[논문]디젤오염 지하수 정화를 위한 공기주입정화법 칼럼 실험

장순웅; 이시진; 송정훈; 권수열

doi:10.5322/jes.2004.13.12.1059

문제 정의

물론 혐기성 조건에서도 생물학적인 분해가 일어나기는 하지만 호기성 조건에 비하여 분 해 속도는 매우 미미하므로 석유계 탄화수소의 생물학적 분해에 있어서 산소의 이용 가능성이 가장 중요한 제한인 자가 될 수 있다. 디젤유의 분해 미생물이 호기적 조건에서 디젤유를 분해하므로 충분한 산소를 공급해주어 미생물에 의한 디젤유를 제거함 과 동시에 상향류의 air sparging에 의한 포화토양 내에서의 오염물의 이동과 air channel의 형성으로 산소의 공급이 충분히 이루어질 수 있도록 air의 유속에 따른 디젤유의 분해 정도를 알아보기 위함이다. 칼럼의 운전조건은 동일하게 nutrient를 공급해 주면서 air의 flow rate를 변화해주어 비교를 하였는데 column B는 air lOOml/day 주입과 동시에 nutrient solution을 주입하였다.
1% TPH 저감효과가 있었다. 본 실험은 고온 공기 주입에 따른 디젤로 오염된 토양 및 지하수를 정화하는데 효율성을 증대할 수 있는지에 대한 사전 실험 연구이다. 즉, 고온 공기 주입은 일반 공기 주입보다는 효율성이 향상되었음을 확인할 수 있다.
본 연구 목적은 실험실 규모의 bio sparging column 실험을 통하여 디젤로 오염된 토양/지하수 정화 가능성을 검토하고, 그중 bio sparging 공정에 영향을 주는 인자들을 찾아내는데 있다. 생물학적 분해에 영향을 미치는 nutrient와 air의 공급 유속에 따라 변화하는 디젤의 제거 특성을 살펴보았으며 column 내의 온도를 증가 시켜 온도변화에 따른 디젤 제거 특성을 조사하였다.
Air sparging 공정은 오염 지하수에 공기를 주입해 줌으로써 미생물에 의한 생분해 및 오염원의 휘발을 증대 시켜 오염된 지하수로부터 오염원을 제거하는 방법이다. 본 연구에서는 일반적으로 적용되는 유류 오염원 중 적용이 쉬운 BTEX를 배제하고 상대적으로 생분해성이 낮고 공기주입에 따른 휘발이 적은 디젤을 대상으로 공기주입에 의한 처리 가능성을 검토하였다.
이러한 측면에서 본 연구에서는 디젤로 오염된 지하수를 정화하기 위한 하나의 방법으로 bio sparging 공법의 적용 가능성을 검토하였다. 특히, nutrient 공급 유무, 공기 유속 변화 및 온도변화에 따른 디젤 제거 특성을 조사하였다.

