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문제 정의
- 9,10) 그러나, 지금까지 sparging에 관한 연구는 대부분이 회분식 실험이었고, 연속 실험이었을 경우에는 매우 기초적인 실험에 불과하였다. 그러므로, 본 연구는 기체 sparging이 수소 생산에 미치는 영향을 자세히 고찰해 보기 위해 외부 기체의 종류 및 sparging 유량의 변화에 따른 안정적인 수소 생산의 가능성을 모색해 보고자 한다.
제안 방법
- 3, 수리학적 체류시간을 12시간, 교반 속도를 100 rpm, 온도는 35℃로 유지하며 운전하였다.12) 유입수의 기질로는 20 g COD/L의 농도로 sucrose가 사용되었으며, NaHCO3 2.5 g/L, KH2PO4 0.5 g/L, K2HPO4 0.5 g/L, NH4Cl 1.5 g/L, MgCl2ᆞ6H2O 0.1 g/L, CaCl2ᆞ2H2O 0.01 g/L, MnCl2ᆞ6H2O 0.015 g/L, Na2MoO4ᆞ4H2O 0.01 g/L, FeCl2ᆞ4H2O 0.02 g/L를 첨가하여 배양액을 구성하였다
- [Table 1]과 [Table 2]를 분석해보았을 때, 본 실험에서는 이산화탄소 300 ml/min로 sparging을 한 경우가 최적의 조건임이 관찰되었으며, 이 때의 결과값 중 수소 전환율, 주요 유기산(뷰틸산, 아세트산, 프로피온산)의 조성비, B/A (Butyrate/ Acetate), 비수소 생산 속도 (specific hydrogen production rate ; SHPR)을 기존에 보고된 실험결과와 [Table 3]에 비교해 놓았다.9,15,16,17)
- [Table 1]에 각 조건에서의 글루코스의 분해율, biomass의 농도 및 기체 발생량 등의 결과값들을 평균하여 정리해 놓았다. Sparging을 하지 않고 운전할 경우 수소 전환율은 0.
- 이 후, sparging을 시작하였으며, 며칠 동안 각각의 기체 분압 조건에 대해 적응을 시킨 후. 각 기체의 sparging 유량을 100, 200, 300, 400 ml/min 네 가지로 각각의 유량에 대하여 10일 씩 운전하면서 점점 증가시켰다.
- 유기산의 축적에 따른 pH의 저하만 우려되므로 3 M의 KOH 용액을 제조하였다. 그리고, 생성된 기체의 유량을 측정하기 위하여 wet gas meter를 부착하였으며, sparging의 유량 조절을 위해 유량 조절계를 설치하였다.
- 기체 sparging을 통한 수소 발효의 효율 향상을 위해 이산화탄소와 질소를 이용하여 sparging 유량의 변동에 따른 수소 생산량을 살펴보았으며, 도출된 주요 결과는 다음과 같다.
- 기체의 조성은 thermal conductivity detector를 장착한 gas chromatography (Gow Mac series 580, USA)를 이용하여 측정하였다. 이 때 column은 N2, CH4, CO2 분석에는 6 ft×1/8 inch stainless steel column with porapak Q(80/100 mesh), H2 분석에는 6 ft×1/8 inch stainless steel column with molecular sieve 5A를 각각 사용하였으며 운반기체로는 헬륨을 사용하였다.
- 본 실험에서는 포름산의 농도가 매우 작았으므로 무시하고, 이론적인 수소 생산량과 실제 수소 생산량을 [Table 4]에서 비교하였다. 이산화탄소 sparging의 경우, 부산물의 분석을 통한 이론적인 수소 생성량과 실제 발생량은 매우 유사하였지만, 질소 sparging의 경우는 많은 차이가 났다.
- 수소 생성에 적절한 환경을 유지하기 위하여 CSTR pH 5.3, 수리학적 체류시간을 12시간, 교반 속도를 100 rpm, 온도는 35℃로 유지하며 운전하였다.12) 유입수의 기질로는 20 g COD/L의 농도로 sucrose가 사용되었으며, NaHCO3 2.
