[학위논문]커피박을 이용한 Ge/C 복합체 합성 및 리튬이온배터리 음극재로의 응용 Eco-friendly one-step synthesis of Ge/C composite derived from coffee waste as lithium-ion battery anode원문보기
게르마늄(Ge)은 상용화되고 있는 흑연(375 mAh g-1)에 비해 약 4배 이상 높은 이론용량(1623 mAh g-1)을 가져 리튬이온배터리의 음극활물질로 주목받고 있다. 하지만 Ge 소재 자체의 가격이 비싸고 원자 하나당 4.4개의 리튬이온과 합금화 반응을 일으켜 큰 부피팽창이 일어난다. 이로 인해 음극활물질이 집전체로부터 떨어지거나 전극 표면이 깨지며 전해질과의 계면에서 ...
게르마늄(Ge)은 상용화되고 있는 흑연(375 mAh g-1)에 비해 약 4배 이상 높은 이론용량(1623 mAh g-1)을 가져 리튬이온배터리의 음극활물질로 주목받고 있다. 하지만 Ge 소재 자체의 가격이 비싸고 원자 하나당 4.4개의 리튬이온과 합금화 반응을 일으켜 큰 부피팽창이 일어난다. 이로 인해 음극활물질이 집전체로부터 떨어지거나 전극 표면이 깨지며 전해질과의 계면에서 solid electrolyte interphase(SEI) layer가 계속 생성되어 빠른 용량 감소가 일어나는 단점이 존재한다. 본 연구에서는 탄소 전구체의 탄화반응과 GeO2의 환원반응을 한 번의 열처리 과정으로 동시에 이루어 구조적, 전기화학적 안정성이 향상된 Ge/C 복합체를 합성했다. 이때 탄소의 전구체이자 환원제로 버려지는 커피찌꺼기 일명 커피박을 재활용했다. 같은 열처리 조건에서 커피박의 유무에 따라 환원의 정도가 다른 Ge/GeO2와 Ge/C를 합성하여 구조분석과 전기화학분석을 진행했다. 구조분석 결과 커피를 첨가하지 않은 Ge/GeO2의 경우 수소 기체만으로 환원이 온전히 이루어지지 않아 일부 GeO2가 남아있었고, 시료끼리 뭉친 모습을 확인할 수 있었다. 반면, 커피를 첨가한 Ge/C는 온전한 Ge로 환원이 이루어졌고 커피박으로부터 얻은 비결정성의 탄소 매트릭스 위에 Ge 입자가 분산된 형태로 복합체를 형성했다. 수명 특성을 확인하기 위해 100 mA g-1의 전류밀도로 100회 동안 충·방전을 진행한 결과 Ge/C의 방전용량은 약 496 mAh g-1, 쿨롱효율은 약 96%로 나타나 전기화학적 성능 향상을 확인했다. 또한, Ge/C는 고전류밀도에서 율속특성이 향상되고 리튬이온확산계수가 증가했다. 이는 비결정성 탄소 매트릭스 위에 Ge 입자들이 분산되어 Ge의 응집을 방해하고 합금화반응 과정 중에 일어나는 부피팽창으로 인한 균열과 반복적인 SEI layer 형성을 억제하여 전극의 구조적 안정성이 향상되었기 때문이다. 또한, 비결정성 탄소는 전기전도도와 리튬이온확산계수가 높아 전자와 리튬이온의 이동통로로써 활물질의 반응을 촉진하여 Ge/C의 전기화학적 성능과 안정성이 크게 향상된 것으로 사료된다. 결과적으로 본 연구를 통해 버려지는 자원을 재활용하면서도 공정과정이 간단하고 구조적, 전기화학적 성능이 향상된 Ge/C 복합체를 리튬이온배터리의 음극활물질로써 적용 가능성을 확인했다.
게르마늄(Ge)은 상용화되고 있는 흑연(375 mAh g-1)에 비해 약 4배 이상 높은 이론용량(1623 mAh g-1)을 가져 리튬이온배터리의 음극활물질로 주목받고 있다. 하지만 Ge 소재 자체의 가격이 비싸고 원자 하나당 4.4개의 리튬이온과 합금화 반응을 일으켜 큰 부피팽창이 일어난다. 이로 인해 음극활물질이 집전체로부터 떨어지거나 전극 표면이 깨지며 전해질과의 계면에서 solid electrolyte interphase(SEI) layer가 계속 생성되어 빠른 용량 감소가 일어나는 단점이 존재한다. 본 연구에서는 탄소 전구체의 탄화반응과 GeO2의 환원반응을 한 번의 열처리 과정으로 동시에 이루어 구조적, 전기화학적 안정성이 향상된 Ge/C 복합체를 합성했다. 이때 탄소의 전구체이자 환원제로 버려지는 커피찌꺼기 일명 커피박을 재활용했다. 같은 열처리 조건에서 커피박의 유무에 따라 환원의 정도가 다른 Ge/GeO2와 Ge/C를 합성하여 구조분석과 전기화학분석을 진행했다. 구조분석 결과 커피를 첨가하지 않은 Ge/GeO2의 경우 수소 기체만으로 환원이 온전히 이루어지지 않아 일부 GeO2가 남아있었고, 시료끼리 뭉친 모습을 확인할 수 있었다. 반면, 커피를 첨가한 Ge/C는 온전한 Ge로 환원이 이루어졌고 커피박으로부터 얻은 비결정성의 탄소 매트릭스 위에 Ge 입자가 분산된 형태로 복합체를 형성했다. 수명 특성을 확인하기 위해 100 mA g-1의 전류밀도로 100회 동안 충·방전을 진행한 결과 Ge/C의 방전용량은 약 496 mAh g-1, 쿨롱효율은 약 96%로 나타나 전기화학적 성능 향상을 확인했다. 또한, Ge/C는 고전류밀도에서 율속특성이 향상되고 리튬이온확산계수가 증가했다. 이는 비결정성 탄소 매트릭스 위에 Ge 입자들이 분산되어 Ge의 응집을 방해하고 합금화반응 과정 중에 일어나는 부피팽창으로 인한 균열과 반복적인 SEI layer 형성을 억제하여 전극의 구조적 안정성이 향상되었기 때문이다. 또한, 비결정성 탄소는 전기전도도와 리튬이온확산계수가 높아 전자와 리튬이온의 이동통로로써 활물질의 반응을 촉진하여 Ge/C의 전기화학적 성능과 안정성이 크게 향상된 것으로 사료된다. 결과적으로 본 연구를 통해 버려지는 자원을 재활용하면서도 공정과정이 간단하고 구조적, 전기화학적 성능이 향상된 Ge/C 복합체를 리튬이온배터리의 음극활물질로써 적용 가능성을 확인했다.
