리튬이온전지용 고용량 Li₂MnO₃ 및 Si 전극물질의 합성 및 전기화학 특성 평가 Synthesis and electrochemical characterization of high capacity Li2MnO3 and Si electrodes for Li-ion battery원문보기
리튬이온전지는 상용화된 이차전지 중 에너지 밀도가 가장 높은 이차전지로서 휴대용의 소형 전지에서부터 전기 자동차나 에너지 저장 시스템 같은 중대형 전지까지 응용 범위가 더욱 더 확대되고 있다. 에너지 저장 시스템에 사용하기 위한 요구조건으로는 낮은 가격, 고용량, 고안정성이 요구 된다. 기존의 리튬이온전지와 비교하여 용량을 늘리고 가격을 낮추기 위해서는 이에 적합한 양극과 음극의 개발이 필요하다. 따라서 양극 활물질은 ...
리튬이온전지는 상용화된 이차전지 중 에너지 밀도가 가장 높은 이차전지로서 휴대용의 소형 전지에서부터 전기 자동차나 에너지 저장 시스템 같은 중대형 전지까지 응용 범위가 더욱 더 확대되고 있다. 에너지 저장 시스템에 사용하기 위한 요구조건으로는 낮은 가격, 고용량, 고안정성이 요구 된다. 기존의 리튬이온전지와 비교하여 용량을 늘리고 가격을 낮추기 위해서는 이에 적합한 양극과 음극의 개발이 필요하다. 따라서 양극 활물질은 전이금속산화물 중에서 가장 대중적으로 사용되고 있는 리튬코발트산화물을 낮은 가격, 고용량 소재로 대체하는 것이 필요하다. 리튬망간산화물은 다양한 양극 활물질 중에서 가장 용량이 크고 가격이 저렴한 소재이다. 음극 활물질의 경우 저용량의 흑연을 대체하는 것이 필요하며 Si은 고용량을 나타내는 이상적인 소재이다. 이에 따라 본 논문에서는 고용량 양극 활물질로 Li2MnO3를, 음극 활물질로 Si을 선택하여, 새로운 합성 조건을 통한 전극을 합성하고, 각 반응에 따른 전기화학적 평가를 진행하였다. 1. Li2MnO3의 용량을 늘리고, 전기 전도도를 향상시키기 위해서 Li4Mn5O12와의 복합체를 역미셀 구조를 통해서 합성하였다. Li4Mn5O12가 포함되어 있을 때, 높은 용량을 구현하였으며, 향상된 리튬이온 확산도를 확인하였다. 2. 화학적인 안정성을 향상시키기 위해 TiO2가 코팅된 Li2MnO3를 합성하였다. TiO2의 코팅 층은 전극과 전해질 사이에 위치함으로써 높은 전압에서 미량의 물과 반응하여 생성된 불산으로부터 안정적인 층을 형성하였다. TiO2가 코팅이 되었을 때, 고율 특성평가, 높은 사이클 안정성을 확인하였다. 3. 3차원의 구조를 갖는 Si/탄소나노섬유를 전기방사법을 이용하여 합성하였다. 3차원 구조의 전극은 탄소나노섬유가 가지고 있는 빈 공간으로 인해 Si의 부피팽창을 효과적으로 억제해 주었으며, 이에 따라 사이클 안정성이 크게 향상되었다. 4. 3차원 구조를 갖는 Si 기반의-복합체 (Si@Si3N4/탄소나노섬유)를 전기방사법을 이용하여 합성하였다. 쉘에 존재하는 Si3N4는 사이클 반응 중에 Li3N을 형성하여 Si의 전기 전도도를 향상시켜 주었고, 탄소나노섬유는 집전체의 역할을 수행하였다. 이로 인해 높은 전류에서도 매우 안정한 전기화학 특성을 나타내었다.
리튬이온전지는 상용화된 이차전지 중 에너지 밀도가 가장 높은 이차전지로서 휴대용의 소형 전지에서부터 전기 자동차나 에너지 저장 시스템 같은 중대형 전지까지 응용 범위가 더욱 더 확대되고 있다. 에너지 저장 시스템에 사용하기 위한 요구조건으로는 낮은 가격, 고용량, 고안정성이 요구 된다. 기존의 리튬이온전지와 비교하여 용량을 늘리고 가격을 낮추기 위해서는 이에 적합한 양극과 음극의 개발이 필요하다. 따라서 양극 활물질은 전이금속산화물 중에서 가장 대중적으로 사용되고 있는 리튬코발트산화물을 낮은 가격, 고용량 소재로 대체하는 것이 필요하다. 리튬망간산화물은 다양한 양극 활물질 중에서 가장 용량이 크고 가격이 저렴한 소재이다. 음극 활물질의 경우 저용량의 흑연을 대체하는 것이 필요하며 Si은 고용량을 나타내는 이상적인 소재이다. 이에 따라 본 논문에서는 고용량 양극 활물질로 Li2MnO3를, 음극 활물질로 Si을 선택하여, 새로운 합성 조건을 통한 전극을 합성하고, 각 반응에 따른 전기화학적 평가를 진행하였다. 1. Li2MnO3의 용량을 늘리고, 전기 전도도를 향상시키기 위해서 Li4Mn5O12와의 복합체를 역미셀 구조를 통해서 합성하였다. Li4Mn5O12가 포함되어 있을 때, 높은 용량을 구현하였으며, 향상된 리튬이온 확산도를 확인하였다. 2. 화학적인 안정성을 향상시키기 위해 TiO2가 코팅된 Li2MnO3를 합성하였다. TiO2의 코팅 층은 전극과 전해질 사이에 위치함으로써 높은 전압에서 미량의 물과 반응하여 생성된 불산으로부터 안정적인 층을 형성하였다. TiO2가 코팅이 되었을 때, 고율 특성평가, 높은 사이클 안정성을 확인하였다. 3. 3차원의 구조를 갖는 Si/탄소나노섬유를 전기방사법을 이용하여 합성하였다. 3차원 구조의 전극은 탄소나노섬유가 가지고 있는 빈 공간으로 인해 Si의 부피팽창을 효과적으로 억제해 주었으며, 이에 따라 사이클 안정성이 크게 향상되었다. 4. 3차원 구조를 갖는 Si 기반의-복합체 (Si@Si3N4/탄소나노섬유)를 전기방사법을 이용하여 합성하였다. 쉘에 존재하는 Si3N4는 사이클 반응 중에 Li3N을 형성하여 Si의 전기 전도도를 향상시켜 주었고, 탄소나노섬유는 집전체의 역할을 수행하였다. 이로 인해 높은 전류에서도 매우 안정한 전기화학 특성을 나타내었다.
