질화알루미늄(AlN, Aluminum Nitride)계 세라믹스는 전자재료로서 뿐만 아니라 구조재료로서도 높은 관심을 끌고 있다. 높은 열전도도, Si과 비슷한 열팽창계수, 그리고 Al₂O₃에 필적하는 ...
질화알루미늄(AlN, Aluminum Nitride)계 세라믹스는 전자재료로서 뿐만 아니라 구조재료로서도 높은 관심을 끌고 있다. 높은 열전도도, Si과 비슷한 열팽창계수, 그리고 Al₂O₃에 필적하는 유전율과 기계적 강도를 가지기 때문에 차세대 고열전 기판재료로 각광을 받고 있는 것은 이미 잘 알려진 사실이다. 또한, AlN는 약 11,000m/s에 이르는 음향전파속도를 이용한 초음파 변환기 및 경방탄 재료에의 응용이 추진되고 있으며, 우수한 내침식성과 금속용융물에 대한 안정성은 도가니, 절삭공구, 증발보트 등에 응용이 기대되고 있다. 이외에도 Al₂O₃과 입방정 고용체는 가시광선 영역에서 투명하기 때문에 특수 광학재료로도 사용되고 있다. AlN은 공유결합성이 강하여 희토류나 알칼리토류의 소결조제를 첨가하여야 액상소결에 의하여 이론밀도까지 치밀화가 가능한 것으로 알려져 있다. 희토류나 알칼리토류 화합물의 소결조제는 소결과정에서 AlN 표면의 산화물과 반응하여 액상을 형성하여 소결성을 향상시킬 뿐만 아니라, AlN 미세구조의 발달과 함께 이차상의 형태로 입계에 분포하여 산소불순물을 포획ㆍ제거하는 역할도 하는 것으로 알려져 있다. 산소불순물은 AlN의 표면과 격자내에 존재하고 있기 때문에 표면산화물에 포함된 산소는 이차상으로 포집이 가능하지만 격자내 산소불순물은 질소원자를 치환할 때 전기적으로 중성조건을 만족하기 위하여 Al 빈자리(Vacancy)를 형성하여 열전도도를 저하시키는 원인이 된다. 소결 중 AlN 세라믹스의 열전도도 향상은 첫째 단계에서 치밀화에 따른 기공소멸에 의하여 열도도도가 증가되고, 둘째 단계로 AlN의 입성장과 이차상 분포에 따라 더욱 증가하게 되며, 마지막으로 환원분위기에서 열처리하여 이차상을 제거함으로서 극대화되는 것으로 보고되어 있다. 그러나 환원 분위기하에서의 열처리는 입성장을 동반하여 평균 결정립 크기가 거의 10㎛ 이상에 달하여 가공이나 연마와 같은 후속공정에 악영향을 미칠 가능성이 높다. 대부분의 상용 기판의 경우 결정립크기가 약 4~5㎛이하이며 첫 번째와 두 번째의 접근방법으로 열전도도를 향상시키는 것이 보통이다. AlN 세라믹스에 대한 소결조제, 소결조건, 물성에 대한 연구는 상당히 많은 편이지만, 출발분말, 분말충진, 기공구조 등으로 이루어진 성형미세구조의 영향에 대한 연구는 매우 부진한 편이다. 비록 소결 및 물성에 미치는 출발분말에 대한 몇몇 보고는 있지만, 분말충진 및 기공구조가 미치는 영향에 대한 연구는 거의 찾아볼 수 없는 실정이다. AlN-Y₂O₃ 계와 같이 액상량이 모든 기공을 채우기에 충분하지 않는 경우 소결 과정에서 결정립 및 기공구조의 발달은 액상의 재분포와 결과적으로 이차상의 분포에 큰 영향을 미칠 것으로 예상된다. 따라서 본 연구에서는 AlN 세라믹스에 소결조제로 Y₂O₃을 첨가하여 상압 소결법(PLS : Pressureless Sintering), 열간 가압소결법(HPS : Hot Press Sintering), 방전 플라즈마 소결법(SPS : Spark Plasma Sintering)의 방법으로 각각의 소결온도와 소결조건을 달리하여 생기는 미세구조의 차이를 확인하고 이에 따른 열전도도의 특성을 관찰하였다. 또한 산소불순물의 격자내 용해로 발생한 알루미늄 공극을 이차상의 생성을 통하여 감소시킴으로서 열전도도를 높이고자 하였다.
