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문제 정의
- 그러나, 지금까지 점토나 황토 등을 이용한 적조방제와 관련하여 적조생물 제거기구에 대한 다양한 연구들이 수행되어 왔으나, 실제로 황토 살포에 의한 영양염류의 흡착제거기구는 큰 주목을 끌지 못하였다. 따라서, 본 연구의 목적은 황토의 살포농도와 입 자크기를 조절하였을 때 시간 경과에 따른 인산인과 규소의 농도 변동을 통하여 황토살포에 따른 이들 무기 영양염류의 흡착제거 효율과 제거기구에 대해 고찰하였다.
제안 방법
- 실험 시작 전과 실험 종료 직전 수온, 염분, 용존산소 및 pH를 YSI 6600으로 측정하였다. 단, 황토 입자 53/jm 이하의 실 험구에서는 여과한 해수에 인산인과 규산규소를 첨가하지 않고 그대로 실험에 사용하였으며, 모든 실험은 2회 반복 실험하였다.
- 0pg-at Si 인 용액을 10mL씩 첨 가하고 하루 밤 동안 20±ft의 항온으로 정치한 후에 실험에 사용하였다. 실험 시작 전과 실험 종료 직전 수온, 염분, 용존산소 및 pH를 YSI 6600으로 측정하였다. 단, 황토 입자 53/jm 이하의 실 험구에서는 여과한 해수에 인산인과 규산규소를 첨가하지 않고 그대로 실험에 사용하였으며, 모든 실험은 2회 반복 실험하였다.
- 영양염류가 첨가된 해수 실험구에 황토 농도와 입자크기를 조 절하여 살포한 후 시간의 경과에 따른 해수 중에 인산인 (dissolved inorganic phosphorus)과 규산규소 (silicate)의 농도변화를 Appendix 1과 2에 나타냈으며, 해수중 영양염류의 농도 감소는 황토에 의해서 흡착제거 된 것으로 가정하여 해수 중 남아있는 영양염류의 농도는 각각의 실험구마다 영양염류의 초기농도의 차이 있으므로 이를 표준화하기 위해 잔류농도 비로 다음과 같이 나타내었다.
- 영양염류의 흡착제거효과를 파악하기 위해서 부산시 기장군 산 야의 깊이 50cm 이상에서 토취한 황토를 자연건조 하였으며, 황토의 화학적 조성은 X선 회 절 형광분석기 (XRF, Philips Co. model: PW 2400)로 분석정량 하였다. 건조된 황토는 입도 분석용 표준체로서 체질하여 황토입자 0/im<e<53pm 이하, 53<125 pm, 125 /nneeOOO /mi 및 300 pmee<500 firn 크기별로 분 리하여 준비하였다.
- 위에서 준비한 해수 실험구에 황토 입자크기 별로 황토의 농도 가 각각 1, 2, 3, 4, 5 및 10g/L가 되도록 살포한 다음 1분간 강하게 교반하였다. 이렇게 교반한 후 10분, 20분, 30분, 1시간, 2시간, 4시 간, 6시간, 18시간 및 24시간 간격으로 실험구의 상등액을 채수하여 GF/F filter로서 여과한 여액을 사용 인산인과 규산규소를 비색 정량하였다 (Strickland and Parsons, 1972).
- 위에서 준비한 해수 실험구에 황토 입자크기 별로 황토의 농도 가 각각 1, 2, 3, 4, 5 및 10g/L가 되도록 살포한 다음 1분간 강하게 교반하였다. 이렇게 교반한 후 10분, 20분, 30분, 1시간, 2시간, 4시 간, 6시간, 18시간 및 24시간 간격으로 실험구의 상등액을 채수하여 GF/F filter로서 여과한 여액을 사용 인산인과 규산규소를 비색 정량하였다 (Strickland and Parsons, 1972). 또한, 황토에 의한 인산인의 흡착제거 기작을 파악하기 위해서 위의 실험 후 125μm <0<3OOpm 크기를 살포한 실험구에 남아있는 황토를 원심분리 (3, 000 rpm, 15분) 시킨 후에 상등액은 버리고 110t에서 4시간 동안 건조시킨 다음, 1N 염화암모늄 (IN NH’Cl)으로 추출한 용 액을 용존 인 (soluble P), 0.
