에 대해 완벽히 분석하고 많은 연구와 실험을 통해 훌륭하고 재현성이 좋은 p-type의 ZnO 제작에 힘을 쏟고자 한다. 기존의 연구에서는 ZnO와 Si이 함께 존재하는 ZnO/Si 하이브리드 나노 결정을 제작하여 구조 및 발광 특성을 연구하였다. 또한 본 연구에서는 ZnO/Si 하이브리드 나노 결정을 제작하는데 있어서 열처리 전 시료의 구조에 착안하여 ZnO/SiO_(X) 복합 구조를 제작하여 x값과 ZnO 두께에 따른 박막의 특성을 조사하였다. 따라서 차후 진행하고자 하는 연구는 ZnO (박막, 나노구조 등등)와 유기물 또는 무기물의 하이브리드 구조를 제작하여 그 구조적 특성이나 전기적, 발광특성을 연구하고 그 메커니즘을 규명하고자 한다. 또한 high-k 또는 low-k 물질간의 이종 접합 또는 하이브리드 구조, 또는 다층으로 구성된 복합 구조 등에서 관찰되는 물리적 현상에 대해서 연구하고자 한다. 마지막으로 최근 각광을 받고 있는 태양 전지의 연구에 있어서 ZnO를 기반으로 하는 태양 전지 소자에 대한 연구도 매우 가치가 있는 것이라고 생각된다.
RF magnetron sputtering 증착 기법을 사용하여 p-type Si (100) 기판 위에 기판 온도 400도에서 Cu가 도핑된 ZnO 박막을 제작한 후 SEM, XRD, PL, XPS, SQUID를 이용하여 박막의 구조적, 광학적, 및 자기적 특성을 조사하였다. SEM 측정 결과 박막의 두께가 약 100 nm로 증착된 것을 확인할 수 있었다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 XRD 측정 결과, 약 34도에서 ZnO (002) phase와 관련된 피크가 모든 시료에서 우월하게 관찰되었다. Cu 농도가 0 mol%에서 3 mol%까지 증가함에 따라 ZnO (002) 피크의 세기는 점차적으로 감소하였고, 이는 Cu 농도에 따른 PL 측정에서 ZnO NBE 발광과 관련된 피크의 세기의 감소와 일치했다. 이것은 불순물의 첨가로 인해 박막의 결정질이 낮아졌다고 설명할 수 있다. Cu 농도가 2 mol%까지 증가함에 따른 ZnO:Cu 박막의 XRD patterns에서는 단지 ZnO (002) phase와 관련된 피크만 관찰되었지만, Cu 농도가 3 mol%일 때에는 ZnO (002) phase 뿐 만 아니라 Cu와 Cu₂O와 관련된 피크도 같이 관찰되었다. 이 결과로 ZnO에 첨가되는 Cu의 용해도가 3 mol% 이하라는 것을 알 수가 있었다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 XPS 스펙트럼에서는 Zn 3d, Zn 3s, 그리고 Zn 3p states의 결합 에너지가 약 10, 88, 그리고 140 eV에 각각 위치해 있는 것을 확인하였다. Cu 농도가 증가함에 따라 Zn states와 관련된 XPS의 세기는 점점 감소하였다. 이 결과는 Cu 농도에 따른 XRD patterns에서의 ZnO (002) 피크 세기의 변화와 PL 스펙트럼에서의 ZnO NBE 발광과 관련된 피크 세기 변화와 일치했다. Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 valence band 스펙트럼에서는 Cu 농도가 0 mol%에서 1 mol%까지 증가함에 따라 VBM으로부터 EF의 위치가 점점 멀어지는 쪽으로 이동했다가 1 mol% 위에서는 다시 VBM으로 가까워졌다. SQUID 측정에서 얻은 M-H curve에서 보면 Cu 농도가 1 mol%까지 증가함에 따라 강자성 특성이 강해지다가 그 이후로는 약간 감소됨을 보였다. 이는 Cu 농도에 따른 ZnO:Cu 박막의 EF의 변화와 일치했다. EF이 VBM에서 멀어진다는 것은 CBM에 가까워진다는 뜻이다. 실제로 Cu 농도가 1 mol%일 때 EF은 VBM에서 약 3.21 eV인 곳에 위치해 있다. EF이 VBM으로부터 위로 이동한다는 것은 캐리어인 electron의 density가 높아진다는 것을 의미한다. 