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문제 정의
- 한다. 따라서 본 연구에서는 동전기 토양정화 기술에 적합한 계면활성제를 선정하는 방법으로 토양에 흡착되는 계면활성제의 양, phenanthrene에 대한 용해도, 생분해도 및 동전기 실험결과를 살펴보았다.
- 본 연구에서는 저투수성 토양에서 소수성 유기오염물을 효과적으로 제거하기 위하여, 세 가지 계면활성제 APG, Brij3O, SDS에 대한 표면장력, 토양 흡착정도, phenanthrene 용해도, 생분해도 및 계면활성제를 이용한 동전기 정화실험 결과를 비교함으로써 전기장 하에서 토양 내의 오염물의 이동 및 제거를 최대한 용이하게 할 수 있는 계면활성제의 선택기준을 알아보고자 한다5-10).
제안 방법
- CaCl? 4.96 g/L, yeast extraction 2 g/L, FeCl3 0.5 g/L, CuSO4-5H2O 3 g/L, KI 3 g/L, MnCl2-4H2O 1 g/L, ZnSO4-7H2O 2 g/L, CoC12-6H2O 1.4g/L, Na2MoO4-2H2O 1 g/L, EDTA sodium salt 1.27g/L), (NH4)2SO4 1.4mL, KH2PO4 0.6 mL를 250 mL 삼각플라스크에 넣고 30℃, 150rpm의 배양기에서 8일간 배양하면서 COD 변화를 측정하였다.
- 각 계면활성제의 임계농도를 확인하기 위하여 농도에 따른 계면활성제의 표면장력을 측정하였다(Fig. 3). 표면장력은 농도가 증가할수록 감소하다가 일정한 값을 가지게 되는데, APG, Brij30 및 SDS의 임계농도는 각각 1.
- 이 후, 증류수 30 ml를 각각의 토양에 넣고 12시간 교반시킨 후, 토양에 흡착되지 않고 토양 입자 사이의 공극에 존재하는 phenanthrene을 증류수 위로 떠오르게 하여 제거하였다. 같은 방식으로 여러 번 세척하여 토양에 흡착되지 않은 phenanthrene를 제거하고 토양을 건조시킨 다음, 메탄올로 토양에 흡착된 phenanthrene을 추출하여 HPLC(Waters 490E Detector/717 Autosampler/510 Pump 및 Symmetry C18 Column)로 phenanthrenee] 농도에 따른 토양 흡착량을 정량하였다.
- 계면활성제가 토양에 흡착되는 성질을 확인하기 위하여 토양의 유무에 따른 계면활성제 용액의 농도 별 표면장력을 측정하였다. 2 g의 토양게 각각의 계면활성제 용액 20 mL를 넣고 24시간 동안 교반한 후 표면장력을 측정하였다.
- 계면활성제에 따른 phenanthrene의 용해도를 알아보기 위해 , 25 mL 병에 과량의 phenanthrene를 녹인 아세톤을 넣은 후 아세톤을 증발시켜 내벽에 도포시킨 후, 토양의 유무에 따른 농도 별 계면활성제 용액 20mL를 넣어 48 시간 동안 교반시킨 후 상층액을 HPLC로 분석하여 추출된 phenanthrene을 정량하였다.
- 동전기 정화실험은 증류수와 세 가지 계면활성제 용액(5g/L)을 전해질로 이용하여 정전류 조건(K)mA, 0.80 mA/cm2)하에서 14일 동안 진행하였다. 반응기 양쪽에 설치되어 있는 전극 사이의 전압경사 및 음극을 통하여 유출수로 배출되는 전기삼투 흐름이 측정되었으며, 실험 종료 후 phenanthrene의 농도는 각각의 토양 시료를 11개의 조각으로 등분하여 건조시킨 후, 메탄올로 추출하여 HPLC로 정량하였다.
