귀금속을 이용한 다공성 나노구조체의 합성과 전기화학적 특성 연구 Synthesis of Porous and Nanostructured Noble Materials and Their High Electrochemical and Electrocatalytical Activities원문보기
(초 록)
귀금속은 나노크기의 수준에서 특이한 분광학적, 물리화학적, 전기화학적 특성을 갖는다. 특히 귀금속 자체의 안정성과 나노구조물에서의 특성으로 인해 전기화학적 전극 촉매로 다양한 응용성을 지니고 있다. 대표적으로 바이오센서와 연료전지에서의 효용성이 관심의 대상이 되고 있다. 장점 이외에 바이오센서 기질의 산화반응과 연료전지 환원극에서 요구되는 높은 과전압이 전극 촉매 활성을 저하시키는 공통적인 문제로 인식되고 있다. 최근에는 이러한 문제점을 개선하기 위해 다양한 구조와 형태를 갖는 귀금속 나노구조물 촉매 개발에 노력을 기울이고 있다. 본 논문은 금, ...
(초 록)
귀금속은 나노크기의 수준에서 특이한 분광학적, 물리화학적, 전기화학적 특성을 갖는다. 특히 귀금속 자체의 안정성과 나노구조물에서의 특성으로 인해 전기화학적 전극 촉매로 다양한 응용성을 지니고 있다. 대표적으로 바이오센서와 연료전지에서의 효용성이 관심의 대상이 되고 있다. 장점 이외에 바이오센서 기질의 산화반응과 연료전지 환원극에서 요구되는 높은 과전압이 전극 촉매 활성을 저하시키는 공통적인 문제로 인식되고 있다. 최근에는 이러한 문제점을 개선하기 위해 다양한 구조와 형태를 갖는 귀금속 나노구조물 촉매 개발에 노력을 기울이고 있다. 본 논문은 금, 팔라듐, 루테늄, 백금을 이용하여 다공성 형태의 나노구조물 촉매를 합성하고 전기화학적 무효소 바이오센서 및 연료전지 환원극의 산소환원반응에 관한 연구를 진행하였다.
첫째, 나노 전극소재의 합성에 필수적인 계면활성제, seed 입자 조절 없이 손쉬운 방법으로 다공성 금 나노입자를 합성하여 전기화학적 무효소 바이오센서 실험을 진행하였다. NADH 산화반응 시 요구되는 높은 과전압이 입자의 구조와 형상에 따라 전기화학적 감응 특성이 다름을 다양한 입자들의 합성을 비교 연구함으로서 본 연구의 우수성을 확보하고자 하였다. 합성된 다공성 금 나노입자 촉매 구조와 표면 형태 등의 특징은 전계방출형 투과전자현미경을 통해 확인하였다. 전기화학적 측정 방법을 이용하여 낮은 과전압에서 NADH의 우수한 감응성, 선택성, 안정성 등을 확인함으로서 무효소 바이오센서의 응용가능성을 확인하였다.
둘째, 연료전지 환원극에서 주로 사용되는 백금 촉매를 대체하기 위해 비백금 형태의 나노소재를 이용한 산소환원반응에 대한 촉매 활성에 관한 연구이다. 체인 형태의 팔라듐 네트워크 나노구조물을 합성한 후, 갈바닉치환반응을 통해 루테늄을 도입하여 루테늄-팔라듐 이중복합금속 촉매를 합성하였다. 합성한 촉매들의 형태와 구조적인 특징은 전계방출형 투과전자현미경, X-선 회절, X-선 광전자 분광법을 통해 확인하였다. 합성한 소재의 전기화학적 특성은 순환전압전류법과 회전원판전극실험 등을 통하여 연료전지 환원극 소자의 산소환원반응 촉매 활성을 확인하였다.
마지막으로, 고비용성의 백금의 함량을 줄이기 위해 팔라듐 지지체에 갈바닉치환반응을 유도하여 백금을 도입하고 산소환원반응 활성에 대해서 비교평가를 수행하였다. 팔라듐 지지체는 체인형태의 네트워크 구조를 형성하고 있으며, 합성한 촉매 형태와 구조적인 특징은 앞서 언급한 다양한 분석 방법들을 활용하여 세밀하게 확인하였다. 백금이 도입된 팔라듐 네트워크 나노구조물을 이용하여 전기화학적 특성 연구와 함께 산소환원반응 촉매활성에 대한 연구를 수행하였다. 최종적으로 최적화된 전극소재가 4-전자 전달 반응인 산소환원반응에서 이상적인 반응 특성을 보였고, 우수한 안정성을 보이는 것으로 확인되었다.
