[논문]링 인장시험을 이용한 지르코늄 피복관의 반응도 사고(RIA) 시 연성 평가

김준환; 이명호; 최병권; 방제건; 정용환

doi:10.3740/mrsk.2005.15.2.126

문제 정의

원주방향으로 인장시험을 수행한 이유는 RIA시 피복관의 급격한 팽창 및 수반하는 변형이 원주방향으로 일어나기 때문에 이를 모사하고자 하기 때문이었다. RIA시 피복관의 온도와 변형량이 짧은 시간내에 급격히 변하기 때문에 승온속도에 한계가 있는 상업로를 이용하여 온도를 변화시키는 것은 오히려 RIA 모사를 방해하는 요인으로 작용할 수 있기 때문에3) 본 연구에서는 상온에서 변형속도의 변화에 따라 피복관의 기계적 연성을 평가하였다. 제작한 링 인장시편을 재료시험기에 연결하여 0.
그러나 대부분의 연구가 특정 연소도의 피복관에 대한 물성변화 연구를 수행하고 있는 실정이며 고연소도 피복관의 주요 인자인 산화막 및 수소화물의 개별 영향에 대한 연구는 아직 미흡한 실정이다. 본 연구에서는 개발된 신형 피복관의 고연소도 환경에서 RIA시 연성 거동을 평가하는 사전 단계로 모사 고연소도 처리한 상용 지르코늄 피복관에 대한 링 인장시험을 수행하였고 수소화물과 산화막에 대한 영향을 기술하였으며 실제 RIA에의 적용 가능성에 관하여 기술하였다.

가설 설정

8. Relationship of (a) strength and (b) ductility between oxidized specimen and unoxidized one normalized by the actual load bearing area.
실제 프랑스 및 일본에서 수행한 모의 원자로 실험에 따르면, 5山)연소가 진행되지 않은 핵연료봉이 수용할 수 있는 핵연료 엔탈 피를 160cal/g으로 정의하고 있으며 고연소도 피복관의 경우 임계 핵연료 엔탈피를 130cal/g으로 정의하고 있다. 만약 RIA에 의하여 핵연료에 축적, 방출된 에너지가 모두 피복관의 원주응력 팽창에 전달된다고 가정하면 본 연구에서 도출한 원주방향 인성과 핵연료 엔탈피간에 관계를 도출할 수 있다. 노내 실험을 통하여 얻은 핵연료 엔탈 피와 피복관 변형간의 data10)와 본 연구에서 도출한 원주방향 인성간의 관계를 식으로 표현하면 다음과 같다.