Li-ion batteries (LIBs) have been utilized as promising power sources for mobile devices, electric vehicles, and energy storage systems. To increase the energy storage capacity of LIBs, novel anode and cathode materials having excellent electrochemical properties have been intensively studied. In th...
Li-ion batteries (LIBs) have been utilized as promising power sources for mobile devices, electric vehicles, and energy storage systems. To increase the energy storage capacity of LIBs, novel anode and cathode materials having excellent electrochemical properties have been intensively studied. In this thesis, Li2MnO3 and Si-based electrode materials and structures were synthesized and characterized. 1. Mesoporous Li2MnO3/Li4Mn5O12 composite cathodes were prepared from inverse micelle structure for high-performance LIBs. The relative ratio of layered Li2MnO3 to spinel Li4Mn5O12 in the composite electrodes could be elaborately controlled as a function of molar ratio of LiNO3 to Mn(NO3)2 in the precursor. The whole discharge capacities of Li4Mn5O12/Li2MnO3 composite cathodes contained the complicated electrochemical contribution by layered and spinel components. 2. Li2MnO3 cathode materials were coated with TiO2 (OLO@TiO2) for high-performance LIBs. The ratio of layered Li2MnO3 to anatase TiO2 as well as the shell thickness in the Li2MnO3@TiO2 cathodes were controlled by increasing the addition of titanium butoxide. In particular, OLO@TiO2 exhibited high specific capacity, improved high rate cycling performance, and excellent cycle life due to the low interface resistance and high diffusion coefficient of lithium ion, compared with the uncoated Li2MnO3 cathode. 3. A paper-type Si-carbon nanofiber-composite electrode (Si/CNF-P) as a binder/current collector-free anode for LIBs was prepared using an electrospinning method. The electrospun 3-D Si/CNF-P exhibited a high retention rate and enhanced cycle performance for 400 cycles. The enhanced performance of Si/CNF-P as an anode without a current collector and a binder in LIBs could be mainly attributed to the voids produced by cross-linked CNFs as a matrix and the electrochemical reaction of Si NPs on the CNFs without additional collapse of the electrode. 4. A 3D flexible Si-composite electrode consisting of core(Si)-shell(Si3N4) NPs and carbon nanofibers (Si-composite/CNF) was synthesized. The Si-composite/CNF was directly utilized as an anode in the absence of the other components. The Si-composite/CNF showed a high capacity at a fairly high current density of 10 A g-1 and an extremely low capacity loss for 2000 cycles.
Li-ion batteries (LIBs) have been utilized as promising power sources for mobile devices, electric vehicles, and energy storage systems. To increase the energy storage capacity of LIBs, novel anode and cathode materials having excellent electrochemical properties have been intensively studied. In this thesis, Li2MnO3 and Si-based electrode materials and structures were synthesized and characterized. 1. Mesoporous Li2MnO3/Li4Mn5O12 composite cathodes were prepared from inverse micelle structure for high-performance LIBs. The relative ratio of layered Li2MnO3 to spinel Li4Mn5O12 in the composite electrodes could be elaborately controlled as a function of molar ratio of LiNO3 to Mn(NO3)2 in the precursor. The whole discharge capacities of Li4Mn5O12/Li2MnO3 composite cathodes contained the complicated electrochemical contribution by layered and spinel components. 2. Li2MnO3 cathode materials were coated with TiO2 (OLO@TiO2) for high-performance LIBs. The ratio of layered Li2MnO3 to anatase TiO2 as well as the shell thickness in the Li2MnO3@TiO2 cathodes were controlled by increasing the addition of titanium butoxide. In particular, OLO@TiO2 exhibited high specific capacity, improved high rate cycling performance, and excellent cycle life due to the low interface resistance and high diffusion coefficient of lithium ion, compared with the uncoated Li2MnO3 cathode. 3. A paper-type Si-carbon nanofiber-composite electrode (Si/CNF-P) as a binder/current collector-free anode for LIBs was prepared using an electrospinning method. The electrospun 3-D Si/CNF-P exhibited a high retention rate and enhanced cycle performance for 400 cycles. The enhanced performance of Si/CNF-P as an anode without a current collector and a binder in LIBs could be mainly attributed to the voids produced by cross-linked CNFs as a matrix and the electrochemical reaction of Si NPs on the CNFs without additional collapse of the electrode. 4. A 3D flexible Si-composite electrode consisting of core(Si)-shell(Si3N4) NPs and carbon nanofibers (Si-composite/CNF) was synthesized. The Si-composite/CNF was directly utilized as an anode in the absence of the other components. The Si-composite/CNF showed a high capacity at a fairly high current density of 10 A g-1 and an extremely low capacity loss for 2000 cycles.
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