(초 록)
귀금속은 나노크기의 수준에서 특이한 분광학적, 물리화학적, 전기화학적 특성을 갖는다. 특히 귀금속 자체의 안정성과 나노구조물에서의 특성으로 인해 전기화학적 전극 촉매로 다양한 응용성을 지니고 있다. 대표적으로 바이오센서와 연료전지에서의 효용성이 관심의 대상이 되고 있다. 장점 이외에 바이오센서 기질의 산화반응과 연료전지 환원극에서 요구되는 높은 과전압이 전극 촉매 활성을 저하시키는 공통적인 문제로 인식되고 있다. 최근에는 이러한 문제점을 개선하기 위해 다양한 구조와 형태를 갖는 귀금속 나노구조물 촉매 개발에 노력을 기울이고 있다. 본 논문은 금, 팔라듐, 루테늄, 백금을 이용하여 다공성 형태의 나노구조물 촉매를 합성하고 전기화학적 무효소 바이오센서 및 연료전지 환원극의 산소환원반응에 관한 연구를 진행하였다.
첫째, 나노 전극소재의 합성에 필수적인 계면활성제, seed 입자 조절 없이 손쉬운 방법으로 다공성 금 나노입자를 합성하여 전기화학적 무효소 바이오센서 실험을 진행하였다. NADH 산화반응 시 요구되는 높은 과전압이 입자의 구조와 형상에 따라 전기화학적 감응 특성이 다름을 다양한 입자들의 합성을 비교 연구함으로서 본 연구의 우수성을 확보하고자 하였다. 합성된 다공성 금 나노입자 촉매 구조와 표면 형태 등의 특징은 전계방출형 투과전자현미경을 통해 확인하였다. 전기화학적 측정 방법을 이용하여 낮은 과전압에서 NADH의 우수한 감응성, 선택성, 안정성 등을 확인함으로서 무효소 바이오센서의 응용가능성을 확인하였다.
둘째, 연료전지 환원극에서 주로 사용되는 백금 촉매를 대체하기 위해 비백금 형태의 나노소재를 이용한 산소환원반응에 대한 촉매 활성에 관한 연구이다. 체인 형태의 팔라듐 네트워크 나노구조물을 합성한 후, 갈바닉치환반응을 통해 루테늄을 도입하여 루테늄-팔라듐 이중복합금속 촉매를 합성하였다. 합성한 촉매들의 형태와 구조적인 특징은 전계방출형 투과전자현미경, X-선 회절, X-선 광전자 분광법을 통해 확인하였다. 합성한 소재의 전기화학적 특성은 순환전압전류법과 회전원판전극실험 등을 통하여 연료전지 환원극 소자의 산소환원반응 촉매 활성을 확인하였다.
마지막으로, 고비용성의 백금의 함량을 줄이기 위해 팔라듐 지지체에 갈바닉치환반응을 유도하여 백금을 도입하고 산소환원반응 활성에 대해서 비교평가를 수행하였다. 팔라듐 지지체는 체인형태의 네트워크 구조를 형성하고 있으며, 합성한 촉매 형태와 구조적인 특징은 앞서 언급한 다양한 분석 방법들을 활용하여 세밀하게 확인하였다. 백금이 도입된 팔라듐 네트워크 나노구조물을 이용하여 전기화학적 특성 연구와 함께 산소환원반응 촉매활성에 대한 연구를 수행하였다. 최종적으로 최적화된 전극소재가 4-전자 전달 반응인 산소환원반응에서 이상적인 반응 특성을 보였고, 우수한 안정성을 보이는 것으로 확인되었다.
(Abstract)
Recently, the direction of research in the quest for better materials has shifted to the preparation of porous metals in the nanoscale range owing to their remarkable catalytic properties, which are superior to those of non-porous metals. Among the many different nanomaterials, porous...
(Abstract)
Recently, the direction of research in the quest for better materials has shifted to the preparation of porous metals in the nanoscale range owing to their remarkable catalytic properties, which are superior to those of non-porous metals. Among the many different nanomaterials, porous Au nanoparticles (pAuNPs) are very attractive for various applications, mainly because of their unique optical, catalytic, and electrocatalytic properties. In the first chapter, we describe a simple one-pot approach for the synthesis of pAuNPs without any extra surfactant, seed, control, and so on and their nonenzymatic electrocatalytic activity toward the electrochemical oxidation of NADH. The shape and structure of the pAuNPs catalysts were characterized using scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), and UV-vis absorption spectroscopy to examine the morphology and to analyze the optical properties of the synthesized products. To investigate NADH detection, the pAuNPs were loaded on a glassy carbon (GC) electrode with Nafion as the capping agent for the nano-catalysts. The prepared GC/pAuNPs/Nafion electrode exhibited an improved performance at low overpotential in NADH detection.