제안 방법

고연소도를 모사하는 수소화물 및 산화막 처리한 피복관의 연성을 평가하기 위하여 링인장 시험을 수행하였다. Fig.
lCr)을 사용하였다. 고연소도에 의한 수소화물 영향을 연구하기 위하여 65 mm로 피복관을 절취한 후, gas 분압을 이용한 방법으로 피복관에 0, 300, 600, 1000 ppm의 목표량으로 수소를 장입한 후 시편을 가공하였다. 동일한 조건에 대해서도 시편에 장입된 수소량이 각각 다를 수 있기 때문에 실험 후 피복 관 시편에 대하여 수소분석을 수행하였다.
고연소도에 의한 수소화물 영향을 연구하기 위하여 65 mm로 피복관을 절취한 후, gas 분압을 이용한 방법으로 피복관에 0, 300, 600, 1000 ppm의 목표량으로 수소를 장입한 후 시편을 가공하였다. 동일한 조건에 대해서도 시편에 장입된 수소량이 각각 다를 수 있기 때문에 실험 후 피복 관 시편에 대하여 수소분석을 수행하였다. 아울러 고연 소도에 의한 산화막 영향을 연구하기 위하여 피복관을 링 인장 시편으로 가공한 후 피복관의 최종열처리 온도인 470℃ 분위기로에 장시간 노출시켜서 산화시켰다.
산화막 모사 시편의 경우, 산화가 진행될수록 산화막 성장에 의한 하중지지 면적의 감소와 함께 기지조직의 시효현상이 복합적으로 발생한다. 산화막 모사시편에서 산화막 성장 외의 다른 영향을 알아보기 위해 진공열처리 한 시편의 단면적을 산 화막 두께만큼 차감하여 정규화한 최대 인장응력과 실제 산화막 모사 시편의 최대 인장응력을 비교하였다. Fig.
470℃ 에서 산화한 이유는 지르칼로이-4 피복관의 최종열처리 온도 부근에서 산화시켜 재결정 등 부가조직의 변화 없이 산화막 성장을 가속화 시키고자 하였기 때문이다. 시편을 각각 6주, 12주, 22주간 노출시켜 산화막 두께가 각각 20, 50, 100/an가 될 때 인출하여 시험하였으며, 산화막 영향 외에 다른 영향을 알아보기 위하여 가공된 시편을 진공 capsule에 가둔 후 동일한 시간만큼 열처리시킨 시편도 함께 시험에 사용하였다. 수소화물 장입 연구의 경우, gas 분압에 의한 확산이 시편 모서리에서 집 중될 수 있기 때문에 균일한 장입을 위하여 가공 전 피복관에 수소를 장입한 후 시편 가공하였으며 산화막 도 포의 경우, 표면에 형성된 산화막이 경하여 시편가공을 방해할 수 있기 때문에 시편을 미리 가공 후, 분위기로 에 장입하였다.
이에 종래의 변형된 표점거리를 초기 표점거리로 나누어서 연성을 나타내는 방법으로는 연성을 효과적으로 나타낼 수 없어 연성은 직관적으로 피복관이 파단을 일으켰을 때의 crosshead 위치변화로 표시 하였다. 시험이 끝난 후 파단된 피복관에 대한 광학 현미경 및 주사전자 현미경(SEM) 관찰을 수행하였다.
동일한 조건에 대해서도 시편에 장입된 수소량이 각각 다를 수 있기 때문에 실험 후 피복 관 시편에 대하여 수소분석을 수행하였다. 아울러 고연 소도에 의한 산화막 영향을 연구하기 위하여 피복관을 링 인장 시편으로 가공한 후 피복관의 최종열처리 온도인 470℃ 분위기로에 장시간 노출시켜서 산화시켰다. 470℃ 에서 산화한 이유는 지르칼로이-4 피복관의 최종열처리 온도 부근에서 산화시켜 재결정 등 부가조직의 변화 없이 산화막 성장을 가속화 시키고자 하였기 때문이다.
4) 링 인장시험은 시편의 크기가 작은 특성상 시험 결과가 동일 조건이더라도 산포를 일으킬 수 있다. 이에 본 연구에서는 동일조건에 대하여 시험을 3번 실시한 후 각각의 값을 평균하여 나타내었다. 링 인장시편은 ASTM 표준 시편이 아니며 시편의 크기가 작아 표점거리가 피 복관 원주의 상당량을 차지하기 때문에 인장 시험 도중 표점거리 외에 pin 지지부분에서도 변형을 일으킬 수 있으며 또한 표점거리의 변화를 측정할 신율계를 장착하기가 용이하지 않다.
RIA시 피복관의 온도와 변형량이 짧은 시간내에 급격히 변하기 때문에 승온속도에 한계가 있는 상업로를 이용하여 온도를 변화시키는 것은 오히려 RIA 모사를 방해하는 요인으로 작용할 수 있기 때문에3) 본 연구에서는 상온에서 변형속도의 변화에 따라 피복관의 기계적 연성을 평가하였다. 제작한 링 인장시편을 재료시험기에 연결하여 0.01, 0.1, 1/sec의 변형 속도로 인장시험을 수행하였으며 변형 속도는 cross-head의 속도에 표점거리를 나누어서 구하였다. 링 인장시험은 grip과 피복관 사이에 pin을 연결한 후 당겨서 시험하였 으며 당기는 동안 피복관이 안쪽으로 굽혀져 형태가 왜곡되는 것을 방지하기 위해 I 형태의 맨드렐을 피복관에 삽입하여 시험도중 피복관의 형태가 일정하게 유지되게 하였다.