- 운전 계획은 식종 후, 약 15일 동안 start-up기간을 주었고, 그 후, 10일 동안 sparging을 하지 않고 운전하였다. 이 후, sparging을 시작하였으며, 며칠 동안 각각의 기체 분압 조건에 대해 적응을 시킨 후.
대상 데이터
- 식종 슬러지는 대전시 하수처리장 혐기성 소화조 내부 반송관에서 채취하였으며, 농도는 5,330 mg VSS/L이다. 소화조의 온도는 35℃이고 소화조 내 수리학적 체류시간은 25일이다.
- sparging을 고른 면적에 하기 위하여 산기판을 설치하였으며, pH 제어를 위해 pH controller를 부착하였는데. 유기산의 축적에 따른 pH의 저하만 우려되므로 3 M의 KOH 용액을 제조하였다. 그리고, 생성된 기체의 유량을 측정하기 위하여 wet gas meter를 부착하였으며, sparging의 유량 조절을 위해 유량 조절계를 설치하였다.
- 기체의 조성은 thermal conductivity detector를 장착한 gas chromatography (Gow Mac series 580, USA)를 이용하여 측정하였다. 이 때 column은 N2, CH4, CO2 분석에는 6 ft×1/8 inch stainless steel column with porapak Q(80/100 mesh), H2 분석에는 6 ft×1/8 inch stainless steel column with molecular sieve 5A를 각각 사용하였으며 운반기체로는 헬륨을 사용하였다. 유기산과 알코올은 시료를 0.
이론/모형
- COD(chemical oxygen demand)는 dichromate reflux method를 이용하여 측정하며, SS(suspended solid) 및 VSS (volatile suspended solid)는 Standard Method (APHA, 1998)에 준하여 측정 및 분석하였다.13) 그리고, 유입수와 유출수의 당 농도는 phenol-surfuric acid method 에 의하여 구하였다.14)
- 45 μm membrane filter로 거른 후 high performance liquid chromatography를 사용하여 측정하였다. COD(chemical oxygen demand)는 dichromate reflux method를 이용하여 측정하며, SS(suspended solid) 및 VSS (volatile suspended solid)는 Standard Method (APHA, 1998)에 준하여 측정 및 분석하였다.13) 그리고, 유입수와 유출수의 당 농도는 phenol-surfuric acid method 에 의하여 구하였다.
성능/효과
- 1) 기체 sparging은 수소 발효의 효율 향상을 가져왔으며, 특히 이산화탄소 sparging은 질소의 경우보다도 더 높은 수소 생산량을 보였는데, CO2 300 ml/min로 sparging을 할 경우 1.65 mol H2/mol hexoseconsumed의 높은 수소 전환율과 6.77 L H2/g VSS/day의 높은 specific hydrogen production rate가 관찰되었다.
- 2) CO2 sparging의 경우는 부산물의 분석을 통한 이론적인 수소 발생량과 실제 발생량은 매우 비슷하였지만, 질소 sparging의 경우는 많은 차이가 났는데 이는 다른 미생물의 대사 작용으로 인해 아세트산이 생성됐기 때문으로 사료된다.
- 3) CO2 sparging의 경우, 유량의 증가에 따라 바이오매스의 감소에도 불구하고 뷰틸산의 농도 및 수소의 생산이 증가를 하였는데 이는 높은 이산화탄소 분압이 수소 생성 미생물과 경쟁관계에 있는 수소 소비 미생물에게 더 큰 저해를 끼친 것으로 판단된다.