- 황토살포에 따른 해수중 영양염 제거효율 및 제거기구를 파악하기 위하여 황토의 입자 크기와 살포농도에 따른 경과시간별 해수중 영양염 농도변화를 실내 실험을 통하여 측정하였다. 53户m 이하 에서 500pm 크기범위의 황토입자를 해수중에 첨가하여 24시간이 경과 후, 인산인의 제거효율은 황토 살포농도에 따라 59~99%까 지 변하였으며, 살포농도가 증가할수록 제거효율은 높게 나타났다.
- 본 실험에 사용한 해수는 여과와 멸균처리에 의하여 생물학적 작 용이 없도록 하였으며, 황토는 50cm 이심에 있는 것을 채취하여 낙 엽에 의한 부식과 미생물의 작용이 거의 없을 것으로 생각되는 황 토를 사용하였으므로 유기 인은 고려하지 않았다. 황토의 어떠한 기작에 의해 해수 중 인산인이 결합 제거되는가를 살펴보기 위하여 위의 인 흡착실험을 마친 황토입자크기 125mlVe<300am를 회수 건조한 후 인을 형태별로 분석하였다. 그 결과 인의 총량 (Soluble P+Al-bound P + Fe-bound P + Ca-bound P)은 흡착실험을 실시하기 전 황토의 경우, 9.
대상 데이터
- 본 실험에 사용한 해수는 여과와 멸균처리에 의하여 생물학적 작 용이 없도록 하였으며, 황토는 50cm 이심에 있는 것을 채취하여 낙 엽에 의한 부식과 미생물의 작용이 거의 없을 것으로 생각되는 황 토를 사용하였으므로 유기 인은 고려하지 않았다. 황토의 어떠한 기작에 의해 해수 중 인산인이 결합 제거되는가를 살펴보기 위하여 위의 인 흡착실험을 마친 황토입자크기 125mlVe<300am를 회수 건조한 후 인을 형태별로 분석하였다.
- 황토의 화학적 조성에 따라 용존물질을 흡착시키는 정도의 차이를 갖는다. 본 연구에 사용된 황토의 주요성분은 석영 (quartz)성분인 SiO?가 54%, 산화알루미늄(AI2O3) 13%, 산화철 (Fe2O3) 9%, 산화칼슘 (CaO) 8%, 산화마그네슘(MgO)3% 및 기타로 구성되어 있어, 인과 규소가 용출 혹은 화학적 결합을 할 수 있는 알루미늄, 철, 칼슘 및 마그네슘이 충분한 화학적 조성을 갖고 있었다.
- 실험에 사용하기 위한 해수는 부산시 기장군 연안해역 (국립수 산과학원 앞)에서 채수한 후, 즉시 실험 실로 옮겨 Whatman GF/F (공경 0.7pm) glass fiber filter로 여과한 여액을 autoclave 내에서 121℃, 15분간 멸균시킨 다음, 20L 사각 플라스틱 통에 멸균 해수 12L를 넣고, 인산인의 농도가 mL당 7.2μg-at P인 용액과 규산규소 (silicate)의 농도가 mL 당 5.0pg-at Si 인 용액을 10mL씩 첨 가하고 하루 밤 동안 20±ft의 항온으로 정치한 후에 실험에 사용하였다. 실험 시작 전과 실험 종료 직전 수온, 염분, 용존산소 및 pH를 YSI 6600으로 측정하였다.
데이터처리
- 황토살포량 및 입자크기에 따른 영양염류의 농도변화 실험결과의 처리 평균간의 유의성은 two-way ANOVA test로 검정하였고, 처리평균간 상호 비교는 Duncan의 다중 검정 (Duncan, 1995)으 로 처리하였으며, 모든 자료의 통계처리는 SPSS (SPSS, 2000) program (Version 10.0)을 이용하여 수행하였다.
이론/모형
- 또한, 황토에 의한 인산인의 흡착제거 기작을 파악하기 위해서 위의 실험 후 125μm F)으로 추출한 용액을 알루미늄 결합 인 (Al-bound P), 0.1 N 수산화나 트륨(0.1 N NaOH)으로 추출한 용액을 철 결합 인 (Fe-boundP), 0.25 N 황산(0.25 N H2SO4)으로 추출한 용액을 칼슘 결합 인 (Ca-bound P)으로 각각 정의하여 Chang and Jackson (1957) 방법에 의해서 연속추출 분석하였다.