대상 데이터

2에 링 인장시험에 대한 개략도를 실었다. 시편을 가로방향으로 절취하여 폭 1.7 mm, 표점거리 (gage length) 2.11 mm인 링 인장시편을 제작하였다. 원주방향으로 인장시험을 수행한 이유는 RIA시 피복관의 급격한 팽창 및 수반하는 변형이 원주방향으로 일어나기 때문에 이를 모사하고자 하기 때문이었다.
실험에 사용된 피복관은 상용급 low tin 지르칼로이- 4 (Zr-l.3Sn-0.21Fe-0.lCr)을 사용하였다. 고연소도에 의한 수소화물 영향을 연구하기 위하여 65 mm로 피복관을 절취한 후, gas 분압을 이용한 방법으로 피복관에 0, 300, 600, 1000 ppm의 목표량으로 수소를 장입한 후 시편을 가공하였다.

성능/효과

1) 수소화물의 장입량이 증가함에 따라 600ppm 이상 에서 지르코늄 피복관은 수소취성과 함께 수소화물과 기 지조직간의 박리현상에 의하여 빠른 변형속도에서 피복 관의 취성 파단현상이 나타났다.
2) 피복관의 연성에 미치는 산화막의 영향은 산화가진 행될수록 산화막의 형성에 따른 하중지지면적의 감소와 산소침투에 따른 취화현상, 시효현상이 얽혀 강도와 연 성이 감소하였다.
3) RIA 파단을 평가할 수 있는 핵연료 엔탈피와 링 인장시험에서 도출한 피복관의 원주방향 인성 간에 상관 관계를 도출할 수 있었으며 수소화물 및 산화막의 형성 에 따라 임계 핵연료 엔탈피가 감소하는 것을 노외시험 을 이용하여 정량화 할 수 있었다.
링 인장시험은 grip과 피복관 사이에 pin을 연결한 후 당겨서 시험하였 으며 당기는 동안 피복관이 안쪽으로 굽혀져 형태가 왜곡되는 것을 방지하기 위해 I 형태의 맨드렐을 피복관에 삽입하여 시험도중 피복관의 형태가 일정하게 유지되게 하였다.4) 링 인장시험은 시편의 크기가 작은 특성상 시험 결과가 동일 조건이더라도 산포를 일으킬 수 있다. 이에 본 연구에서는 동일조건에 대하여 시험을 3번 실시한 후 각각의 값을 평균하여 나타내었다.
핵연료 엔탈피란 온도 변화 및 상태 변화에 따라 핵 연료가 수용할 수 있는 단위 질량당 에너지를 의미하며 핵연료의 주요 구성품인 이산화우라늄이 용융에 이르는 엔탈피는 이론상 348cal/g이다.9)정상운전일 때는 핵분 열에 의하여 생성되는 에너지가 냉각재의 열전달에 의하여 제거되기 때문에 핵연료에 축적되는 단위질량당 에너지 (엔탈피)가 70~80cal/g이다. 그러나 제어봉 인출사고 등과 같은 반응도 사고가 발생하면 높아진 반응도로 인하여 많은 양의 핵분열 에너지가 짧은 시간에 발생하게 되는 반면, 냉각재의 냉각능력은 정상상태를 유지하기 때문에 핵연료에 냉각되지 못한 잉여 에너지가 핵연료에 축적되게 된다.
그림에서 수소화물을 장입한 시편과 산화막을 도포한 시편의 경우 수소량과 산화막 두 께가 각각 증가할수록 인성의 감소와 그에 따른 임계 핵 연료 엔탈피의 감소를 관찰할 수 있다. 본 결과에서 수 소화물을 1000 ppm으로 장입한 경우, 임계 핵연료 엔탈 피가 126cal/g이며 산화막을 100㎛ 도포한 경우, 핵연료 엔탈피가 116cal/g으로 떨어지는 결과가 도출되어 앞서 언급한 핵연료 엔탈피 안전기준과 유사한 결과를 보여주고 있다. 현재까지 RIA와 관련하여 노내 결과가 한정되어 있기 때문에 향후 발표될 다양한 노내 결과를 바탕으로 관계식의 신뢰도를 증가시켜야 할 것으로 보인다.
