울산광역시 46개 지하수 시료 중 29개 시료에서 비소가 검출되었고, 그 농도는 $<0.1-7.2{\mu}g/L$의 범위를 나타낸다. 그 중 3개의 지하수에서 국내음용수 기준치$(50{\mu}g/L)$를 초과하였고, 10째 시료에서는 세계보건기구 기준치인 $(10{\mu}g/L)$를 초과하고 있음이 이번 연구에서 밝혀졌다. 비소의 농도가 높은 곳은 지질구조선 부근 특히 과거 울산철광 부근인 달천리 일대와 정자역암이 분포하는 효문동 일대이다. 울산철광 부근은 주로 황철석이 산화된 형태로 산화환경을 보이나, 효문동 일대는 환원상태의 FeOOH의 산화에서 야기되는 것으로 해석된다. pH-Eh 도표에 따른 연구지역 지하수중 비소의 존재형태는 달천리 일대에서는 As(V)로 $H_2AsO_4^-,\;HAsO4_^{-2}$로 존재한다. 효문리등 구조선일대는 As(III)로 $H_3AsO_3$ 형태로 존재한다.
울산광역시 46개 지하수 시료 중 29개 시료에서 비소가 검출되었고, 그 농도는 $<0.1-7.2{\mu}g/L$의 범위를 나타낸다. 그 중 3개의 지하수에서 국내음용수 기준치$(50{\mu}g/L)$를 초과하였고, 10째 시료에서는 세계보건기구 기준치인 $(10{\mu}g/L)$를 초과하고 있음이 이번 연구에서 밝혀졌다. 비소의 농도가 높은 곳은 지질구조선 부근 특히 과거 울산철광 부근인 달천리 일대와 정자역암이 분포하는 효문동 일대이다. 울산철광 부근은 주로 황철석이 산화된 형태로 산화환경을 보이나, 효문동 일대는 환원상태의 FeOOH의 산화에서 야기되는 것으로 해석된다. pH-Eh 도표에 따른 연구지역 지하수중 비소의 존재형태는 달천리 일대에서는 As(V)로 $H_2AsO_4^-,\;HAsO4_^{-2}$로 존재한다. 효문리등 구조선일대는 As(III)로 $H_3AsO_3$ 형태로 존재한다.
Arsenic was detected in the 29 water samples out of the 46 groundwaters located in the Ulsan metropolitan area and it's concentration ranges from $<0.1\;to\;72{\mu}g/L$. Among them the arsenic concentrations of three samples are over domestic drinking-water requirements $(50{\mu}g/L)...
Arsenic was detected in the 29 water samples out of the 46 groundwaters located in the Ulsan metropolitan area and it's concentration ranges from $<0.1\;to\;72{\mu}g/L$. Among them the arsenic concentrations of three samples are over domestic drinking-water requirements $(50{\mu}g/L)$, and those of 10 samples are more than WHO MCLs, $10{\mu}g/L.$. High arsenic groundwater were recognized in the two region; one was near the tectonic line, especially Ulsan iron mine at Dalcheunri and the other was around Hyomundong distributed Jeongia conglomerate. It is estimated that the former is originated from pyrite oxydation type, oxygenated redox, whilst the latter is resulted from oxidation of reducted FeOOH. The species of arsenic in groundwater is in pentavalent arsenic, $H_2AsO_4^-,\;HAsO4_^{-2}$ near tectonic line, and trivalent arsenic, $H_3AsO_3$ around Hyomundong.
Arsenic was detected in the 29 water samples out of the 46 groundwaters located in the Ulsan metropolitan area and it's concentration ranges from $<0.1\;to\;72{\mu}g/L$. Among them the arsenic concentrations of three samples are over domestic drinking-water requirements $(50{\mu}g/L)$, and those of 10 samples are more than WHO MCLs, $10{\mu}g/L.$. High arsenic groundwater were recognized in the two region; one was near the tectonic line, especially Ulsan iron mine at Dalcheunri and the other was around Hyomundong distributed Jeongia conglomerate. It is estimated that the former is originated from pyrite oxydation type, oxygenated redox, whilst the latter is resulted from oxidation of reducted FeOOH. The species of arsenic in groundwater is in pentavalent arsenic, $H_2AsO_4^-,\;HAsO4_^{-2}$ near tectonic line, and trivalent arsenic, $H_3AsO_3$ around Hyomundong.
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문제 정의
연구지역 중 달천동 일대는 1906년부터 2002년 9월까지 96년간에 걸쳐 철광석과 사문석을 채취해온 곳으로서, 2003년에는 이 지역 지하수에서 비소 오염 문제가 제기되어 주민사이에 이미 논란이 된 바 있다. 이러한 관점에서 본 연구에서는 연구지역 지하수의 비소 농도 및 분포를 확인하고, 음용수 기준치 이상의 농도가 검출되는 지역에서 지하수의 수리화학적 및 지화학적 검토를 통하여 비소 성분의 거동을 파악하고 기원을 규명하려고 하였다.