성능/효과
- 5). 24시간 후 평균잔류농도 비의 범위는 0.69~0.70으로 서 통계적으로는 황토 입자의 크기에 따른 제거효율에서 유의한 차이가 있는 것으로 나타났지만 (p<0.001), 이들 사이의 평균값의 차이는 최대 0.05 정도로서 극히 작은 차이만을 나타내어, 입자 크기에 변화에 따른 규산규소 제거효과의 차이는 미미한 것으로 보여진다.
- 황토살포에 따른 해수중 영양염 제거효율 및 제거기구를 파악하기 위하여 황토의 입자 크기와 살포농도에 따른 경과시간별 해수중 영양염 농도변화를 실내 실험을 통하여 측정하였다. 53户m 이하 에서 500pm 크기범위의 황토입자를 해수중에 첨가하여 24시간이 경과 후, 인산인의 제거효율은 황토 살포농도에 따라 59~99%까 지 변하였으며, 살포농도가 증가할수록 제거효율은 높게 나타났다. 그러나, 황토 입자크기에 따른 인산인의 제거효율의 차는 그다지 크지 않았다.
- 황토의 화학적 조성에 따라 용존물질을 흡착시키는 정도의 차이를 갖는다. 본 연구에 사용된 황토의 주요성분은 석영 (quartz)성분인 SiO?가 54%, 산화알루미늄(AI2O3) 13%, 산화철 (Fe2O3) 9%, 산화칼슘 (CaO) 8%, 산화마그네슘(MgO)3% 및 기타로 구성되어 있어, 인과 규소가 용출 혹은 화학적 결합을 할 수 있는 알루미늄, 철, 칼슘 및 마그네슘이 충분한 화학적 조성을 갖고 있었다.
- 3에 나타내었다. 규산규소의 경우도 인산인의 농도감소와 마찬가지로 황토살포 직후 급격히 농도가 감소를 보였으며, 10분 후에 잔류농도 비는 0.92-0.71 범위였으며, 24시간 후에 잔류농도 비의 범위는 0.69~0.77로서 황토 살포 10분 후 규 산규소 평균잔류농도 비의 범위는 0.71-0.92(0.01<p<0.05), 24시간 후 평균잔류농도 비의 범위는 0.69-0.77 (p<0.001)로 황토농도 5g/L일 때 규산규소의 제거효율이 31%로 가장 높은 결과를 보였다. 황토 입자크기와 마찬가지로 황토 살포농도에 따른 규산규소 의 제거효율에는 그다지 큰 영향을 미치지 않는 것으로 보여진다 (Table 2).
- 그러나, 황토 입자크기에 따른 인산인의 제거효율의 차는 그다지 크지 않았다. 규산규소의 제거효율은 황토입자 크기 및 살포 양의 차이에 관계없이 평균 약 26%가 일정하게 감소하였다. 해수중 황 토 살포 후, 인산인의 제거기구를 파악하기 위한 인의 존재형태별 분석결과는 99% 이상의 인산인이 철성분에 의한 화학적인 결합에 의해 제거된다는 것을 나타내었고, 규산규소는 해수와 황토 내에 들어있는 양이온과의 이온교환에 의하여 제거되는 것을 시사해 주었다.
- 05). 그러나, 20분 후 각각의 실험구에서 시간 경과에 따라 인산인의 잔류농도 비는 완만한 감소 경향을 보였다.
- 04 였다. 실험 종료 후 인산인의 제거율과 첨가한 황토농도 사이의 상관관계는 Fig. 2에 나타낸 바와 같이 살포한 황토 농도와 인산 인의 제거율 사이에는 지수함수적인 상관관계를 보였다. 실험 24시간 후의 Duncan의 사후분석 결과 황토 살포량과 인산인 제거 효율은 10분 후 경우와 마찬가지로 5개의 그룹 (f, g, h, i, j)으로 나누어지지만, 황토 농도 4g/L 이상의 실험구들에서 인산인의 제거 효율은 유사하였다 (Table 1).
- 실험종료 시(24시간 경과 후) 인산인의 평균잔류농도 비는 1.0 g/L의 실험구에서 최대 0.40이었고, 10g/L의 실험구에서 최소 0.04 였다. 실험 종료 후 인산인의 제거율과 첨가한 황토농도 사이의 상관관계는 Fig.