- 80 mA/cm2)하에서 14일 동안 진행하였다. 반응기 양쪽에 설치되어 있는 전극 사이의 전압경사 및 음극을 통하여 유출수로 배출되는 전기삼투 흐름이 측정되었으며, 실험 종료 후 phenanthrene의 농도는 각각의 토양 시료를 11개의 조각으로 등분하여 건조시킨 후, 메탄올로 추출하여 HPLC로 정량하였다.
- 입자 크기 150㎛ 이하의 토양을 이용하여 초기농도 500 mg phenanthrene/kg dry soil의 시료를 제조하였으며, 전해질은 각각의 계면활성제 용액에 대하여 5 g/L/pH 4)로제조하였다.
대상 데이터
- 소수성 유기오염물로는 phenanthrene(Sigma, 96+%)이 선택되었으며 (Table 1), 계면활성제로는 비이온성 계면활성제인 alkyl polyglucoside(trade name: APG, Henkel Korea)와 polyoxyethylene(4) lauryl ether(trade name: Brij30, Aldrich), 음이온성 계면활성제인 sodium dodecyl sulfate(SDS, Sigma, 99+%)가 사용되었다(Table 2). 특히 APG 의 경우에는 식품에 사용되는 계면활성제로서 낮은 독성과 높은 생분해도를 가지고 있다.
- 1에서 균일하게 압밀된 토양은 직경 4 cm, 길이 10 cm의 유리로 된 원통관에 장착되었으며, 전해질은 양극탱크(anode tank)에서 수력학적 경사를 일정하게 하여 공급하였다. 실험에 사용된 전극은 흑연판 (두께 0.8 cm, 지름 8 cm)을 사용하였으며 , 흑연판에는 일정한 간격으로 지름 3 mm의 구멍을 천공하여 전해질의 유동을 원활하게 하였다. 전원공급기는 직류 전원공급기(최대 200V)를 사용하였다.
- 8 cm, 지름 8 cm)을 사용하였으며 , 흑연판에는 일정한 간격으로 지름 3 mm의 구멍을 천공하여 전해질의 유동을 원활하게 하였다. 전원공급기는 직류 전원공급기(최대 200V)를 사용하였다.
- 토양 시료는 경남 산청에서 생산되는 k* aolinite 건조로에서 건조시킨 후 분쇄하여 150)im 이하의 입자를 사용하였다. 소수성 유기오염물로는 phenanthrene(Sigma, 96+%)이 선택되었으며 (Table 1), 계면활성제로는 비이온성 계면활성제인 alkyl polyglucoside(trade name: APG, Henkel Korea)와 polyoxyethylene(4) lauryl ether(trade name: Brij30, Aldrich), 음이온성 계면활성제인 sodium dodecyl sulfate(SDS, Sigma, 99+%)가 사용되었다(Table 2).
성능/효과
- (1) APG, Brij3O, SDS의 임계농도는 각각 1.0, 0.1, 0.6 g/L이었으며 , 계면활성제의 토양흡착이 있을 경우 임계농도가 각각 5.0, 0.8, 1.0 g/L이 되어 각각의 계면활성제에 대하여 토양 1 kg당 40, 7, 4 g이 흡착됨을 알 수 있었다.
- (2) Phenanthrene의 용출효율은 5 g/L이하 동일한 양의 계면활성제에 대해서 Brij30>SDS>APG 순서로 나타났으며, 폐수처리장의 활성슬러지를 이용한 계면활성제의 생분해도 실험에서는 APG>Brij30>SDS 순서로 높게 나타났다. APG의 경우 다른 계면활성제보다 상대적으로 많은 양이토양 내에 잔류하지만, 생분해가 높고 독성이 낮아 APG로 인한 토양의 2차 오염가능성은 낮은 것으로 나타났다.