10과 같다. 비록 모든 핵연료 엔탈피가 피복관의 기계적 에너지로 전환되지 않고 전환된 기계적 에너지가 전부 원주방 향 팽창에 관여하지 않지만, 5)본 결과는 링 인장시험과 같은 노외시험 결과를 실제 data로 이용할 수 있는 가능성을 보여주고 있다. 그림에서 수소화물을 장입한 시편과 산화막을 도포한 시편의 경우 수소량과 산화막 두 께가 각각 증가할수록 인성의 감소와 그에 따른 임계 핵 연료 엔탈피의 감소를 관찰할 수 있다.
산화막 두께가 증가할수록 최대 인장강도 및 연성이 감소하는 경향이 뚜렷이 나타나고 있으며 변형속도의 증가에 따라 강도의 증 가 및 연성의 감소가 관찰되고 있다. 산화막 영향을 배제하고자 진공 capsule에 장입하여 산화 시편과 동일한 온도 및 시간에서 열처리한 시편에 대한 인장시험 결과는 열처리 시간이 증가할수록 최대 인장강도가 감소하는 반면, 연성이 증가하는 거동을 보였다. 열처리 온도가지 르코늄 피복관의 응력이완 열처리 온도인 470℃이며 이 온도에서는 조직의 재결정 보다는 내부 전위의 재배열 및 풀림현상이 나타나게 된다.
5(c)는 100“m 산화한 링 인장시편 의 단면을 보여주고 있다. 산화막의 형성에 의하여 단면의 두께가 얇아졌으며 별도의 결정립 성장 없이 산화막 시편의 금속기지 내의 석출물의 개수 및 크기가 증가한 것을 관찰할 수 있었다. 이는 산화시간의 증가에 따른 강도의 감소가 결정립 성장에 의한 강도 감소가 아닌 시 효현상에 기인한 것으로 생각된다.
Table 2는 변형속도와 공칭 수소함량에 따라서 링 인장 시편의 취성파단 비율을 조사한 표이다. 수소 미장입 시 편에서는 변형속도의 변화에 관계없이 취성파괴가 나타 나지 않았으나 수소함량이 높아질수록 전체시편 중취성 파괴를 일으키는 시편의 분율이 많아졌으며 변형속도가 높아질수록 동일한 공칭 수소함량에서도 취성파괴를 일으키는 시편의 분율이 높아져서 공칭 함량이 600ppm과 1000 ppm의 수소를 장입한 경우, 1/sec의 변형속도에서는 모든 시편이 취성파괴를 일으킴을 관찰할 수 있었다.
6은 수소 미장입 시편과 1000ppm 수소장입한 시편의 파단된 표면을 주사 전자현미경으로 관찰한 결과이다. 수소 미장입 시편인 경우 딤플(dimple)이 많이 형성된 반면, 1000ppm 수소 장입한 시편의 경우, 딤플의 숫자가 확연히 줄어든 것이 관찰되었고 간간 히 미세한 취성파단의 징후가 관찰되었으며 저배율 상에서 수소화물 주위와 기지조직간 계면간의 박리현상 (decohesion)이 관찰되었다. Table 2에서 높은 변형속도에서 취성파단의 분율이 높게 나온 결과가 이러한 박리현상이 낮은 변형속도보다는 높은 변형속도에서 두드러지게 일어난 것으로 생각되며 이것이 Fig.
인성 (toughness) 은 응력-변위 곡선의 면적에 해당하는 부분으로 피 복관이 파단에 이르기까지 흡수한 단위면적당 에너지를 의미한다. 표에서 연성과 인성 간에 양의 상관관계가 있음을 확인할 수 있었다. 수소장입 시편의 경우 300ppm 에서 인성이 미장입 시편에 비하여 증가하는 거동을 보였는데 이는 중간정도의 수소장입의 경우, 강도의 증가가 연성의 감소를 상쇄하였기 때문에 전체 면적을 대변하는 인성의 값이 높게 나온 것으로 생각된다.

후속연구

본 결과에서 수 소화물을 1000 ppm으로 장입한 경우, 임계 핵연료 엔탈 피가 126cal/g이며 산화막을 100㎛ 도포한 경우, 핵연료 엔탈피가 116cal/g으로 떨어지는 결과가 도출되어 앞서 언급한 핵연료 엔탈피 안전기준과 유사한 결과를 보여주고 있다. 현재까지 RIA와 관련하여 노내 결과가 한정되어 있기 때문에 향후 발표될 다양한 노내 결과를 바탕으로 관계식의 신뢰도를 증가시켜야 할 것으로 보인다.

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