따라서 ZnO:Cu 박막의 강자성 특성은 캐리어로 인해 발생되는 메커니즘[32][33][34]과 깊은 관계가 있다고 할 수 있다. FC와 ZFC 상태에서 측정된 M-T curve에서 보면 박막의 Curie 온도가 300 K 이상이라는 것이 확인되었다. 이온빔 스퍼터링과 RF 마그네트론 스퍼터링 증착 기법을 사용하여 p-type의 Si (100) 기판 위에 ZnO/SiO_(X) 이중 접합 구조의 박막을 증착하였다. SiO_(X) 박막의 두께는 100 nm였고 x값은 0.8부터 1.8까지 변화하였으며, XPS에 의해 결정되었다. ZnO 박막은 10 nm부터 100 nm까지 변화시켰다. 제작된 시료는 급속열처리기를 사용하여 산소분위기에서 900도 3분간 열처리된 후 PL과 XRD를 이용하여 박막의 발광 및 구조적 특성을 연구하였다. ZnO 두께에 따른 ZnO/SiO_(X) 복합 구조의 PL 피크는 약 380 nm (~3.27 eV)에서 ZnO NBE 발광에 기인하는 피크가 관찰되었고 ZnO 두께가 50 nm일 때 모든 x 값에서 가장 강하게 나타났다. x 값이 0.8부터 1.4까지 증가함에 따라 그 세기는 감소하다가 x 값이 1.6 이상에서는 증가하였다. 이는 ZnO 박막과 SiO_(X) 박막의 경계면에서의 띠 굽음과 관련이 있는 것으로 보인다. ZnO 두께에 따른 ZnO/SiO_(X) 복합 구조의 XRD 패턴에서는 ZnO 두께가 얇을 때에는 ZnO가 비정질 구조였다가 ZnO 두께가 30 nm일 때부터는 약 34.7도에서 ZnO (002) 면과 일치하는 피크가 관찰되었다. 이 피크의 세기는 ZnO 두께가 증가함에 따라 점점 증가했고 그것의 반치폭은 감소하였다. 이는 ZnO 두께가 증가함에 따라 ZnO 박막의 결정질이 향상됨을 의미한다. 또한 ZnO 두께가 50 nm일 때 XRD 패턴에서 ZnO (002)와 관련이 있는 피크가 두 개로 분리되어 나타났다. 이 결과는 PL data에서 ZnO 두께가 50 nm일 때 ZnO (002) 피크의 세기가 가장 강하게 관찰되는 것과 관련이 있는 것으로 보인다. 본 연구는 ZnO의 도핑 효과 및 복합 구조에 대한 내용으로 도핑에 대한 연구에서는 Cu가 농도에 따라 도핑된 ZnO:Cu 박막의 구조와 발광특성과 자성 특성을 연구하였고 복합 구조에 대한 연구에서는 x값에 따른 SiO_(X) 박막위에 두께에 따른 ZnO 박막을 증착하여 복합 구조 시료의 구조 및 발광 특성에 대해 연구하였다. ZnO의 도핑 효과에 대한 연구의 핵심적인 내용은 캐리어로 인해 박막이 강자성 특성을 나타내는 것이었다. Cu 뿐 만 아니라 다양한 금속을 ZnO에 첨가하여 상온에서도 높은 강자성 특성이 나타나는 물질에 대해 연구하고자 한다. 또한 아직까지 자연적 결함이나 예기치 않은 수소의 존재 등으로 인해 p-type의 전도도를 가지는 ZnO 제작의 어려움이 있다. 이에 ZnO에 대해 완벽히 분석하고 많은 연구와 실험을 통해 훌륭하고 재현성이 좋은 p-type의 ZnO 제작에 힘을 쏟고자 한다. 기존의 연구에서는 ZnO와 Si이 함께 존재하는 ZnO/Si 하이브리드 나노 결정을 제작하여 구조 및 발광 특성을 연구하였다. 또한 본 연구에서는 ZnO/Si 하이브리드 나노 결정을 제작하는데 있어서 열처리 전 시료의 구조에 착안하여 ZnO/SiO_(X) 복합 구조를 제작하여 x값과 ZnO 두께에 따른 박막의 특성을 조사하였다. 따라서 차후 진행하고자 하는 연구는 ZnO (박막, 나노구조 등등)와 유기물 또는 무기물의 하이브리드 구조를 제작하여 그 구조적 특성이나 전기적, 발광특성을 연구하고 그 메커니즘을 규명하고자 한다. 또한 high-k 또는 low-k 물질간의 이종 접합 또는 하이브리드 구조, 또는 다층으로 구성된 복합 구조 등에서 관찰되는 물리적 현상에 대해서 연구하고자 한다. 마지막으로 최근 각광을 받고 있는 태양 전지의 연구에 있어서 ZnO를 기반으로 하는 태양 전지 소자에 대한 연구도 매우 가치가 있는 것이라고 생각된다.