- (3) 동전기적 토양정화 실험에서 전기경사 증가율은 증류수>Brij30>APG>SDS, 전기삼투 흐름은 증류수>APG >SDS>Brij30, 그리고 phenanthrene의 제거율은 APG> SDS>Brij30>증류수의 순서로 크게 나타났다. 이로서 동전기 토양정화에서는 전해질(계면활성제 용액)을 지속적으로 흘려주기 때문에, 계면활성제의 소수성 유기오염물에 대한 용해도보다는 전기삼투 흐름을 원활하게 하여 유기오염물과 계면활성제간의 접촉기회를 높이고 토양 공극을 원활하게 이동할 수 있는 계면활성제를 선정하는 것이 중요하다는 결론을 내릴 수 있었다.
- APG의 경우 다른 계면활성제보다 상대적으로 많은 양이토양 내에 잔류하지만, 생분해가 높고 독성이 낮아 APG로 인한 토양의 2차 오염가능성은 낮은 것으로 나타났다. Brij30의 경우에는 세 계면활성제 중 중간수준의 토양흡착율을 나타냈으며 용출효율이 높은 것으로 나타났다.
- 계면활성제를 종류 별로 비교해 보면, 양이온성 계면활성제는 유기오염물에 대한 용해도는 우수하지만, 음전하를 띠는 토양 입자에 흡착하는 경향이 강하고 생분해도가 낮은 편이어서 토양정화에는 선호되지 않는다. 음이온성계면활성제는 토양 흡착능력이 작고 유기오염물에 대한 제거효율도 높은 편이며, 비이온성 계면활성제는 일반적으로 경제적이며 용해도도 양호한 편이다3).
- 생분해도의 수준은 중간정도로 전체적으로 적용성이 높게판단되었다. 반면, SDS의 경우는 비록 토양게는 가장 낮은 흡착율을 보였으나 용출효율이 높지 않고 생분해도가 낮아서 2차 오염의 가능성이 있는 것으로 나타났다.
- 반면 Brij30은 4일 후 26%가 제거되었고, SDS는 거의 분해되지 못하였다. 이 결과로부터 APG가 Brij30과 SDS 보다 빠른 속도로 분해된다는 것을 알 수 있었다. 따라서 APE 경우 복원 종료 후 토양에 잔존하여도 생분해 속도가 빠를 뿐만 아니라 식품 첨가제로 사용될 정도로 독성이 적어 2차 오염의 가능성은 적은 것으로 사료된다.
- 2). 이 결과로부터 토양에 첨가된 phenanthrenee 상당부분이 토양에 흡착되지 않는 상태로 존재한다는 것을 알 수 있었으며, 인위적으로 오염토양을 제조할 경우에는 토양에 흡착되지 않은 phenanthrene의 양이 반드시 고려되어야 할 것으로 사료된다.
- 순서로 크게 나타났다. 이로서 동전기 토양정화에서는 전해질(계면활성제 용액)을 지속적으로 흘려주기 때문에, 계면활성제의 소수성 유기오염물에 대한 용해도보다는 전기삼투 흐름을 원활하게 하여 유기오염물과 계면활성제간의 접촉기회를 높이고 토양 공극을 원활하게 이동할 수 있는 계면활성제를 선정하는 것이 중요하다는 결론을 내릴 수 있었다.
- 8O)을 나타내는데, 이로 인해 토양의 공극을 통과하는데 있어 물리적저항을 크게 받거나 공극 막힘 현상에 의해 전기삼투 흐름이 원활하지 못했던 것으로 사료된다. 이에 비하여 비이온성 계면활성제인 APG와 음이온성 계면활성제인 SDS 를 비교하면, APGS- 사용하였을 때의 전기삼투 흐름이약간 크게 나타났으며, 음이온성 계면활성제인 SDS는 양극으로 이동하려는 전기영동적인 흐름과 음극으로 향하는물의 전기삼투 현상에 의한 흐름이 서로 반대 방향인 것에 기인하여 계면활성제가 토양 내를 충분히 통과하지 못하는 문제점을 야기시킬 수도 있는 것으로 사료된다.