- 이 실험에서 이들은 해수내에서 점토광물 이 존재할 때 규산규소와 양이온 사이에는 빠른 농도변화가 있으며, 해수내에 규산규소의 농도가 결핍될 경우 점토광물로부터 규 산질 화합물이 해수중으로 용출되고, 반대로 해수 중에 규산규소 가 풍부할 경우, 점토 광물중 양이온들이 이온세기가 강한 해수와 혼합되면 양이온교환이 일어나는 것으로 보고하였다. 이 실험에서 는 또한 점토광물 고령토와 Montmorillonite를 첨가한 규산규소의 농도가 높은 실험구에서 초기 농도의 25~30% 정도 감소한다는 결과를 보고하였는데, 본 연구 결과에서도 이와 유사한 경향을 얻을 수 있었다. 따라서, 규산규소가 황토 내에 들어있는 알루미늄 (Al3+), 철 (Fe3+) 및 크롬(CF+) 등과 같은 양이온들과 결합하여 여러가지 무질서 (disordered)한 규소착화물을 형성하게 됨에 따라 해수중 규산규소가 제거되는 것으로 판단된다.
- 규산규소의 제거효율은 황토입자 크기 및 살포 양의 차이에 관계없이 평균 약 26%가 일정하게 감소하였다. 해수중 황 토 살포 후, 인산인의 제거기구를 파악하기 위한 인의 존재형태별 분석결과는 99% 이상의 인산인이 철성분에 의한 화학적인 결합에 의해 제거된다는 것을 나타내었고, 규산규소는 해수와 황토 내에 들어있는 양이온과의 이온교환에 의하여 제거되는 것을 시사해 주었다.
- 황토는 Cochlodinium polykrikoides (Na et al., 1996; Choi et al., 1998; Kim, 2000), Prorocentrum tristinum (Kim, 1986)등의 적조 생물 구제에 효과적일 뿐만 아니라, 본 연구 결과에서 나타난 바와 같이 황토입자크기에 관계없이 황토농도 4g/L 이상의 농도 에서 해양에서 적조를 일으키는 원인 물질인 인산인을 효과적으로 흡착 제거시키고, 또한 용존무기 규소의 경우 황토농도 5g/L에서 높은 흡착제거 효율을 보이는 것으로 보아 적조생물 구제시 혹은 부영양화 방지를 위한 황토 살포시 황토농도를 5g/L 전후로 살포 하는 것이 효과적일 것으로 나타났다. 그러나, 황토에 의한 인산 인의 제거 기구는 철결합 인의 형태로 나타났는데, 이러한 화학적 결합형태는 빈산소 수괴 형성시 저층 수주 (water column)로 쉽게 재생 (regeneration)되는 화학적 성질을 갖기 때문에(Joh, 1983, 1987), 진해만과 같이 폐쇄성이 강하고 빈산소 수괴가 형성되는 해역 (Hong, 1987; Yang and Hong, 1988; Lee, 1993)에서의 황토 살포시 이와 같은 효과를 고려하여 황토살포에 신중을 기해야만 할 것으로 보인다.
- 06으로서 실험 초기 10분 이내에 급격한 농도감소를 보였다. 황토살포 양에 따른 인의 제거 효율은 Duncan의 사후분석 결과를 Table 1에 나타내었으며, 황토 살포 10분 후 5개의 그룹 (a, b, c, d, e)에서 살포농도가 높을수록 인의 제거율이 높았으며, 5 및 10g/L 실험구는 동일한 그룹 (e) 으로 표현되었다 (p<0.05). 그러나, 20분 후 각각의 실험구에서 시간 경과에 따라 인산인의 잔류농도 비는 완만한 감소 경향을 보였다.
- 황토입자 크기에 변화에 따른 각 실험구내에서 인산인의 잔류 농도 비는 황토살포 10분 후 및 24시간 후 각각 0.24-0.29 및 0.15-0.21 범위로서 Duncan의 사후분석 결과 황토입자 크기와 관계없이 동일 집단으로 나타나는 것으로 보아 황토입자의 크기는 인산인의 제거 효과에 미치는 영향이 뚜렷하지 않은 것으로 보여 진다 (Table 1).
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