Structural, optical, and magnetic properties of Cu-doped ZnO (ZnO:Cu) films grown on Si (100) substrate at 400℃ by RF magnetron sputtering have been studied by SEM, XRD, PL, XPS, and SQUID. Cu concentration (n_(Cu)) was varied from 0 to 3 mol% and the film thickness was approximately 100 nm. The XRD...
Structural, optical, and magnetic properties of Cu-doped ZnO (ZnO:Cu) films grown on Si (100) substrate at 400℃ by RF magnetron sputtering have been studied by SEM, XRD, PL, XPS, and SQUID. Cu concentration (n_(Cu)) was varied from 0 to 3 mol% and the film thickness was approximately 100 nm. The XRD peak observed dominantly at about 34° was attributed to the ZnO (002) plane, and its intensity decreased with increasing n_(Cu), consistent with the n_(Cu)-dependent change of the near-band-edge PL intensity. At n_(Cu) = 3 mol%, not only the ZnO phase but also metallic Cu and Cu₂O phases were observed in the XRD patterns, whilst only the ZnO (002) peak was discerned at n_(Cu) < 3 mol%. This could indicate that the thermal solubility limit of Cu in ZnO is below 3 mol%. The XPS intensities of Zn 3d, Zn 3p, and Zn 3s states decreased gradually as n_(Cu) increased from 0 to 3 mol%, which also seems to be related to the PL intensity variation with n_(Cu). The Fermi level up-shifted from the VB maximum (VBM) when n_(Cu) ≤ 1 mol%, but when n_(Cu) ≥ 2 mol%, it down-shifted. The Fermi level of undoped ZnO was located at ~1.83 eV with respect to VBM, and moved up to ~3.21 eV at n_(Cu) = 1 mol%. The M-H curves showed that ZnO:Cu films exhibited a transition from paramagnetism (PM) to ferromagnetism (FM) as n_(Cu) increased from 0 to 1 mol%. When n_(Cu) ≥ 2 mol%, the FM character of ZnO:Cu films was weakened. These results suggest that the n_(Cu)-dependent change of magnetization is closely correlated to that of the Fermi energy level. The M-T curves under zero- and nonzero- field-cooled (FC) conditions showed that the Curie temperature is higher than 300 K. Possible physical mechanisms are discussed to explain the experimental results. Double layer of ZnO/100 nm SiO_(X) have been grown on Si (100) by radio-frequency sputtering and ion beam sputtering deposition, respectively. The thickness of ZnO (t_(ZnO)) was varied from 10 nm to 100 nm, and the oxygen content (x) of SiO_(X) was varied from 0.8 to 1.8, as determined by x-ray photoelectron microscopy analysis. The structural and optical properties of ZnO/SiO_(X) heterostructures annealed at 900℃ for 3 min were studied by photoluminescence (PL) and x-ray diffraction (XRD) analysis. The near-band-edge (NBE) PL peak of ZnO/SiO_(X) heterostructures was observed at ~380 nm. The NBE PL showed a maximum intensity at t_(ZnO) = 50 nm for all x values. The PL intensity decreased with increasing x up to 1.4, but for x ≥ 1.6, it increased. No XRD peak was observed at t_(ZnO) ≤ 20 nm, but at t_(ZnO) ≥ 30 nm, the XRD peak was discerned at about 34°, corresponding to the (002) plane of ZnO. The (002) peak intensity increased gradually with increasing t_(ZnO), and the 2θ-full width at half maximum (FWHM) of the (002) peak decreased from 0.44 to 0.26° as t_(ZnO) increases from 20 to 100 nm. In particular, at t_(ZnO) = 50 nm, the (002) XRD peak was separated. Based on the experimental results, the possible physical mechanisms were discussed.