가설 설정
지하수 중에 3가지 주요 비소의 자연 오염경로는 1) 대수층내에 있는 함-비소 황철석의 산화작용(Mallick and Rajagopal 1996), 2) 대수층의 광물에 흡착된 비소의 음이온이 인산염과의 이온교환에 의한 치환작용(Acharyya et al., 2000), 3) 혐기성환경 하에서 수산 화철 (FeOOH>의 환원작용에 의해 흡착된 자연 발생 비소의 해리 (Bhattacharya et al; 1997; Nickson et al., 1998, 2000) 등을 가정할 수 있다.
a) Radii proportion to EC. b) Radii proportion to arsenic concentration.
제안 방법
pH 변화에 따른 비소의 존재 형태 변화를 파악하기 위해, 시료 중 비소의 농도가 가장 높은 U42를 이용하여 열역학적 평형 모델링을 수행하였다. pH는 강산성인 1에서부터 강알카리성 조건인 11까지 단계적으로 변화시켰으며, 계산결과는 pH 변화에 따른 성분종들의 농도 변화로 표시하였다.
양이온 및 음이온 분석: 수질분석은 12개의 주요 성분(K+, Na+, Ca2+, Mg2+, SiO2, Cl-, NO3-, HCO3-, SO42-, Fe, Mn, As)을 대상으로 수행되었다. 양이온중 Na, K, Fe, Mne 원자흡수분광광도계 (AAS)를 이용하여 분석하였으며, 기기분석한계는 0.
-, Fe, Mn, As)을 대상으로 수행되었다. 양이온중 Na, K, Fe, Mne 원자흡수분광광도계 (AAS)를 이용하여 분석하였으며, 기기분석한계는 0.005 ppm이며, Ca, Mg, SiO2는 유도결합플라즈마 원자방출분광광도계 (ICP- AES)를 이용하였으며, 기기분석한계는 0.002, 0.002, 0.012 ppm이다. 음이온의 경우 이온크로마토그래피 (Dionex 300)에 의해 분석되었으며, 기기분석한계는 0.
, 1985) 채취하였다. 주요 양이온 및 음이온 분석용 시료들은 여과(0.45 wn)후 각 1L씩 채취하였으며, 양이온 시료의 경우는 농질산(65%)을 1ml를 첨가하였다. 모든 시료는 분석 전까지 4℃로 보관하였다.
현장측정: 수온, pH, Eh, EC 값은 휴대용 측정기(SK1250MC, HM-12P TOA, CM-14P TOA)를 이용하여 현장에서 측정하였다. 알칼리도는 메틸오렌지와 메틸렌요오드 지시약을 이용하여 0.
대상 데이터
1)으로부터 시료를 채취하였다. 시료는 수질 안정을 위해 10~20분 동안 양수공 체적의 약 3~5배를 양수한 후(Barcelona et al., 1985) 채취하였다. 주요 양이온 및 음이온 분석용 시료들은 여과(0.
시료채취: 2001년 5월- 9월에 걸쳐 총 46개 지하수 관정 (Fig. 1)으로부터 시료를 채취하였다. 시료는 수질 안정을 위해 10~20분 동안 양수공 체적의 약 3~5배를 양수한 후(Barcelona et al.
연구지역 중 달천동 일대는 1906년부터 2002년 9월까지 96년간에 걸쳐 철광석과 사문석을 채취해온 곳으로서, 2003년에는 이 지역 지하수에서 비소 오염 문제가 제기되어 주민사이에 이미 논란이 된 바 있다. 이러한 관점에서 본 연구에서는 연구지역 지하수의 비소 농도 및 분포를 확인하고, 음용수 기준치 이상의 농도가 검출되는 지역에서 지하수의 수리화학적 및 지화학적 검토를 통하여 비소 성분의 거동을 파악하고 기원을 규명하려고 하였다.
연구지역 지질은 경상누층군 하양층군에 속하는 백악기 울산충과, 이를 관입 또는 분출한 유천층군의 안산암 및 백악기말 내지 제3기 초의 불국사 화강암류가 분포되어 있으며, 제3기의 단사리 안산암과 정자역암 이 후기에 관입 피복하고 있다. 그 외에 캄브리아기의 결정질 석회암층이 연구지역 북부 달천리 일대에 소규모로 분포하며, 신생대 제4기 충적층이 태화강을 중심으로 넓게 분포하고 있다(Fig.