질화알루미늄(AlN, Aluminum Nitride)계 세라믹스는 전자재료로서 뿐만 아니라 구조재료로서도 높은 관심을 끌고 있다. 높은 열전도도, Si과 비슷한 열팽창계수, 그리고 Al₂O₃에 필적하는 유전율과 기계적 강도를 가지기 때문에 차세대 고열전 기판재료로 각광을 받고 있는 것은 이미 잘 알려진 사실이다. 또한, AlN는 약 11,000m/s에 이르는 음향전파속도를 이용한 초음파 변환기 및 경방탄 재료에의 응용이 추진되고 있으며, 우수한 내침식성과 금속용융물에 대한 안정성은 도가니, 절삭공구, 증발보트 등에 응용이 기대되고 있다. 이외에도 Al₂O₃과 입방정 고용체는 가시광선 영역에서 투명하기 때문에 특수 광학재료로도 사용되고 있다. AlN은 공유결합성이 강하여 희토류나 알칼리토류의 소결조제를 첨가하여야 액상소결에 의하여 이론밀도까지 치밀화가 가능한 것으로 알려져 있다. 희토류나 알칼리토류 화합물의 소결조제는 소결과정에서 AlN 표면의 산화물과 반응하여 액상을 형성하여 소결성을 향상시킬 뿐만 아니라, AlN 미세구조의 발달과 함께 이차상의 형태로 입계에 분포하여 산소불순물을 포획ㆍ제거하는 역할도 하는 것으로 알려져 있다. 산소불순물은 AlN의 표면과 격자내에 존재하고 있기 때문에 표면산화물에 포함된 산소는 이차상으로 포집이 가능하지만 격자내 산소불순물은 질소원자를 치환할 때 전기적으로 중성조건을 만족하기 위하여 Al 빈자리(Vacancy)를 형성하여 열전도도를 저하시키는 원인이 된다. 소결 중 AlN 세라믹스의 열전도도 향상은 첫째 단계에서 치밀화에 따른 기공소멸에 의하여 열도도도가 증가되고, 둘째 단계로 AlN의 입성장과 이차상 분포에 따라 더욱 증가하게 되며, 마지막으로 환원분위기에서 열처리하여 이차상을 제거함으로서 극대화되는 것으로 보고되어 있다. 그러나 환원 분위기하에서의 열처리는 입성장을 동반하여 평균 결정립 크기가 거의 10㎛ 이상에 달하여 가공이나 연마와 같은 후속공정에 악영향을 미칠 가능성이 높다. 대부분의 상용 기판의 경우 결정립크기가 약 4~5㎛이하이며 첫 번째와 두 번째의 접근방법으로 열전도도를 향상시키는 것이 보통이다. AlN 세라믹스에 대한 소결조제, 소결조건, 물성에 대한 연구는 상당히 많은 편이지만, 출발분말, 분말충진, 기공구조 등으로 이루어진 성형미세구조의 영향에 대한 연구는 매우 부진한 편이다. 비록 소결 및 물성에 미치는 출발분말에 대한 몇몇 보고는 있지만, 분말충진 및 기공구조가 미치는 영향에 대한 연구는 거의 찾아볼 수 없는 실정이다. AlN-Y₂O₃ 계와 같이 액상량이 모든 기공을 채우기에 충분하지 않는 경우 소결 과정에서 결정립 및 기공구조의 발달은 액상의 재분포와 결과적으로 이차상의 분포에 큰 영향을 미칠 것으로 예상된다. 따라서 본 연구에서는 AlN 세라믹스에 소결조제로 Y₂O₃을 첨가하여 상압 소결법(PLS : Pressureless Sintering), 열간 가압소결법(HPS : Hot Press Sintering), 방전 플라즈마 소결법(SPS : Spark Plasma Sintering)의 방법으로 각각의 소결온도와 소결조건을 달리하여 생기는 미세구조의 차이를 확인하고 이에 따른 열전도도의 특성을 관찰하였다. 또한 산소불순물의 격자내 용해로 발생한 알루미늄 공극을 이차상의 생성을 통하여 감소시킴으로서 열전도도를 높이고자 하였다.
Aluminum nitride (AlN) ceramics have attracted much attention due to their excellent thermal and electric properties as structural and electronic materials. AlN is considered to be a promising future substrate material because of its high thermal conductivity, thermal expansion coefficient close to ...
