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문제 정의
- 국내 폐광산 지역과 주변지역의 납으로 오염된 토양을 효과적으로 정화할 수 있는 토양수세기법 개발을 목표로 보다 효율적인 중금속 세척제로 EDTA 와 붕산 혼합용출 제의 효율성 및 적용가능성을 조사하였다. 기존의 유기산을 용출제로 사용하는 토양수세기법의 경우 실제 중금속 오염토양에 적용 시 토양 공극이 막힘에 따라 중금속 제거효율이 감소되는 경향을 보이고 있으나, 본 연구에서 개발된 EDTA와 붕산 혼합용출제는 토양공극의 막힘 현상을 어느 정도 완화시킴으로써 용출제의 주입속도를 다소 높게 유지시킬 수 있었다.
- 그러나 EDTA를 실제 오염현장에 적용할 경우 토양공 극이 막힘에 따라 중금속의 제거효율이 급격하게 감소하는 단점이 있다. 따라서 EDTA에 여러가지 무기산을 혼합하여 용출제의 투수율을 높게 유지시키고자 하였다. 일반적으로 무기산은 오염토양으로부터 중금속의 탈착효율을 증가시키며, 탈착된 중금속과 EDTA와의 결합을 쉽게 유도해줌으로써 중금속의 제거 효율을 향상시키는 것으로 알려져 있다.
- 그러나 유기산을 실제오염토양에 적용할 경우 토양공극이 막힘에 따라 중금속의 제거효율이 감소하는 것로 보고되고 있다. 따라서 본 연구에서는 유기산과 무기산 혼합 용출제를 적용하여 토양공극의 막힘 현상을 완화시키고자 하였으며, 실제 중금속(납) 오염토양에 적용함으로써 최적의 운전조건을 선정하고자 하였다.
- 따라서 아래 3.3.2절에서는 EDTA 와 붕산 혼합용출제 의 농도비 변화에 따른 납 제거효율을 컬럼실험을 통해서 측정함으로써, 혼합용출제의 투과율이 납의 제거효율에 미치는 영향을 조사하였으며, 최적의 혼합비율을 알아보고 자 하였다.
- 환원상태에 따라서 침전되거나 토양표면에 재 흡착됨으로써 토양공극 막힘 현상의 원인으로 작용할 수 있으며, 앞선 많은 연구에서는 토양 공극의 막힘 현상에 따른 용출제의 투과율 감소로 중금속의 제거효율이 감소될 수 있음을 지적하고 있다7). 본 연구에서는 기존의 유기산만을 주입하는 토양수세기법의 가장 큰 단점인 토양공극의 막힘현상을 완화시킴으로써 중 금속 오염토양의 복원효율을 상승시키기 위해서 유기산에 무기산을 혼합시킨 새로운 형태의 용출제를 개발하고 현 장적용성을 조사하는데 그 목적이 있다.
제안 방법
- 8~No. 27 표준망체를 사용하여 입자별 크기를 분류하였다. 그 결과 74.
- 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2 mm~4 mm 크기의 주문진 표준사를 5 cm깊 이로 설치하였다. 50 g의 오염토양을 컬럼에 충진한 후 상 단부에는 세척제의 원활한 주입을 위해서 2 mm~4 mm 크 기의 주문진 표준사를 5 cm깊이로 설치하였다. 하단부에서 유줄되는 용출제를 10 Pore Volume 단위로 채취하여 0.
- EDTA와 붕산의 최적 혼합비율을 결정하고자 컬럼시 험을 통한 납 제거효율을 측정하였다. 컬럼실험에서 혼합 용출제의 주입속도는 0.
- 1N의 수산화나트륨 용액을 이용하여 pH5로 조절하였으며, 반응이 진행되는 동안 지속적으로 pH를 조정하였다. 교반이 끝난 후 상등수 30 m 취해서 원심분리기(HA-1000-3 한일과학상사)를 이용하여 4, 000rpm 으로 30분 동안 원심분리 시킨 후 0.45 |im 멤브레인 필 터로 여과한 후 ICP로 분석하였다.
- 국내 0시에 위치하고 있는 OO광산에서 채취한 광미 에 EDTA 와 붕산 혼합용출제를 주입하여 납제거효율을 측정하였다. 먼저 채취한 광미의 중금속 배경값을 알아보 기 위해서 중금속 용출시험을 실시하였다.