Germanium(Ge) is attracting attention as an anode material for lithium ion batteries due to a theoretical capacity(1623 mAh g-1) that is about four times higher than graphite(375 mAh g-1). However, Ge is expensive and react with 4.4 lithium ions per Ge atom, resulting in large volume expansion. Acco...
Germanium(Ge) is attracting attention as an anode material for lithium ion batteries due to a theoretical capacity(1623 mAh g-1) that is about four times higher than graphite(375 mAh g-1). However, Ge is expensive and react with 4.4 lithium ions per Ge atom, resulting in large volume expansion. Accordingly, Ge causes critical issues, such as active material being separated from a current collector, cracks on the electrode surface, and continuously forming a solid electrolyte interphase(SEI) layer. Thus, a capacity is rapidly decreased. In this study, we fabricated Ge/C composite with improved structural and electrochemical stability by performing a carbonization of the carbon precursor and a reduction of GeO2 through one-step synthesis. We recycled coffee waste as an carbon precursor and reductant. Ge/GeO2 and Ge/C was synthesized under the same heat condition, with different degrees of reduction depending on the presence or absence of coffee waste and then structural analysis and electrochemical analysis were conducted. As a result of strucural analysis, in the case of Ge/GeO2 without adding coffee waste, GeO2 was not completely reduced by hydrogen and the samples are agglomerated. On the other hand, Ge/C with adding coffee waste was completely reduced, and Ge/C composite in which Ge particles were dispersed on the amorphous carbon matrix derived from coffee waste was formed. Electrochemical performance of Ge/C was improved, with a discharge capacity of ~496 mAh g−1 and coulomb efficiency of ~96% after 100 cycles at a current density of 100 mA g−1. In addition, rate performance of Ge/C at the high current density and lithium ion diffusion coefficient increased. Since Ge particles are dispersed on the amorphous carbon matrix, agglomeration of Ge, cracking on electrode surface, and repeated formation of SEI layers are suppressed, thereby improving structural stability of electrode. The enhanced electrochemical performance and stability of Ge/C anode may be attributed to the amorphous carbon that accelerates reaction as a channel for electrons and lithium ions due to high electrical conductivity and lithium ion diffusion coefficient. As a result, the Ge/C composite with a simple process and improved performance while recycling resources could be applied as an anode active material for lithium ion battery.
Germanium(Ge) is attracting attention as an anode material for lithium ion batteries due to a theoretical capacity(1623 mAh g-1) that is about four times higher than graphite(375 mAh g-1). However, Ge is expensive and react with 4.4 lithium ions per Ge atom, resulting in large volume expansion. Accordingly, Ge causes critical issues, such as active material being separated from a current collector, cracks on the electrode surface, and continuously forming a solid electrolyte interphase(SEI) layer. Thus, a capacity is rapidly decreased. In this study, we fabricated Ge/C composite with improved structural and electrochemical stability by performing a carbonization of the carbon precursor and a reduction of GeO2 through one-step synthesis. We recycled coffee waste as an carbon precursor and reductant. Ge/GeO2 and Ge/C was synthesized under the same heat condition, with different degrees of reduction depending on the presence or absence of coffee waste and then structural analysis and electrochemical analysis were conducted. As a result of strucural analysis, in the case of Ge/GeO2 without adding coffee waste, GeO2 was not completely reduced by hydrogen and the samples are agglomerated. On the other hand, Ge/C with adding coffee waste was completely reduced, and Ge/C composite in which Ge particles were dispersed on the amorphous carbon matrix derived from coffee waste was formed. Electrochemical performance of Ge/C was improved, with a discharge capacity of ~496 mAh g−1 and coulomb efficiency of ~96% after 100 cycles at a current density of 100 mA g−1. In addition, rate performance of Ge/C at the high current density and lithium ion diffusion coefficient increased. Since Ge particles are dispersed on the amorphous carbon matrix, agglomeration of Ge, cracking on electrode surface, and repeated formation of SEI layers are suppressed, thereby improving structural stability of electrode. The enhanced electrochemical performance and stability of Ge/C anode may be attributed to the amorphous carbon that accelerates reaction as a channel for electrons and lithium ions due to high electrical conductivity and lithium ion diffusion coefficient. As a result, the Ge/C composite with a simple process and improved performance while recycling resources could be applied as an anode active material for lithium ion battery.
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