제안 방법

Co))를 이용하여 칼럼 전체가 포화될 수 있도록 하였고, 이는 충분한 nutrient solution의 공급과 함께 칼럼 내부의 오염물의 이동을 억제하기 위해 결정하였다. Air 유속은 100ml/min를 최소 유속으로 정하였는데 이는 오염물인 디젤의 특성이 휘발과 탈 기로 인한 제거보다 미생물에 의한 생분해로 인한 제거 가지 배적이므로 충분한 산소의 공급을 기준으로 결정하였다.
Microorganism colony countinge 6주간의 칼럼 운전 후에 칼럼의 상부 5cm 부분의 토양을 채취하여 채취된 시료 10g 와 멸균된 증류수 90ml를 reciprocating shaker에 약 30분간 둔 후 연속적인 10배 희석을 실시하였다. 희석된 시료를 tryptic soy agar plate를 이용한 Standard total plate count methods를 이용하여 plate에 올린 후 35℃의 온도로 24시간 배양한 후 colony를 측정하여 colonyAg soil로 환산하였다(2)
사용하였다. 개별 DRO 성분별 농도 총합을 토양 시료 건조중량으로 나누어 최종적으로 건조토양의 단위 중량당 DRO질량(mg-DRO/kg-dry soil)으로 농도를 결정하였다. TPH 표준 용액의 경우 실험에 사용된 No.
본 연구 목적은 실험실 규모의 bio sparging column 실험을 통하여 디젤로 오염된 토양/지하수 정화 가능성을 검토하고, 그중 bio sparging 공정에 영향을 주는 인자들을 찾아내는데 있다. 생물학적 분해에 영향을 미치는 nutrient와 air의 공급 유속에 따라 변화하는 디젤의 제거 특성을 살펴보았으며 column 내의 온도를 증가 시켜 온도변화에 따른 디젤 제거 특성을 조사하였다. Nutrient 주입 여부에 따른 미생물의 활성에 대한 차이는 두드러지게 나타났다.
칼럼 유량은 Iml/min이었으며 수소, 공기와 질소의 유량은 각각 30ml/min, 300ml/min과 250ml/min이었다. 석유계 총 탄화수소 농도는 GC 피크 면적을 합산하여 검량선에 따라 계산하였다.
이러한 결과를 바탕으로 디젤의 제거에는 생분해의 효율을 높여주는 것이 중요하다. 위의 실험은 일반 실험실 조건인 20℃~24℃에서 진행되었지만, 고온 공기에 의한 디젤 제거 효과를 조사하기 위해 위의 실험과 유사한 조건에서 hot air를 주입시킴으로써 bio sparging column 내의 온도를 약 26℃~29℃로 유지할 수 있도록 조절하였다.
5 1 정도 되는 column으로써 하부에는 nutrient solution 주입을 위한 유입 부와 air를 주입하기 위한 유입부 를 따로 설치하였다. 칼럼 상부에는 온도 감지 센서를 두어 칼럼의 온도를 측정 할 수 있도록 하였으며 칼럼 하부 공기 유입 부에는 온도조절 장치와 온도 센 서를 두었고 공기 유입관에 열선을 감아 유입 공기의 온도를 조절 할 수 있도록 하였다. 칼럼에 유입되는 nutrient solutione 미량펌프(SMP-23(EYELA.
칼럼 상부에는 온도 감지 센서를 두어 칼럼의 온도를 측정 할 수 있도록 하였으며 칼럼 하부 공기 유입 부에는 온도조절 장치와 온도 센 서를 두었고 공기 유입관에 열선을 감아 유입 공기의 온도를 조절 할 수 있도록 하였다. 칼럼에 유입되는 nutrient solutione 미량펌프(SMP-23(EYELA.Co))를 이용하여 칼럼 전체가 포화될 수 있도록 하였고, 이는 충분한 nutrient solution의 공급과 함께 칼럼 내부의 오염물의 이동을 억제하기 위해 결정하였다. Air 유속은 100ml/min를 최소 유속으로 정하였는데 이는 오염물인 디젤의 특성이 휘발과 탈 기로 인한 제거보다 미생물에 의한 생분해로 인한 제거 가지 배적이므로 충분한 산소의 공급을 기준으로 결정하였다.
디젤유의 분해 미생물이 호기적 조건에서 디젤유를 분해하므로 충분한 산소를 공급해주어 미생물에 의한 디젤유를 제거함 과 동시에 상향류의 air sparging에 의한 포화토양 내에서의 오염물의 이동과 air channel의 형성으로 산소의 공급이 충분히 이루어질 수 있도록 air의 유속에 따른 디젤유의 분해 정도를 알아보기 위함이다. 칼럼의 운전조건은 동일하게 nutrient를 공급해 주면서 air의 flow rate를 변화해주어 비교를 하였는데 column B는 air lOOml/day 주입과 동시에 nutrient solution을 주입하였다. column D는 column B와 동일한 조건에 air 주입량을 200m山day로 높여주었다.
토양 1kg당 약 5,000mg의 디젤로 오염된 토양을 Fig. 1에서 나타낸 바와 같은 실험실 규모의 air sparging column에 채운 후 배양된 30ml의 디젤 분 해 균주를 주입하였다.
토양과 물 시료 중 디젤 성분의 분석은 토양 시료에서 추출한 추출액을 GC-FID(HP 6890nseries; Hewlett Packard Co.)를 이용하여 수행되었으며, HP-1 capillary column(길이 25m, 내경 0.32mm, film thick- ness가 0.52jim인 methyl silicon 칼럼)을 사용하였으며 GC 운전조건은 다음과 같다. 오븐 온도는 분석 대상물질의 피크가 중첩됨이 없도록 선정하였다.
이러한 측면에서 본 연구에서는 디젤로 오염된 지하수를 정화하기 위한 하나의 방법으로 bio sparging 공법의 적용 가능성을 검토하였다. 특히, nutrient 공급 유무, 공기 유속 변화 및 온도변화에 따른 디젤 제거 특성을 조사하였다.

