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방사능으로 오염된 토양에 대한 Pu 및 Am 방사능 농도 및 동위원소비 측정에 대한 연구
A Study on the Measurement of Activity Concentrations of Pu and Am and Their Isotopic Ratios in the Radioactively Contaminated Soil 원문보기

분석과학 = Analytical science & technology, v.17 no.6, 2004년, pp.514 - 519  

이명호 (한국 원자력 연구소 원자력 화학연구부) ,  송병철 (한국 원자력 연구소 원자력 화학연구부) ,  박영재 (한국 원자력 연구소 원자력 화학연구부) ,  김원호 (한국 원자력 연구소 원자력 화학연구부)

초록
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BOMARC 미사일 발사대 주변에서 채취한 토양에 대하여 입자크기에 따른 Pu 및 Am 방사능 분석 및 동위원소를 측정하였다. BOMARC 토양에서의 Pu와 Am 방사능 농도는 핵실험에 의해 생성된 방사능 낙진 준위보다 매우 높았으며, 입자크기가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보여주었다. BOMARC 토양에서 측정한 Pu-238 / Pu-239, 240, Pu-241 / Pu-239, 240 및 Am-241 / Pu-239, 240 방사능비는 핵실험에 의해 생성된 방사능 낙진에 대한 방사능 농도비 보다 약간 낮은값을 나타내었다. ICP-MS로 측정한 Pu-240 / Pu-239 질량비는 북반구 대기권 핵실험 및 체르노빌 원전사고에 의한 질량비보다 매우 낮은 값을 나타내었고, Greenland Thule 지역에서 핵무기를 탑재한 B52 비행기 사고로 방출된 핵무기에 대한 질량비와 비슷한 값을 나타내었다. BOMARC 토양에서 측정된 Pu 및 Am 동위원소들의 방사능비 및 질량비로부터 BOMARC 토양에 오염된 Pu는 핵무기용 Pu로부터 생성되었다고 판단된다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

Soil samples collected from around the BOMARC Missile Site were measured for their activity concentrations and isotopic ratios of Pu and Am isotopes with particle sizes. The activity concentrations of Pu and Am in the BOMARC soil were remarkably higher than the fallout levels, and the activities dec...

주제어

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제안 방법

  • 음이온 교환수지를 통과한 여액과 세정액을 증발건고한 후 잔유물을 2 M 질산 20 mL를 사용하여 녹였다. 1 M NH4SCN을 한방울 정도 시료용액에 첨가한 후 용액이 빨간색을 나타내면 300 mg ascorbic acid를 첨가하여 Fe(III)으로 환원시켜 TRU-Spec 컬럼 사용시 철 영향을 최소화 시켰다. TRU-Spec 컬럼 (bed volume;1.
  • 6 베타선 방출핵종인 Pu-241은 액체섬광계수기 (Tricarb 2770, Packard)로 측정하였고7, Pu-240 / Pu-239 질량비는 고분해능 ICP-MS (AXIOM, VG Elemental Ltd.)로 측정하였다.
  • BOMARC 토양 (입자크기; 75 - 47 μm)에 대한 Pu240과 Pu-239 방사능 농도 측정은 알파스펙트로메타를 이용하였다. 방출에너지 (Pu-239; 5.
  • Pu-239와 Pu-240 동위원소들는 방출에너지가 비슷하여 고전적인 알파분광기법으로는 Pu-240 / Pu-239 방사능비 측정이 불가능하다. 따라서 방사능 측정 대신에 질량분석기 (TIMS, ICP-MS)를 사용하여 Pu-240 / Pu-239 질량비를 구하는데, 대기권 핵실험 및 핵사고 유형에 의존하여 그 비율이 변한다. 핵실험에 의한 방사성 낙진의 경우에 Pu-240 / Pu-239 질량비는 0.
  • 1682 MeV)가 비슷한 Pu-240과 Pu-239는 일반적으로 이용되는 알파스펙트럼 프로그램을 사용하면 피크 분리가 어렵다. 따라서 피크분리 (peak deconvolution) 프로그램을 사용하여 Pu-239 피크 분리를 시도하였다. 원래 알파스펙트럼에 커브피팅을 한 후, 피팅스펙트럼 (Pu-239+ Pu-240)에서 Pu-240 기여분을 감하면 Pu-239 농도가 구할수 있다.
  • 순수 분리된 시료에 대하여 알파 분광기 및 액체 섬광계수기를 사용하여 플루토늄 및 아메리슘 동위원소를 정량하였고 방사능 비율을 결정하였다. 또한 고분해능 ICP-MS를 사용하여 Pu-240 / Pu-239 질량비를 측정하여 Pu의 기원을 파악하였다.
  • 본 연구는 미국 뉴져지 공군기지인 BOMARC (Boeing Michigan Aeronautical Research Center) 미사일 발사대 주변에서 채취한 토양을 구입하여 토양입자 크기별로 분리한 후, 방사 화학적 분리기법을 이용하여 플루토늄 및 아메리슘 동위원소들을 각각 순수 분리하였다. 순수 분리된 시료에 대하여 알파 분광기 및 액체 섬광계수기를 사용하여 플루토늄 및 아메리슘 동위원소를 정량하였고 방사능 비율을 결정하였다.
  • 본 연구는 미국 뉴져지 공군기지인 BOMARC (Boeing Michigan Aeronautical Research Center) 미사일 발사대 주변에서 채취한 토양을 구입하여 토양입자 크기별로 분리한 후, 방사 화학적 분리기법을 이용하여 플루토늄 및 아메리슘 동위원소들을 각각 순수 분리하였다. 순수 분리된 시료에 대하여 알파 분광기 및 액체 섬광계수기를 사용하여 플루토늄 및 아메리슘 동위원소를 정량하였고 방사능 비율을 결정하였다. 또한 고분해능 ICP-MS를 사용하여 Pu-240 / Pu-239 질량비를 측정하여 Pu의 기원을 파악하였다.
  • 순수분리된 Pu 및 Am 성분을 전기전착한 후 알파스펙트로메타 (EG & G, Ortec)로 Pu 및 Am 동위원소들을 정량하였다.6 베타선 방출핵종인 Pu-241은 액체섬광계수기 (Tricarb 2770, Packard)로 측정하였고7, Pu-240 / Pu-239 질량비는 고분해능 ICP-MS (AXIOM, VG Elemental Ltd.
  • 3에 나타내었다. 음이온 교환수지 (Dowex 1 × 8, 100 - 200 mesh, NO3- form, 내경; 1 cm, 높이; 8 cm)를 사용하여 Pu 동위원소를 컬럼에 흡착시켰다. Pu가 흡착된 컬럼을 8 M 질산 100 mL로 세정한후 여액과 세정액은 Am 분석에 사용하였다.