- 7은 동전기 정화실험의 전기삼투 흐름을 나타내고 있다. 전반적으로 초기에는 높은 유량을 나타내다가, 시간이 지날수록 기울기가 감소하는 경향을 보였다. 이를 앞의 전기경사(Fig.
- 전해질로 계면활성제 용액을 사용하였을 때 전기경사도의 증가율은 각각의 계면활성제에 대하여 Brij30>APG> SDS의 순으로 나타났다. 전기경사도의 증가가 크게 나타나는 것은 상대적으로 토양자체의 저항증가가 크다는 것을 의미하는데 이를 계면활성제의 특성과 비교해 보면, 비이온성 계면활성제인 Brij3O의 경우가 다른 경우보다 양극의 전기분해 반응에 의한 수소이온의 영향을 상대적으로 크게 받은 것으로 보이며, APG는 비이온성 계면활성제이지만 많은 OH기를 가지고 있으며 물에 대한 용해도가 Brij30보다 높기 때문에 저항값이 Brij3O보다 작게 나타난 것으로 사료되며, SDS는 음이온성 계면활성제로서 전해질의 수소이온의 영향을 감소시켜 상대적으로 낮은 전기경사 증가도를 보인 것으로 판단된다.
- 하지만 APG와 SDS의 임계농도는 Brij30의 각각 10배, 6배에 달하기 때문에, 본 연구에서 사용된 5 g/L 이하의 계면활성제 농도는 APG와 SDS가 phenanthrene을 탈착하는데 충분한 양이 아닌 것으로 판단되며 보다 높은 농도에서의 용출효율을 비교한다면 용출량의 향상이 있을 것으로 예상된다. 즉, 각각의 계면활성제에 대하여 임계농도의 5배의 농도에 해당하는 지점인 5.0, 0.5, 3.0 g/L에서의 용출량을 비교하면 23, 30, 38mg/L로 계면활성제 별로 큰 차이를 보이지 않는 것을 알 수 있다. 또한 토양이 첨가되었을 경우에는 계면활성제의 일부가 토양에 흡착되어 마이셀을 형성할 수 있는 계면활성제의 양이 감소하여 더 낮은 용해도를 보이게 된다.
- 특히 Brij3O의 경우 증류수의 제거율과 비슷하게 나타났는데 증류수에 용해된 Brij3O이 에멀젼 형태로 존재하면서 토양 내의 공극 사이를 통과하면서 계면활성제의 역할을 제대로 하지 못한 것으로 사료된다. 즉, 토양세척/세정기술에서와는 달리, 동전기 정화기술에서 소수성 유기오염물의 제거율을 높이기 위해서는, APG와 같이 비록 phenanthrene 의 용해도는 낮지만 전기삼투 흐름을 원활하게 하여 지속적으로 오염물과 계면활성제의 접촉기회를 높이고, 토양 공극을 원활하게 이동할 수 있는 것이 중요한 요소임을 알 수 있었다.
- 3). 표면장력은 농도가 증가할수록 감소하다가 일정한 값을 가지게 되는데, APG, Brij30 및 SDS의 임계농도는 각각 1.0, 0.1, 0.6g/L으로 나타났다.
후속연구
- 셋째, 소수성 유기오염물에 대한 용해도가 높은 순서로 선택하여야 할 것으로 사료된다.
- 4에서 나타난 바와 같이, 같은 농도의 계면활성제에 대하여 Brij30이 phenanthrene에 대해높은 용해도를 나타내었다. 하지만 APG와 SDS의 임계농도는 Brij30의 각각 10배, 6배에 달하기 때문에, 본 연구에서 사용된 5 g/L 이하의 계면활성제 농도는 APG와 SDS가 phenanthrene을 탈착하는데 충분한 양이 아닌 것으로 판단되며 보다 높은 농도에서의 용출효율을 비교한다면 용출량의 향상이 있을 것으로 예상된다. 즉, 각각의 계면활성제에 대하여 임계농도의 5배의 농도에 해당하는 지점인 5.
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