대상 데이터

개별 DRO 성분별 농도 총합을 토양 시료 건조중량으로 나누어 최종적으로 건조토양의 단위 중량당 DRO질량(mg-DRO/kg-dry soil)으로 농도를 결정하였다. TPH 표준 용액의 경우 실험에 사용된 No.2 디젤유를 이용하여 10, 000mg/L의 모표준용액을 준비해놓고 농도별 5개의 표준용액을 제조하여 매분 석시마다 사용하였다.
본 연구에서 대상 물질로 선정한 디젤은, 휘발성과 용해도가 낮아 오염원의 확산이 느리며 NAPLs 상태로 토양 불포화증을 통해 수직 이동하여 지하 수면에 축적, 잔류포화 상태로서 지하수의 장기적인 오염원으로 작용한다. 디젤은 200여 종의 유기화합물로 구성되어 있으며, 이 중 약 70% 이상이 파라핀계 물질로서 이들 물질들은 토양 미생물에 의해 분해 가 용이한 성분들로 알려져 있다 5).
실험에 사용된 토양은 디젤에 오염된 적이 없는 학교 인근의 지표 20cm 이내의 토양을 채취하여 균일한 성상을 갖도록 하기 위하여 음지에서 48시간 풍건 후 No.10 및 No.35 체를 이용하여 0.5~2mm 입경을 갖도록 하였으며, 증류수를 이용하여 수회 세척한 후 사용하였다.

이론/모형

토양 시료의 분석은 칼럼에서 채취한 토양 시료 4g을 일정량(약 15g)의 sodium sulfate를 섞어 수분을 제거한 다음 추출 용매(Methylene chloride) 20ml에 첨가하여 24시간 동안 shaking chamber를 이용하여 shaking 하여 추출하였다® 추출효율은 평균 약 62%이었다. 추출 시료 내의 디젤농도의 분석은 NWTPH- Dx(Northwest Total Petroleum Hydrocarbon Analytical Method for Semi-Volatile Petroleum Products) 분석법"을 근거로 하여 디젤범위유기물(diesel range organics, DRO)농도와 TPH 표준 용액으로 나누어 따로 준비하였다. DRO 농도의 경우 디젤 대표적 성분들인 n-alkane 계 물질만을 대상으로 하며, 일반적으로 디젤 범위 내의 탄소수(C₈-C₂₈)를 갖는 포화탄화수소 물질들의 농도 합으로 표시된다.
Microorganism colony countinge 6주간의 칼럼 운전 후에 칼럼의 상부 5cm 부분의 토양을 채취하여 채취된 시료 10g 와 멸균된 증류수 90ml를 reciprocating shaker에 약 30분간 둔 후 연속적인 10배 희석을 실시하였다. 희석된 시료를 tryptic soy agar plate를 이용한 Standard total plate count methods를 이용하여 plate에 올린 후 35℃의 온도로 24시간 배양한 후 colony를 측정하여 colonyAg soil로 환산하였다(2)

