전고체전지 양극후막 내 혼합도전재 적용으로 인한 전기화학적 성능 향상 Effect of binary conductive additives on electrochemical performance of sheet-type composite cathode in all-solid-state batteries원문보기
최근 전기 자동차(EV) 및 에너지 저장장치(ESS)의 전원 장치의 수요가 높아짐에 따라 안전성과 고에너지 밀도를 갖춘 배터리의 개발이 요구되고 있다. 하지만 기존의 리튬 이온 배터리는 열안정성 및 전기화학적 안정성이 낮은 유기 액체 전해질을 사용하기 때문에 대용량 배터리로서 적용이 제한적이다. 이에 따른 무기 고체전해질의 개발은 전지를 구성하는 모든 소재가 전 고상 시스템 (All-solid-state system)인 ...
최근 전기 자동차(EV) 및 에너지 저장장치(ESS)의 전원 장치의 수요가 높아짐에 따라 안전성과 고에너지 밀도를 갖춘 배터리의 개발이 요구되고 있다. 하지만 기존의 리튬 이온 배터리는 열안정성 및 전기화학적 안정성이 낮은 유기 액체 전해질을 사용하기 때문에 대용량 배터리로서 적용이 제한적이다. 이에 따른 무기 고체전해질의 개발은 전지를 구성하는 모든 소재가 전 고상 시스템 (All-solid-state system)인 전고체전지의 구동을 가능하게 하였고, 높은 안정성과 고에너지 밀도화를 실현할 수 있는 차세대전지로 급부상하는 원동력이 되었다. 그러나 전고체전지 전극은 활물질, 고체전해질, 도전재 등으로 구성된 전 고상 시스템으로 액체 전해질이 전극에 고르게 스며드는 리튬 이온 배터리와 달리 고체 입자 간 균일한 접촉 면적 형성이 어렵다는 문제점이 있다. 이것은 전고체전지의 상용화를 더디게 하는 요인으로 복합 전극의 구성 물질 간 접촉 면적의 결핍은 셀 저항을 높이는 결과를 초래한다. 게다가 지속적인 충⋅방전 과정 중 활물질의 부피변화는 전극 내 구성 요소 입자들 사이 접촉 면적 손실을 심화시키기 때문에, 결과적으로 분극 현상의 심화 및 활물질 내 전기화학반응에 참여하는 리튬 이온의 손실에 따른 용량 감소가 발생한다. 따라서 전고체전지 복합 전극 내 활물질과 전도성 보조재 간 균일한 접촉을 통해 유효한 리튬 이온 및 전자 전도 패스를 형성함으로써 셀 성능의 개선이 가능하다. 본 연구에서는 서로 다른 물성 특성을 가지는 두 가지 도전재의 적용을 통해 복합 양극 내 효과적인 양극 활물질과 도전재의 접촉 면적을 형성함과 동시에 전자 전도도를 높이는 것을 목표하였다. 복합 양극은 용매와 바인더를 첨가하는 슬러리 캐스팅 공정을 통해 제작되었으며 도전재로 나노 사이즈 구형의 Super P와 수십 마이크로 사이즈의 섬유형의 VGCF (Vapor Grown Carbon Fiber)를 사용함에 따라 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM622) 양극 활물질 사이 단거리 및 장거리 전자 전자 전도 패스 형성을 도모하였다. 그 결과 VGCF:Super P = 1:2 조성의 혼합도전재를 적용한 NCM 80 wt.% 양극 후막의 C/10 rate의 초기 방전용량이 141 mAh⋅g-1으로 가장 우수했으며 C/2 rate의 고 율속에서 53% 용량 발현 유지율을 나타냈다. 이러한 셀 성능 개선은 LSV (Linear Sweep Voltametry) 분석과 EIS (Electrochemical Impedance Spectroscopy) 분석을 통해 VGCF:Super P = 1:2를 적용한 복합 양극 후막의 높은 전도도 (9.2×10-4 S⋅cm-1)와 낮은 계면저항 (20Ω)에 기인하는 것으로 확인하였다. 따라서 혼합도전재를 적용함으로써 보다 효과적인 전자 전도 네트워크가 형성된 복합 양극 후막의 제작으로 NCM622 활물질의 전기화학적 활성화를 촉진시켜 추가적인 셀 성능 향상의 가능성을 확인하였다. 본 연구를 통하여, 바인더의 첨가로 균일한 분산이 어려운 전고체전지 양극 후막 (sheet-type composite cathode)에서 Super P와 VGCF를 복합화한 혼합도전재의 적용을 통해 복합 양극 내 효과적인 전자 전도 네트워크의 형성을 확인하고 이것이 율속 특성 향상에 미치는 영향을 확인하였다.