- 납으로 오염된 토양을 토양수세기법을 적용하여 처리 시 가장 효율적인 용출제를 선정하기 위해서 여러가지 유기산을 이용하여 납의 제거효율을 측정하였다. 먼저 오 염토양 내 납의 초기농도를 측정하기 위해서 Triple acid (hf, hci, mo)를 이용하여 납을 추출한 결과 약 959㎎/㎏의 초기값을 얻었다.
- 4%와 비교해서 제거효율이 다소 감소함을 확인하였다. 따라서 EDTA 와 붕산 혼합용출제를 현장 적용 시 최적의 농도 구성비를 알아보고자 EDTA의 농도를 0.01M로 고정한 후, 붕산의 농도를 0.1M~0.4M로 변화를 두어서 납의 추출효율을 측정하였다. 아래 Fig.
- 또한 생성된 착물의 토양표면에서의 재흡착을 방지함으로써 토양공극의 막힘 현상을 방지할 수 있을 것으로 판단된다. 따라서 납의 제거효율이 높은 EDTA에 여러 종류 무기산을 혼합하여 여러 종류 혼합용출제를 제조한 후 납의 제거효율을 측정하였다(Table 3).
- 실제오염현장에 용출제로 EDTA 용액만을 주입 시 토양 공극의 막힘 현상2로 용출제의 주입이 원할하지 못하기 때문에 원활한 용출제의 주입이 유도될 수 없기 때문에 중 금속의 제거효율이 급격하게 감소하게 된다. 따라서 본 실험에서는 0.01M EDIA에 혼합되는 붕산의 농도를 변화를 두어서 투수율을 측정함으로써 붕산이 투수율에 미치는 영향을 평가하였다(Fig. 2). 컬럼 내 증류수의 투수율 은 8.
- 또한, 토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 토양 내 중금속의 종류와 농도를 분석하였다. 분석결과 카드뮴(<0.
- 국내 0시에 위치하고 있는 OO광산에서 채취한 광미 에 EDTA 와 붕산 혼합용출제를 주입하여 납제거효율을 측정하였다. 먼저 채취한 광미의 중금속 배경값을 알아보 기 위해서 중금속 용출시험을 실시하였다. 분석결과 납의 초기농도는 840㎎/㎏로 조사되었으며, 이는 국내 토양염 , 나지역 우려기준값 400㎎/㎏을 초과흐}는 수치이다.
- 15M로 변화를 두면서 제거되는 납의 농도를 측정하였다. 먼저 컬럼에 증류수를 충분히 주입하여 오염토양을 안정화시킨 후 컬럼실험을 실시하였다. 증류수를 주입한 경우 유출수내 납의 농도는 400ppt이하로 매우 낮은 결과를 보였는데, 이는 대부분의 중금속이 오염토양 강하게 흡착되었다고 판단된다.
- 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다. 오염현장에서 채취한 납으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후 상단부에는 세척제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문 진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다. 하단부에서 유출되는 용출제는 40 ml 단위로 채취하여 0.
- 이러한 처리방법들은 경제성뿐만 아니라 불완전한 처리로 인해 향후 재처리 필요성이 있기 때문에, 경제적이며 효과적인 오염토양 복원기술 개발의 필요성이 요구되고 있다. 이와 같은 필요성에 의해 고전적 양수처리법 (Pump and Treatment)을 응용하여 토양 굴착 없이 적절한 세척제를 사용, 중금속을 제거 해내는 토양수세기법의 실제 적용을 위해 그 전 단계로써 배치실험와 컬럼실험을 수행하였다. 앞서 다른 연구에서 사용된 용출제로는 무기산 용출제, 유기산 용출제, 음이온 계면활성제 등이 있으며, 유기산을 적용한 토양수세기법은 상대적으로 중금속 제거효율이 높은 것으로 알려져 있다.
- 27 표 준망체를 통과시킨 후 폴리에틸렌 병에 담아 냉장보관하였다. 제작된 오염토양의 총 오염량은 ICP(Jobin Yvon 138 ULTRACE, JV Industrial Corporation)로 분석을 하였다.