성능/효과

3(B) 를 비교하면 nutrient solution 공급 여부에 따른 디젤 분해 특성을 비교 할 수 있다. Column A는 30일 후에 TPH의 농도가 4, 214㎎/㎏의 농도로 나타났고 Column B는 2, 004 mg/1您의 농도로 관찰되어, nutrient의 공급 여부에 따라 디젤유의 제거율은 약 44.3% 증가하는 것으로 나타났다. 위의 결과는 디젤유의 분해에 토양의 유류분해 미생물에 의한 분해가 지배적으로 나타난 것을 알 수 있었으며 air 공급만을 시켜준 조건은 디젤유의 분해율이 상당히 낮은 것을 알 수 있었다.
고온 공기 주입 시작 후 칼럼 전체의 온도가 일정한 상태로 상승하는 데는 3일 정도가 소요되었고, 칼럼 내의 온도를 26℃~29℃로 유지하였다. 디젤 저감 속도는 Fig. 5(A) 와 비교하여 상대적으로 접종한 미생물의 적응에 필요한 지연기가 다소 짧아 실험 시작 후 5일부터는 TPH 농도가 지속적으로 저감됨을 알 수 있다. 실험 초기 TPH 농도는 4, 957㎎/㎏ soil에서 30일 경과 후에는 l, 927rng/kg soil으로 61.
위의 결과는 디젤유의 분해에 토양의 유류분해 미생물에 의한 분해가 지배적으로 나타난 것을 알 수 있었으며 air 공급만을 시켜준 조건은 디젤유의 분해율이 상당히 낮은 것을 알 수 있었다. 디젤유는 다른 유류오염물과 비교하여 휘발성이상당히 낮으므로 디젤유의 제거에 생물학적인 분해가 지배적으로 나타나는 것을 알 수 있었다. 생물학적인 반응이외에 디젤유의 제거는 air어〕 의한 휘발과 토양 내에 흡착으로서 나타나는 것을 짐작 할 수 있는데 이렇게 제거되는 양은 전체 오염농도의 10% 이내로 추정 할 수 있다.
또한 hot air를 지속적으로 column내에 주입한 column내의 온도가 약 4℃~5℃ 정도 증가하였으며, 디젤 분해 효율이 약 10% 향상됨을 관찰하였다. 본 연구의 결과는 디젤오염 지하수 정화를 위한 현장 생물학적 복원방법 중 Air/bio sparging 공정 역시 적절한 대안이 될 수 있으며, 현장 특성에 따라 지하수의 온도를 높여줄 수 있다면, 생물학적 처리 효율을 극대화시킬 수 있을 것으로 판단된다.
5(A) 와 비교하여 상대적으로 접종한 미생물의 적응에 필요한 지연기가 다소 짧아 실험 시작 후 5일부터는 TPH 농도가 지속적으로 저감됨을 알 수 있다. 실험 초기 TPH 농도는 4, 957㎎/㎏ soil에서 30일 경과 후에는 l, 927rng/kg soil으로 61.1% TPH 저감효과가 있었다. 본 실험은 고온 공기 주입에 따른 디젤로 오염된 토양 및 지하수를 정화하는데 효율성을 증대할 수 있는지에 대한 사전 실험 연구이다.
3% 증가하는 것으로 나타났다. 위의 결과는 디젤유의 분해에 토양의 유류분해 미생물에 의한 분해가 지배적으로 나타난 것을 알 수 있었으며 air 공급만을 시켜준 조건은 디젤유의 분해율이 상당히 낮은 것을 알 수 있었다. 디젤유는 다른 유류오염물과 비교하여 휘발성이상당히 낮으므로 디젤유의 제거에 생물학적인 분해가 지배적으로 나타나는 것을 알 수 있었다.
위의 실험 결과를 볼 때, 디젤 오염 지하수에 공기 주입법을 적용하는 효과는 용존산소 농도를 증대함으로써 미생물의 활성화로 인한 디젤 처리 효과 증 대이다. 물론 공기주입 압력에 의해 휘발에 의해 디 젤 제거가 유도되기도 하지만 생분해에 비해 상대적으로 적은 양이다.
column C의 경우는 sodium azide가 주입된 경우인데, 토양 내의 균주 수의 변화가 거의 없음을 보여주고 있다. 즉, sodium azide 공급에 따라 효과적으로 미생물의 작용을 방지했음을 확인할 수 있다. 그러나 column A, column B인 경우 실험 종료 후 토양 내 균주 수가 확연하게 증가했음을 볼 수 있다.
본 실험은 고온 공기 주입에 따른 디젤로 오염된 토양 및 지하수를 정화하는데 효율성을 증대할 수 있는지에 대한 사전 실험 연구이다. 즉, 고온 공기 주입은 일반 공기 주입보다는 효율성이 향상되었음을 확인할 수 있다.
특히 고온 공기를 주입 column B의 경우는 column A보다 균주 수가 많았다. 즉, 공기 주입에 따라 column 내 DO 농도 증가에 의한 미생물의 수 증가, 활동도 증가를 유도할 수 있으나, 고온 공기 주입에 따라 column 내의 온도를 미생물의 성장에 적합한 온도를 유지해 줌으로써 같은 실험 기간이지 만 많은 양의 균주 수가 검출되었다.
6은 유출수에서의 TPH 액상 농도를 분석한 결과이다. 즉, 실험 초기에는 100ml/min 유속의 공기 주입에 따라 column 밖으로의 유출농도가 디젤용 해도를 상당히 초과한 농도로 검출되나 시간이 경 과하면서 유출 농도가 격감하는 것을 볼 수 있다. 특히 이전 실험에서 sparging한 경우와 하지 않은 경우 유출수에서의 디젤 농도는 확연하게 차이가 있었으나 고온 공기 주입에 따른 유출수의 변화는 별 차이가 없음을 볼 수 있다.

후속연구

특히 이전 실험에서 sparging한 경우와 하지 않은 경우 유출수에서의 디젤 농도는 확연하게 차이가 있었으나 고온 공기 주입에 따른 유출수의 변화는 별 차이가 없음을 볼 수 있다. 그러나 차후 연구로서 본 실험에서 진행된 온도보다 높은 고온 공기 주입에 따른 휘발의 증가에 따른 저감, 액상에서의 용해도 증가로 인한 유출수에서의 검출농도에 대해서도 검토가 이루어져야 할 부분이다.
또한 hot air를 지속적으로 column내에 주입한 column내의 온도가 약 4℃~5℃ 정도 증가하였으며, 디젤 분해 효율이 약 10% 향상됨을 관찰하였다. 본 연구의 결과는 디젤오염 지하수 정화를 위한 현장 생물학적 복원방법 중 Air/bio sparging 공정 역시 적절한 대안이 될 수 있으며, 현장 특성에 따라 지하수의 온도를 높여줄 수 있다면, 생물학적 처리 효율을 극대화시킬 수 있을 것으로 판단된다.
특히 현장에서의 지하수의 온도가 지역에 따라 다르지만 일반적으로 15℃~20℃ 범위이므로 본 공정에서 제안한 것처럼 지하수의 온도를 올려줄 수 있다면 효율적으로 디젤을 제거할 수 있을 것이다. Fig.

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