Structural, optical, and magnetic properties of Cu-doped ZnO (ZnO:Cu) films grown on Si (100) substrate at 400℃ by RF magnetron sputtering have been studied by SEM, XRD, PL, XPS, and SQUID. Cu concentration (n_(Cu)) was varied from 0 to 3 mol% and the film thickness was approximately 100 nm. The XRD peak observed dominantly at about 34° was attributed to the ZnO (002) plane, and its intensity decreased with increasing n_(Cu), consistent with the n_(Cu)-dependent change of the near-band-edge PL intensity. At n_(Cu) = 3 mol%, not only the ZnO phase but also metallic Cu and Cu₂O phases were observed in the XRD patterns, whilst only the ZnO (002) peak was discerned at n_(Cu) < 3 mol%. This could indicate that the thermal solubility limit of Cu in ZnO is below 3 mol%. The XPS intensities of Zn 3d, Zn 3p, and Zn 3s states decreased gradually as n_(Cu) increased from 0 to 3 mol%, which also seems to be related to the PL intensity variation with n_(Cu). The Fermi level up-shifted from the VB maximum (VBM) when n_(Cu) ≤ 1 mol%, but when n_(Cu) ≥ 2 mol%, it down-shifted. The Fermi level of undoped ZnO was located at ~1.83 eV with respect to VBM, and moved up to ~3.21 eV at n_(Cu) = 1 mol%. The M-H curves showed that ZnO:Cu films exhibited a transition from paramagnetism (PM) to ferromagnetism (FM) as n_(Cu) increased from 0 to 1 mol%. When n_(Cu) ≥ 2 mol%, the FM character of ZnO:Cu films was weakened. These results suggest that the n_(Cu)-dependent change of magnetization is closely correlated to that of the Fermi energy level. The M-T curves under zero- and nonzero- field-cooled (FC) conditions showed that the Curie temperature is higher than 300 K. Possible physical mechanisms are discussed to explain the experimental results. Double layer of ZnO/100 nm SiO_(X) have been grown on Si (100) by radio-frequency sputtering and ion beam sputtering deposition, respectively. The thickness of ZnO (t_(ZnO)) was varied from 10 nm to 100 nm, and the oxygen content (x) of SiO_(X) was varied from 0.8 to 1.8, as determined by x-ray photoelectron microscopy analysis. The structural and optical properties of ZnO/SiO_(X) heterostructures annealed at 900℃ for 3 min were studied by photoluminescence (PL) and x-ray diffraction (XRD) analysis. The near-band-edge (NBE) PL peak of ZnO/SiO_(X) heterostructures was observed at ~380 nm. The NBE PL showed a maximum intensity at t_(ZnO) = 50 nm for all x values. The PL intensity decreased with increasing x up to 1.4, but for x ≥ 1.6, it increased. No XRD peak was observed at t_(ZnO) ≤ 20 nm, but at t_(ZnO) ≥ 30 nm, the XRD peak was discerned at about 34°, corresponding to the (002) plane of ZnO. The (002) peak intensity increased gradually with increasing t_(ZnO), and the 2θ-full width at half maximum (FWHM) of the (002) peak decreased from 0.44 to 0.26° as t_(ZnO) increases from 20 to 100 nm. In particular, at t_(ZnO) = 50 nm, the (002) XRD peak was separated. Based on the experimental results, the possible physical mechanisms were discussed.
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