- 분석결과 납의 초기농도는 840㎎/㎏로 조사되었으며, 이는 국내 토양염 , 나지역 우려기준값 400㎎/㎏을 초과흐}는 수치이다. 컬 럼실험에서 혼합용출제의 주입속도는 5 ml/min으로 고정 하였으며, [ED1A]/[붕산]의 몰 농도비를 0.01M/0.025M, 0.01M/0.1M, 0.01M/0.4M로 변화를 둔 후 Pore volume(컬럼을 통과한 용출액 부피 ml럼 내 토양공극 부피 ml) 변화에 따른 용출되는 중금속의 농도를 측정하였다. 아래 Fig.
- EDTA와 붕산의 최적 혼합비율을 결정하고자 컬럼시 험을 통한 납 제거효율을 측정하였다. 컬럼실험에서 혼합 용출제의 주입속도는 0.6ml/min으로 고정하였으며, [EDTA]/[붕산]의 몰농도 비를 0.01M/0.025M, 0.01M/ 0.06M, 0.01M/0.1M, 0.01M/0.15M로 변화를 두면서 제거되는 납의 농도를 측정하였다. 먼저 컬럼에 증류수를 충분히 주입하여 오염토양을 안정화시킨 후 컬럼실험을 실시하였다.
- 토양수세기법의 하향식 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 30 cm, 높이 100 cm 스테인레스 스틸 재질의 원통형 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다. 오염현장에서 채취한 납으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후 상단부에는 세척제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문 진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다.
- 50 g의 오염토양을 컬럼에 충진한 후 상 단부에는 세척제의 원활한 주입을 위해서 2 mm~4 mm 크 기의 주문진 표준사를 5 cm깊이로 설치하였다. 하단부에서 유줄되는 용출제를 10 Pore Volume 단위로 채취하여 0.45 멤브레인 필터로 여과한 후 ICP분석을 실시하였다.
- 오염현장에서 채취한 납으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후 상단부에는 세척제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문 진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다. 하단부에서 유출되는 용출제는 40 ml 단위로 채취하여 0.45 gm 멤브레인 필 터로 여과한 후 ICP석을 실시하였다.
대상 데이터
- 국내 폐광산 지역 및 주변지역에서 많이 발견되는 납(Yakuri pure chemicals 98.5%)을 대상 중금속으로 선정하였으며, 유기산으로는 EDTA(Aldrich 99%), 시트릭산 (Showa chemicals 98%), 말론산 (Aldrich 99%), 타르타르 산(Yakuri pure chemicals 98.5%)을 사용하였다. 그리고 무기산으로는 염산 (덕산화학 35%), 질산(Junsei 60-61%), 붕산Ckuri pure chemicals 99.
- 5%)을 사용하였다. 그리고 무기산으로는 염산 (덕산화학 35%), 질산(Junsei 60-61%), 붕산Ckuri pure chemicals 99.5%>을 사용하였다. 실험에 사용된 모든 증류수는 MiUi-Q 정수기(저항치 <18Q)로부터 얻어진 것을 사용하였다.
- 5%>을 사용하였다. 실험에 사용된 모든 증류수는 MiUi-Q 정수기(저항치 <18Q)로부터 얻어진 것을 사용하였다. 인공 오염토양의 제조는 0.
- 토양세기법의 하향^ 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 5.4 cm, 높이 25 cm의 아크릴 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2 mm~4 mm 크기의 주문진 표준사를 5 cm깊 이로 설치하였다.
- 토양수세기법의 하향식 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 30 cm, 높이 100 cm 스테인레스 스틸 재질의 원통형 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm깊이로 설치하였다.
성능/효과
- 0.01M의 EDTA와 0.1M의 여러가지 무기산 (질산, 인산, 붕산, 염산)을 동시에 주입하여 납의 용출효율을 측정한 결과 0.01M EDTA 와 0.1M 붕산 혼합 용출제를 주입 시 68.8%로 가장 높은 납 제거효율을 얻었다. 그러나 EDTA만을 주입한 경우 납의 제거효율 69.