- 물리화학적인 방법으로는 태양광분해법, 열화학사이클법, 전기분해법, 고온열분해법 등이 있는데, 생물학적인 방법에 비하여 에너지 소모가 많은 편이며, 기술적으로도 많은 한계점이 있는 실정이다.3) 그리고, 생물학적인 방법은 크게 광합성 미생물을 이용하는 광생물학적 수소생산 방법과 빛이 없는 조건에서 혐기 발효로 수소를 생산하는 방법으로 나누어진다. 광생물학적인 방법은 햇빛과 미생물을 이용하여 물을 광분해하여 수소를 얻는 방법으로 혐기 발효에 비해 더 많은 연구가 진행되었지만, 현재까지 보고된 바에 의하면 높은 활성화 에너지가 필요하며, 수소 생산 속도가 상당히 느린 편으로, 에너지 효용이 상당히 낮다고 한다.
- 광생물학적인 방법은 햇빛과 미생물을 이용하여 물을 광분해하여 수소를 얻는 방법으로 혐기 발효에 비해 더 많은 연구가 진행되었지만, 현재까지 보고된 바에 의하면 높은 활성화 에너지가 필요하며, 수소 생산 속도가 상당히 느린 편으로, 에너지 효용이 상당히 낮다고 한다.3) 반면에 혐기 발효에 의한 방법은 기술적으로 더 간단할 뿐만 아니라, 여러 가지 측면에서 더 많은 장점을 가지고 있다. 가장 큰 장점은 폐기물이나 쓰레기에서 쉽게 얻을 수 있는 글루코스나 녹말 등 탄수화물을 분해하여 수소를 얻는다는 친환경적인 점이다.
- 안정화의 기준은 수소 발생량 및 대사산물의 농도의 변화가 10% 이내로 유지될 때를 근거로 정하였다. CO2로 sparging을 할 경우 N2에 비하여 더 높은 수소 전환율을 보였고, sparging 유량의 증가에 따라 수소 전환율의 상승이 관찰되었다.
- [Table 1]에 각 조건에서의 글루코스의 분해율, biomass의 농도 및 기체 발생량 등의 결과값들을 평균하여 정리해 놓았다. Sparging을 하지 않고 운전할 경우 수소 전환율은 0.82이었으며, sparging을 한 모든 경우 더 높은 수소 전환율을 보였다. 결과를 좀 더 자세히 살펴보면 CO2 sparging의 경우, 유량을 300 ml/min까지 증가시는 수소 전환율이 0.
- 82이었으며, sparging을 한 모든 경우 더 높은 수소 전환율을 보였다. 결과를 좀 더 자세히 살펴보면 CO2 sparging의 경우, 유량을 300 ml/min까지 증가시는 수소 전환율이 0.9에서 1.2로 상승을 하였지만, 400 ml/min에서는 1.21로 조금 상승하였고, 분해된 글루코스당 수소 전환율을 살펴보면 유량을 300 ml/min에서 400 ml/min로 증가 시 오히려 감소하였다. N2 sparging의 경우에는 수소 전환율이 sparging 유량의 변화와는 무관하였다.
- 이는 반응조 내에 존재하는 미생물의 대부분이 수소를 생성하는 미생물로 구성되었음을 뜻한 것으로 수소 생산 효율이 높음을 뜻한다. 그리고, 뷰틸산이 차지하는 비율은 상대적으로 높은 편이었으며, 프로피온산이 차지하는 비율은 낮은 편이었다. 이는 본 실험에서 CO2 sparging이 수소를 기질로 이용하여 프로피온산을 생성하는 미생물에 저해작용을 주었음을 뜻한다.
- 가 주종을 이루어야 되며, LAB나 수소를 소모하는 acetogen의 활동이 최소화되어야 한다. 본 실험에선 이산화탄소로 sparging을 할 경우, 질소 sparging의 경우에 비하여 젖산과 아세트산이 차지하는 비율이 낮았으며 더불어 더 높은 수소 전환율을 보였다. 그러한 이유는 높은 이산화탄소 분압이 반응조에 내에 존재하는 미생물에게 저해 작용을 주었을 것으로 사료된다.
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