In the second chapter, we report the facile synthesis and characterization of carbon-supported Ru layer-coated Pd nanochain networks (RuPdNNs/C). A series of RuPdNNs/C with various Ru/Pd weight percentage ratios were prepared by the spontaneous deposition of a Ru cluster on a PdNNs core using different Ru precursor concentrations. The compositional/structural features were characterized by SEM equipped with an energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS), HRTEM, X-ray diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The electrocatalytic activity of the RuPdNNs/C for oxygen reduction reaction (ORR) in alkaline media was measured by rotating disk electrode (RDE) polarization experiments. Indeed, the prepared Pd based nanocatalysts, especially the RuPdNNs/C decorated with a very low amount of Ru, exhibited significant electrocatalytic activity toward the ORR. This activity is critically dependent upon the Ru coverage on a Pd core surface.
Development of low-Pt content cathode electrocatalyst in fuel cell has been recognized recently as one of the most important issues due to its high cost and limited supply. In particular, some approach to minimize the Pt content of electrodes has focused on the formation of small nanoparticles. In the third chapter, we demonstrate a facile wet chemical strategy for preparing PdNNs and Pt decorated PdNNs (PtPdNNs). The PdNNs were synthesized by simply mixing PdCl2 aqueous solution and poly(vinylpyrrolidone) (PVP) at pH = 7.0, followed by hydrazine hydrate reduction. For PtPdNNs, Pt was deposited spontaneously on the surface of the PdNNs. The prepared Pd based nanocatalysts, especially the PtPdNNs decorated with a very low amount of Pt, exhibited significant electrocatalytic activity and stability for the ORR. The activity of the catalysts for H2O2 electrochemical oxidation/reduction was also examined by RDE voltammetry and amperometric i-t curves. The results showed that the RuPdNNs (or PtPdNNs) electrode exhibits high sensitivity, a wide linear range, and a low detection limit for the detection of H2O2. Therefore, the PdNNs-based catalysts have promising applications as a nonenzymatic amperometric sensor.
(Abstract)
Recently, the direction of research in the quest for better materials has shifted to the preparation of porous metals in the nanoscale range owing to their remarkable catalytic properties, which are superior to those of non-porous metals. Among the many different nanomaterials, porous Au nanoparticles (pAuNPs) are very attractive for various applications, mainly because of their unique optical, catalytic, and electrocatalytic properties. In the first chapter, we describe a simple one-pot approach for the synthesis of pAuNPs without any extra surfactant, seed, control, and so on and their nonenzymatic electrocatalytic activity toward the electrochemical oxidation of NADH. The shape and structure of the pAuNPs catalysts were characterized using scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), and UV-vis absorption spectroscopy to examine the morphology and to analyze the optical properties of the synthesized products. To investigate NADH detection, the pAuNPs were loaded on a glassy carbon (GC) electrode with Nafion as the capping agent for the nano-catalysts. The prepared GC/pAuNPs/Nafion electrode exhibited an improved performance at low overpotential in NADH detection.
In the second chapter, we report the facile synthesis and characterization of carbon-supported Ru layer-coated Pd nanochain networks (RuPdNNs/C). A series of RuPdNNs/C with various Ru/Pd weight percentage ratios were prepared by the spontaneous deposition of a Ru cluster on a PdNNs core using different Ru precursor concentrations. The compositional/structural features were characterized by SEM equipped with an energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS), HRTEM, X-ray diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The electrocatalytic activity of the RuPdNNs/C for oxygen reduction reaction (ORR) in alkaline media was measured by rotating disk electrode (RDE) polarization experiments. Indeed, the prepared Pd based nanocatalysts, especially the RuPdNNs/C decorated with a very low amount of Ru, exhibited significant electrocatalytic activity toward the ORR. This activity is critically dependent upon the Ru coverage on a Pd core surface.
Development of low-Pt content cathode electrocatalyst in fuel cell has been recognized recently as one of the most important issues due to its high cost and limited supply. In particular, some approach to minimize the Pt content of electrodes has focused on the formation of small nanoparticles. In the third chapter, we demonstrate a facile wet chemical strategy for preparing PdNNs and Pt decorated PdNNs (PtPdNNs). The PdNNs were synthesized by simply mixing PdCl2 aqueous solution and poly(vinylpyrrolidone) (PVP) at pH = 7.0, followed by hydrazine hydrate reduction. For PtPdNNs, Pt was deposited spontaneously on the surface of the PdNNs. The prepared Pd based nanocatalysts, especially the PtPdNNs decorated with a very low amount of Pt, exhibited significant electrocatalytic activity and stability for the ORR. The activity of the catalysts for H2O2 electrochemical oxidation/reduction was also examined by RDE voltammetry and amperometric i-t curves. The results showed that the RuPdNNs (or PtPdNNs) electrode exhibits high sensitivity, a wide linear range, and a low detection limit for the detection of H2O2. Therefore, the PdNNs-based catalysts have promising applications as a nonenzymatic amperometric sensor.
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