- 82 xl(F*cm/sec로 측정되었으며, 증류수의 투수율 증류수의 투수율 sec)과 유사한 값을 나타내고 있다. 0.03M의 EDTA에 0.1M의 붕산을 첨가한 경우와 0.03M EDTA만을 주입한 경우의 투수율을 비교할 때 붕산을 첨가함으로써 투수율이 4.41xl0Tcm/sec에서 6.26xl(T4cm/sec로 30% 증가되었다. 또한 0.
- Table 2의 분석결과를 통해서 EDTA가 다른 여러 유기산과 비교해서 납의 제거효율이 상대적으로 높음을 알 수 있다. 0.1M의 시트릭산, 말론산, 타르타르산을 주입할 경우 납의 제거효율은 49.9%, 14.3%, 34.3%로 낮은 반면, EDTA는 0.01M을 주입하여도 납의 제거효율은 69.4%로 매우 높았다. 이러한 연구결과는 실제 오염현장에 EDTA를 주입할 경우 다른 유기산보다 열배 낮은 농도로 주입 하여도 중금속 제거효율이 높기 때문에 경제성 확보 및 친환경적 기술개발이란 점에서 보다 효율적일 수 있음을 나타내는 결과이다.
- 기존의 유기산을 용출제로 사용하는 토양수세기법의 경우 실제 중금속 오염토양에 적용 시 토양 공극이 막힘에 따라 중금속 제거효율이 감소되는 경향을 보이고 있으나, 본 연구에서 개발된 EDTA와 붕산 혼합용출제는 토양공극의 막힘 현상을 어느 정도 완화시킴으로써 용출제의 주입속도를 다소 높게 유지시킬 수 있었다. EDTA 와 붕산 혼합용출제 주입 시 납의 제거효율은 일정한 pH건 하에서 EDTA와 붕산의 농도비 변화(몰비)에 따라 많은 영향을 받는 것으로 조사되었는데, [EDTA]/[붕산]의 농도비가 0.01M/0.1M 인 경우 가장 높은 납 제거 효율을 보였으며, 붕산의 주입 농도가 [0.1M]이상으로 증가하는 경우에는 제거효율이 감소함을 확인하였다. 국내 00광산에서 채취한 광미에 적용한 결과도 납의 제거효율은 인공토양을 실험한 결과와 유사한 경향성을 보였다.
- 증류수를 주입한 경우 유출수내 납의 농도는 400ppt이하로 매우 낮은 결과를 보였는데, 이는 대부분의 중금속이 오염토양 강하게 흡착되었다고 판단된다. [EDTA]/[붕산]의 농도비를 변화시키면서 납의 제거효율 을 즉정한 결과 [EDTA]/[붕산]의 농도비가 0.01M/0.1M 인 경우 납 제거효율은 64%로 가장 높았다. 그러나 붕산의 농도를 0.
- 27 표준망체를 사용하여 입자별 크기를 분류하였다. 그 결과 74.9% 모래 (2mm~O.O5mm)와25.1% 실트 및 점토로 구성되어있는 로움토양으로 조사되었다. 아래 Table 1은 실험에 사용된 토양의 물리·화학적 인 성질을 나타내고 있다.
- 국내 폐광산 지역과 주변지역의 납으로 오염된 토양을 효과적으로 정화할 수 있는 토양수세기법 개발을 목표로 보다 효율적인 중금속 세척제로 EDTA 와 붕산 혼합용출 제의 효율성 및 적용가능성을 조사하였다. 기존의 유기산을 용출제로 사용하는 토양수세기법의 경우 실제 중금속 오염토양에 적용 시 토양 공극이 막힘에 따라 중금속 제거효율이 감소되는 경향을 보이고 있으나, 본 연구에서 개발된 EDTA와 붕산 혼합용출제는 토양공극의 막힘 현상을 어느 정도 완화시킴으로써 용출제의 주입속도를 다소 높게 유지시킬 수 있었다. EDTA 와 붕산 혼합용출제 주입 시 납의 제거효율은 일정한 pH건 하에서 EDTA와 붕산의 농도비 변화(몰비)에 따라 많은 영향을 받는 것으로 조사되었는데, [EDTA]/[붕산]의 농도비가 0.
- 2절의 인공오염토양을 적용한 실험실 규모의 컬럼실험결과와 마찬가지로 납의 제거효율이 혼합용출제의 투수율 과 밀접한 관계를 갖고 있다는 점이다. 둘째, EDTA 와 붕산 혼합용출제의 투수계수는 혼합 용출제내 붕산의 농도가 증가함에 따라서 증가되었다. 셋째, 0.