대상 데이터

  • Pu 분석 및 회수율을 보정하기위해 Pu-242 (SRM 4334, NIST, USA) 추적자를 사용하였고 Am 분석에는 Am-243 (SRM 4332, NIST, USA) 추적자를 사용하였다. Pu 순수분리를 위해 음이온 교환수지 (Dowex 1 × 8, 100 - 200 mesh)를 사용하였고, Am 순수분리에는 TRU Spec 수지 (Eichrom)를 사용하였다.
  • Pu 순수분리를 위해 음이온 교환수지 (Dowex 1 × 8, 100 - 200 mesh)를 사용하였고, Am 순수분리에는 TRU Spec 수지 (Eichrom)를 사용하였다. Pu 산화수 조절에 사용한 Na2SO3 및 NaNO2 산화제는 GR급 (Merck, Germany) 시약을 사용하였다. 또한 방사능 분석에 사용한 질산, 염산 및 불산 등도 GR급을 사용하였다.
  • Pu 분석 및 회수율을 보정하기위해 Pu-242 (SRM 4334, NIST, USA) 추적자를 사용하였고 Am 분석에는 Am-243 (SRM 4332, NIST, USA) 추적자를 사용하였다. Pu 순수분리를 위해 음이온 교환수지 (Dowex 1 × 8, 100 - 200 mesh)를 사용하였고, Am 순수분리에는 TRU Spec 수지 (Eichrom)를 사용하였다. Pu 산화수 조절에 사용한 Na2SO3 및 NaNO2 산화제는 GR급 (Merck, Germany) 시약을 사용하였다.
  • Pu 산화수 조절에 사용한 Na2SO3 및 NaNO2 산화제는 GR급 (Merck, Germany) 시약을 사용하였다. 또한 방사능 분석에 사용한 질산, 염산 및 불산 등도 GR급을 사용하였다.
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참고문헌 (10)

  1. E. Holm, A. Aarkrog, S. Ballestra, H. Dahlgaard, Earth Planet. Sci. Lett., 79, 27-32(1986). 

  2. M. H. Dai, K. O. Buesseler, J. M. Kelley, J. E. Andrews, S. Pike, J. F. Wacker, J. Environ. Radioactivity, 53, 9-25(2001). 

  3. Ken O. Buesseler, J. Environ. Radioactivity, 36 69-83(1997). 

  4. J. H. Harley, J. Radiat. Res., 21, 84-104(1980). 

  5. S. E. Rademacher, E. V. Sheely, D. D. Thomas : Lakehurst Naval Air Engineering Station (NAES) radiological baseline survey in support of USAF BOMARC missile accident site remediation waste transportation plan, New Jersey, IERA-SD-SR -2002-0004, 2002. 

  6. M. H. Lee, C. W. Lee, Nucl. Instr. Meth. A, 447, 573-576(2000). 

  7. M. H. Lee, C. W. Lee, Radiochimica Acta, 84, 177-181(1999). 

  8. Y. F. Yu, H. E. Bjornstad, B. Salbu, Analyst, 117, 439-442(1992). 

  9. Ionizing Radiation: Sources and Biological Effects, United Nations Scientific Committee on the Effect of Atomic Radiation, 1982, Report to the General Assembly, United Nations, New York, 1982. 

  10. Y. Muramatsu, W. Ruhm, S. Yoshida, K. Tagami, S. Uchida, E. Wirth, Environ. Sci. Technol., 34, 2913-2917(2000). 

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