최근 전기 자동차(EV) 및 에너지 저장장치(ESS)의 전원 장치의 수요가 높아짐에 따라 안전성과 고에너지 밀도를 갖춘 배터리의 개발이 요구되고 있다. 하지만 기존의 리튬 이온 배터리는 열안정성 및 전기화학적 안정성이 낮은 유기 액체 전해질을 사용하기 때문에 대용량 배터리로서 적용이 제한적이다. 이에 따른 무기 고체전해질의 개발은 전지를 구성하는 모든 소재가 전 고상 시스템 (All-solid-state system)인 전고체전지의 구동을 가능하게 하였고, 높은 안정성과 고에너지 밀도화를 실현할 수 있는 차세대전지로 급부상하는 원동력이 되었다. 그러나 전고체전지 전극은 활물질, 고체전해질, 도전재 등으로 구성된 전 고상 시스템으로 액체 전해질이 전극에 고르게 스며드는 리튬 이온 배터리와 달리 고체 입자 간 균일한 접촉 면적 형성이 어렵다는 문제점이 있다. 이것은 전고체전지의 상용화를 더디게 하는 요인으로 복합 전극의 구성 물질 간 접촉 면적의 결핍은 셀 저항을 높이는 결과를 초래한다. 게다가 지속적인 충⋅방전 과정 중 활물질의 부피변화는 전극 내 구성 요소 입자들 사이 접촉 면적 손실을 심화시키기 때문에, 결과적으로 분극 현상의 심화 및 활물질 내 전기화학반응에 참여하는 리튬 이온의 손실에 따른 용량 감소가 발생한다. 따라서 전고체전지 복합 전극 내 활물질과 전도성 보조재 간 균일한 접촉을 통해 유효한 리튬 이온 및 전자 전도 패스를 형성함으로써 셀 성능의 개선이 가능하다. 본 연구에서는 서로 다른 물성 특성을 가지는 두 가지 도전재의 적용을 통해 복합 양극 내 효과적인 양극 활물질과 도전재의 접촉 면적을 형성함과 동시에 전자 전도도를 높이는 것을 목표하였다. 복합 양극은 용매와 바인더를 첨가하는 슬러리 캐스팅 공정을 통해 제작되었으며 도전재로 나노 사이즈 구형의 Super P와 수십 마이크로 사이즈의 섬유형의 VGCF (Vapor Grown Carbon Fiber)를 사용함에 따라 LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM622) 양극 활물질 사이 단거리 및 장거리 전자 전자 전도 패스 형성을 도모하였다. 그 결과 VGCF:Super P = 1:2 조성의 혼합도전재를 적용한 NCM 80 wt.% 양극 후막의 C/10 rate의 초기 방전용량이 141 mAh⋅g-1으로 가장 우수했으며 C/2 rate의 고 율속에서 53% 용량 발현 유지율을 나타냈다. 이러한 셀 성능 개선은 LSV (Linear Sweep Voltametry) 분석과 EIS (Electrochemical Impedance Spectroscopy) 분석을 통해 VGCF:Super P = 1:2를 적용한 복합 양극 후막의 높은 전도도 (9.2×10-4 S⋅cm-1)와 낮은 계면저항 (20Ω)에 기인하는 것으로 확인하였다. 따라서 혼합도전재를 적용함으로써 보다 효과적인 전자 전도 네트워크가 형성된 복합 양극 후막의 제작으로 NCM622 활물질의 전기화학적 활성화를 촉진시켜 추가적인 셀 성능 향상의 가능성을 확인하였다. 본 연구를 통하여, 바인더의 첨가로 균일한 분산이 어려운 전고체전지 양극 후막 (sheet-type composite cathode)에서 Super P와 VGCF를 복합화한 혼합도전재의 적용을 통해 복합 양극 내 효과적인 전자 전도 네트워크의 형성을 확인하고 이것이 율속 특성 향상에 미치는 영향을 확인하였다.
Recently, demand for batteries of high capacity and long cycle life has been driven by electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs) as part of the effort to adopt renewable energy sources over fossil fuels. Typical lithium ion batteries (LIBs) based on organic liquid electrolyte car...