- 이러한 연구결과는 실제 오염현장에 EDTA를 주입할 경우 다른 유기산보다 열배 낮은 농도로 주입 하여도 중금속 제거효율이 높기 때문에 경제성 확보 및 친환경적 기술개발이란 점에서 보다 효율적일 수 있음을 나타내는 결과이다. 따라서 납의 제거효율이 가장 높은 EDTA를 선정하였으며, 오염토양 내 용출제의 부하량을 최소화하기 위해서 EDTA의 농도는 0.01M로 선정하였다.
- 1M이상 으로 증가될 경우 납의 제거효율이 감소된 실험결과와 일 치하는 결과이다. 따라서 컬럼실험의 최적 [EDTA]/[붕산] 비는 0.01M/0.1M로 평가되었다.
- 26xl(T4cm/sec로 30% 증가되었다. 또한 0.1M의 붕산에 EDTA의 주입농도를 0.01M에서 0.04M로 증가시킴에 따라 투수율은 6.98x10^011/860 에서 5.99xl0-4cm/sec 약 14% 감소하였다. 이러한 실 험결과는 오염토양에 EDTA 용액을 주입 시 토양공극의 막힘 현상 때문에 용출제의 투수율이 저하됨을 나타내며, 붕산을 혼합하여 주입함으로써 토양공극의 막힘 현상이 완화됨을 나타낸다.
- 일반적으로 무기산은 오염토양으로부터 중금속의 탈착효율을 증가시키며, 탈착된 중금속과 EDTA와의 결합을 쉽게 유도해줌으로써 중금속의 제거 효율을 향상시키는 것으로 알려져 있다. 또한 생성된 착물의 토양표면에서의 재흡착을 방지함으로써 토양공극의 막힘 현상을 방지할 수 있을 것으로 판단된다. 따라서 납의 제거효율이 높은 EDTA에 여러 종류 무기산을 혼합하여 여러 종류 혼합용출제를 제조한 후 납의 제거효율을 측정하였다(Table 3).
- 먼저 오 염토양 내 납의 초기농도를 측정하기 위해서 Triple acid (hf, hci, mo)를 이용하여 납을 추출한 결과 약 959㎎/㎏의 초기값을 얻었다. 또한 증류수를 이용하여 납의 제거효율을 측정한 결과 1.7 ㎎/㎏로 매우 낮은 농도의 납이 제거되었다. 아래 Table 2는 여러가지 유기산을 이용한 경우 납의 제거효율을 나타내고 있다.
- 또한, 토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 토양 내 중금속의 종류와 농도를 분석하였다. 분석결과 카드뮴(<0.02 ㎎/㎏), 구리 (2.60 ㎎/㎏), 비소 (0.24 ㎎/㎏), 수은 (<0.005 ㎎/㎏), 납 (5.18㎎/㎏), 6가 크롬 (<0.1 ㎎/㎏), 아연 (5.34㎎/㎏), 니켈 (0.90㎎/㎏), 불소 (6.05㎎/㎏), 시안 (<0.1 mg<kg), 페놀류 (<0.1 ㎎/㎏), TCE (<0.1 mg/ kg), PCE (<0.1 ㎎/㎏), pH (5.8)의 결과 값을 얻었다. 특별히 납의 농도는 5.
- 이러한 실험 결과를 통해서 0.01M의 EDTA에 붕산을 첨가할 경우 붕산의 농도가 0.025M에서 0.1M로 증가함에 따라 납의 제거효율은 지속적으로 증가함을 알 수 있었다. 그러나 붕산의 농도가 0.
후속연구
- 국내 00광산에서 채취한 광미에 적용한 결과도 납의 제거효율은 인공토양을 실험한 결과와 유사한 경향성을 보였다. 그러나 아직 다른 무기산과 비교해서 붕산이 투수계수에 많은 영향을 미치는지에 대한 반응기작에 대한 연구는 물론, 여러가지 중금속 오염토 양에서의 적용성 평가 및 최적의 운전조건에 대한 지속적인 연구는 추후 지속되어야 할 것이다.
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