연구지역의 주지질구조는 태화강을 중심으로 북북서 남남동 방향의 울산단층대로서 최대 폭 약 10 km 에 달하는 대 단층대로써, 우향의 전단운동을 주로 보이며, 백악기 말 이후 최근까지 활동이 있어, 울산광역시 지하수 발달과 유동에 상당한 영향을 미치는 것으로 고려된다(Ryoo, 1997). 그 외에 서북서 동남동 방향의 단층이 태화강을 중심으로 발달하고 있다.
7은 지하수 시료의 함-비소 화학종의 물리, 화학적 안정영역을 나타낸 상평형 도표이다(Smedley and Kinniburgh, 2001). 조사지역내 비소 농도가 5μg/L이상인 15개 지하수 시료를 대상으로 대수증 지 질 및 수리지화학적 환경에 따라 울산 철 광상에 영향을 받는 달천리의 지하수, 갈탄을 협재하는 정자역암이 분포하는 효분동의 지하수 :Z리고 동남부 지역의 선암동과 하천 인근의 충적층 등 4 종류로 분류하여 Eh-pH 도표에 도시한 결과는 Fig. 7과 같다. 울산지역에서 지하수중의 비소의 존재형태는 H2AsO4-, HAsQt% H3ASO3 의 3가지 종으로 나타나고 있다.
이론/모형
비소의 존재 형태를 파악하기 위하여 열역학 모델링프로그램인 SOEVEQ(Reed, 1982)를 이용하였다. SOEVEQ는 수용액상만이 존재하는 다성분계의 평형 계산을 위하여 사용되며, 주어진 조건(온도, pH, 성분의 총함량 등)에서 기체 및 광물의 포화지수를 계산할 수 있다.
성능/효과
음이온: C1" 농도는 5.0~6,960 mg/L（평균값: 365.1 mg/L）의 큰 변화를 보이며, NO3-은 46개의 시료 중에서 약 41%에 해당되는 19개 시료에서 1mgL 이하의 농도가 검출되어, 전체적으로 0~87.5 mg/L（평균값: 14.9 mg/L）의 농도 범위를 보인다
1. 연구지역 지하수의 비소농도는 총비소로 분석되었으며, 46개 시료 중 29개 시료에서 검출되고 평균 농도는 8.5 ng/L로 높게 나타난다. 3개 시료의 비소 농도는 국내음용수 허용치를 초과하며, 최고 72)ig/L로 나타난다.
2. 비소 농도가 가장 높은 지역의 수질 유형은 Ca- Mg-HCO3 및 Mg-S04-HCO3형으로써 해수의 영향을받은 지하수의 수질과 다른 양상을 보인다.
3. 달천리 및 선암동 지역의 지하수에서는 비소가 주로 HAsO4-2로 존재하고, 효문동 지역의 지하수에서는 Pe 값의 변화에 따라서 HAsO4-2와 H3AsO3가 각각 우세하게 나타난다. 충적층내 지하수 경우는 pH 값과 산화-환원 환경 차이에 따라서 HAsO4-2, H3AsO3, H2AsO4- 종이 각각 우세하게 존재한다.
4. 울산지역에서 지하수공의 심도는 0~300 m로써 심도에 따라 지하수의 비소 농도가 불규칙하나, 대개는 20㎍/L 이하의 값이 나타나나, 비소 농도가 음용수 기준치 보다 높은 3개의 시료는 120 m 보다 심도가 낮은 관정에서만 관찰되고 있다.
5. pH 변화에 따른 U42 시료의 성분종 변화에 대한 모델링 결과, pH가 증가함에 따라 대부분의 성분종들이 감소하는 경향을 보여주나, HAsO42-와 AsO43-는 pH 증가와 함께 농도가 증가하는 것으로 나타난다.
6 이후에는 가장 우세한 종이 HAsO}로 바뀐다. 모델링 결과에서 보여지는 대부분의 성분종들은 pH가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보여주나, HAsO42-와 AsO43-는 pH 증가와 함께 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 특히, As043-는 산성조건에서는 매우 적은 농도로 존재하나, pH가 증가함에 따라 그 농도가 증가하여, pH=9.
Saxena 등 (2004)에 의하면 한국, 미국의 아리조나, 인도의 뱅갈, 방글라데시의 비소 농도가 50 μg/L 인 지하수에서 pH 와 Eh 값에 의해 비소 농도가 규제된다고 보고한 바 있다. 울산지역에서는, 비소 농도가 20 μg/L 이상 함유된 지하수들이 상기의 결과와 잘 일치하는 것으로 나타났다.
후속연구
5와 같이 비소농도가 20 ㎍/L 이하의 낮은 농도를 보여 상기의 결과와 상반 된다. 이에 대한 원인을 규명하기 위하여 추후 모암 및 대수층의 정밀한 수리지화학적 연구가 요구된다. 충적층에 위치하는 관정의 지하수는 산화환원 전위 차에 따라서 함-비소 황철석 및 유비철석의 산화작용 및 FeOOH의 환원작용의 특성을 모두 나타내고 있다.
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