Aluminum nitride (AlN) ceramics have attracted much attention due to their excellent thermal and electric properties as structural and electronic materials. AlN is considered to be a promising future substrate material because of its high thermal conductivity, thermal expansion coefficient close to that of silicon, low dielectric constant and high mechanical strength comparing with Al2O3. It is useful for a variety of structural and refractory applications such a ultrasonic converter, light-weight armor material, crucible, evaporation boat and cutting tools because of its strength, high temperature stability and corrosion resistance. Also, the solid-solution phase of AlN with Al₂O₃ can be used to special optical application because it is transparent for a visible light. Densification of pure AlN is difficult because of its high degree of covalent bonding character. For full densification, rare-earth and / or alkaline earth oxides are often added as sintering aids for the fabrication of AlN ceramics. These sintering aids have a double role during sintering. One is to help the formation of liquid phase which can promote the densification by the process of liquid-phase sintering. The other is to improve the thermal conductivity by decreasing the oxygen impurities in the AlN lattice. The oxygen impurities at the AlN surface can be easily removed by the formation of the secondary phase. However, the oxygen impurities in AlN lattice occupy the nitrogen sites and they generate Al vacancies to compensate the electric charge balance. These lattice defects induced by oxygen are the most harmful factor of thermal conductivity of AlN ceramics. Three possible process of improvement of thermal conductivity of AlN ceramics has been considered. The first is the elimination of pore originated from the densification. The second is the grain growth and the reduction of Al vacancies by the formation of secondary phases. The last is the reduction of the secondary phases by the heat-treatment in deoxidation atmosphere. However, the last process should accompany enormous grain growth over 10㎛ which can deteriorate the machining process such as grinding and polishing. Generally, the first and second process are used to improve the thermal conductivity of AlN ceramics because a commercial AlN substrate have grain size under 4~5㎛. There are many informations about the sintering aids, sintering conditions and properties of AlN ceramics. However, there is little information about the effect of green-body microstructures including the characteristics of starting powder, powder compaction and pore structures. When the liquid phases are not sufficient to fill the all pores such as AlN-Y₂O₃ system, the grain growth and the development of pore structures can greatly affect the re-distribution of liquid phases and the distribution of secondary phases, consequently. In this research, the effect of Y₂O₃ addition on sintering behavior, microstructural evolution and thermal conductivity of AlN ceramics sintered by pressureless sintering, hot-press sintering and spark plasma sintering method. The improvement of thermal conductivity was discussed related to the formation of secondary phases which can reduce the oxygen impurities in AlN lattice.
Aluminum nitride (AlN) ceramics have attracted much attention due to their excellent thermal and electric properties as structural and electronic materials. AlN is considered to be a promising future substrate material because of its high thermal conductivity, thermal expansion coefficient close to that of silicon, low dielectric constant and high mechanical strength comparing with Al2O3. It is useful for a variety of structural and refractory applications such a ultrasonic converter, light-weight armor material, crucible, evaporation boat and cutting tools because of its strength, high temperature stability and corrosion resistance. Also, the solid-solution phase of AlN with Al₂O₃ can be used to special optical application because it is transparent for a visible light. Densification of pure AlN is difficult because of its high degree of covalent bonding character. For full densification, rare-earth and / or alkaline earth oxides are often added as sintering aids for the fabrication of AlN ceramics. These sintering aids have a double role during sintering. One is to help the formation of liquid phase which can promote the densification by the process of liquid-phase sintering. The other is to improve the thermal conductivity by decreasing the oxygen impurities in the AlN lattice. The oxygen impurities at the AlN surface can be easily removed by the formation of the secondary phase. However, the oxygen impurities in AlN lattice occupy the nitrogen sites and they generate Al vacancies to compensate the electric charge balance. These lattice defects induced by oxygen are the most harmful factor of thermal conductivity of AlN ceramics. Three possible process of improvement of thermal conductivity of AlN ceramics has been considered. The first is the elimination of pore originated from the densification. The second is the grain growth and the reduction of Al vacancies by the formation of secondary phases. The last is the reduction of the secondary phases by the heat-treatment in deoxidation atmosphere. However, the last process should accompany enormous grain growth over 10㎛ which can deteriorate the machining process such as grinding and polishing. Generally, the first and second process are used to improve the thermal conductivity of AlN ceramics because a commercial AlN substrate have grain size under 4~5㎛. There are many informations about the sintering aids, sintering conditions and properties of AlN ceramics. However, there is little information about the effect of green-body microstructures including the characteristics of starting powder, powder compaction and pore structures. When the liquid phases are not sufficient to fill the all pores such as AlN-Y₂O₃ system, the grain growth and the development of pore structures can greatly affect the re-distribution of liquid phases and the distribution of secondary phases, consequently. In this research, the effect of Y₂O₃ addition on sintering behavior, microstructural evolution and thermal conductivity of AlN ceramics sintered by pressureless sintering, hot-press sintering and spark plasma sintering method. The improvement of thermal conductivity was discussed related to the formation of secondary phases which can reduce the oxygen impurities in AlN lattice.
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