Recently, demand for batteries of high capacity and long cycle life has been driven by electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs) as part of the effort to adopt renewable energy sources over fossil fuels. Typical lithium ion batteries (LIBs) based on organic liquid electrolyte carry the risk of explosion. All-solid-state batteries (ASSBs) can resolve the safety Issue by using non-flammable solid electrolyte, which also carries the benefit of superior mechanical properties. Owing to development of sulfide based solid electrolyte, it is feasible to increase the lithium ion conductivity of ASSBs to that of liquid-based batteries, improving energy density. Moreover, as solid electrolytes exhibit temperature stability in extreme conditions, ASSBs are expected to be applied in diverse fields. Since composite electrodes of ASSBs are composed by dry-mixing active material, solid electrolyte, and conductive additive, it is difficult to achieve a well distributed contact network among the three components due to their solid states. Forming good lithium ion paths and electron paths at the particle-particle interface is complicated and can have adverse implications on cell performance in cycle life and rate capability. Thus, modification to optimize the solid-solid interface in composite electrodes is indispensable to operation of high performance all-solid-state batteries. In this study, a mixture of nano-sized Super P and fibrous VGCF (Vapor Grown Carbon Fiber) was used to improve rate performance by fabricating valid electron conduction network, which construct short and long conduction paths in composite cathodes. Then, composite cathodes of ASSBs containing 70 wt.% and 80 wt.% active materials LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM 622) were prepared by a solution-based process to achieve uniform dispersion of the electrode components in the slurry. As a results, the cathode containing VGCF:Super P=1:2 as a carbon source showed the highest capacity of 141 mAh⋅g-1 and outstanding capacity retention of 53 % under high current density (C/2 rate), resulting from high electron conductivity (9.2×10-4 S⋅cm-1) and low charge transfer resistance (20Ω) analyzed by LSV (Linear Sweep Voltammetry) and EIS (Electrochemical Impedance Spectroscopy). We investigated the influence of binary carbon additives in the cathode of all-solid-state batteries to improve rate performance by constructing an effective electron conduction network despite of the presence of polymeric binders for the slurry-mixed electrodes.
Recently, demand for batteries of high capacity and long cycle life has been driven by electric vehicles (EVs) and energy storage systems (ESSs) as part of the effort to adopt renewable energy sources over fossil fuels. Typical lithium ion batteries (LIBs) based on organic liquid electrolyte carry the risk of explosion. All-solid-state batteries (ASSBs) can resolve the safety Issue by using non-flammable solid electrolyte, which also carries the benefit of superior mechanical properties. Owing to development of sulfide based solid electrolyte, it is feasible to increase the lithium ion conductivity of ASSBs to that of liquid-based batteries, improving energy density. Moreover, as solid electrolytes exhibit temperature stability in extreme conditions, ASSBs are expected to be applied in diverse fields. Since composite electrodes of ASSBs are composed by dry-mixing active material, solid electrolyte, and conductive additive, it is difficult to achieve a well distributed contact network among the three components due to their solid states. Forming good lithium ion paths and electron paths at the particle-particle interface is complicated and can have adverse implications on cell performance in cycle life and rate capability. Thus, modification to optimize the solid-solid interface in composite electrodes is indispensable to operation of high performance all-solid-state batteries. In this study, a mixture of nano-sized Super P and fibrous VGCF (Vapor Grown Carbon Fiber) was used to improve rate performance by fabricating valid electron conduction network, which construct short and long conduction paths in composite cathodes. Then, composite cathodes of ASSBs containing 70 wt.% and 80 wt.% active materials LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM 622) were prepared by a solution-based process to achieve uniform dispersion of the electrode components in the slurry. As a results, the cathode containing VGCF:Super P=1:2 as a carbon source showed the highest capacity of 141 mAh⋅g-1 and outstanding capacity retention of 53 % under high current density (C/2 rate), resulting from high electron conductivity (9.2×10-4 S⋅cm-1) and low charge transfer resistance (20Ω) analyzed by LSV (Linear Sweep Voltammetry) and EIS (Electrochemical Impedance Spectroscopy). We investigated the influence of binary carbon additives in the cathode of all-solid-state batteries to improve rate performance by constructing an effective electron conduction network despite of the presence of polymeric binders for the slurry-mixed electrodes.
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