[논문]NiCoCrAlY 및 NiAl bond coat를 사용한 Thermal Barrier Coating의 고온안정성에 미치는 Pt의 영향

구성모; 김길무

doi:10.3740/mrsk.2005.15.6.375

NiCoCrAlY 및 NiAl bond coat를 사용한 Thermal Barrier Coating의 고온안정성에 미치는 Pt의 영향
Effect of Pt on the High Temperature Stability of NiCoCrAlY or NiAl Bond Coat in the Thermal Barrier Coating System 원문보기

한국재료학회지 = Korean journal of materials research, v.15 no.6, 2005년, pp.375 - 381

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High temperature oxidation behavior of thermal barrier coating (TBC) system (IN738 substrate + NiCoCrAlY or NiAl bond coat with or without Pt + yttria stabilized zirconia) prepared by air plasma spray (APS) process has been studied in order to understand the effect of Pt addition to bond coat on the stability of TBC system. Specimens were oxidized in thermal cycling and isothermal oxidation test at $1100^{\circ}C$. The Pt addition in TBC system with NiCoCrAlY bond coat showed a longer life time compared to that without addition of Pt. Pt addition to TBC system is believed to help the formation of more stable thermally grown oxide, $Al_2O_3$, at the TBC/bond coat interface, leading to a longer lifetime of TBC system.

주제어

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문제 정의

그러나 zirconia는 산소이온의 확산 계수가 크므로 대기 중의 산소이온 이 내부로 확산하여 기지층을 산화시키는 것을 피할 수 없다.6) 따라서 내부로 확산되는 산소에 의한 모재의 열화를 막기 위해서 금속 BC를 TBC층과 기지층 사이에 코팅해주는 것이다. 최근에 많이 사용되고 있는 TBC 계는 air plasma spray(APS)나 electron beam physical vapor deposition(EB-PVD)공정을 사용하여 코팅한다.
본 연구에서는 Ni기 초합금인 IN738위에 BC로 NiCo CrAlY 혹은 NiAl를 코팅하고, 그 위에 APS공정을 사용해서 YSZ를 코팅한 TBC계에서 BC/substrate계면에 Pt 를 첨가하였을 때 TBC계의 내구성에 어떤 영향을 미치는지에 대해 논의하고자 한다.
3는 NiAl을 BC로 사용한 TBC계에서 Pt를 첨가해 주지 않은 경우의 단면 사진이다. 제작과정에서 BC와 TBC층의 나쁜 접착력 때문에 TBC층과 BC층 사이에서 분리 현상이 나타났는데, 추후에 원인을 규명하고자 한다.

제안 방법

본 연구는 Ni기 초 합금인 Inconel738을 기지층으로 사용하고 NiCoCrAlY 혹은 NiAl를 BC로 사용하고 YSZ 를 TBC로 사용한 TBC계에 BC/substrate 계면에 Pt를 첨가해줌으로서 내구성의 향상이 있는지를 알아보기 위해서 1100℃의 실험 온도로 수직로(vertical type furnace) 를 사용해서 등온 및 주기산화 실험을 수행하였다.
주기산화실험의 경우에는 1100℃의 실험 온도로 한 시간을 주기로 해서 hot zone에 머무르는 시간을 45분, cold zone에 머무르는 시간을 10분, 왕복 시간을 5분으로 구성하였다. 시편에 육안으로도 확인이 가능할 정도의 spallation이 발생한 후에 실험을 중단하였으며, spallation은 시편의 절반 이상에서 특정 코팅층의 분리가 발생하였을 때를 기준으로 삼았다.
등 온.주기산화가 끝난 시편이나 as-coated시편의 관찰은 polishing과 etching 등의 적절한 공정을 거친 후에 SEM/EDX(JEOL JSM 6300, JXA-8800R, TOPCON SM-300)과 XRD(Rigaku DMAX/B)를 사용해서 수행하 였다.

대상 데이터

Ni기 초 합금인 IN738을 기지층으로 사용하여 APS공 정으로 YSZ(8wt% yttria)를 약 150 mm, NiCoCrAlY (Ni-37Co-20Cr-8Al-0.5Y) 혹은 NiAl(Ni-40Al)을 BC로 사용하여 약 50~100um을 코팅했다. 시편의 모양은 원주형이며, 직경이 24.
5Y) 혹은 NiAl(Ni-40Al)을 BC로 사용하여 약 50~100um을 코팅했다. 시편의 모양은 원주형이며, 직경이 24.5 mm, 두께가 3 mm였다. Pt를 첨가해준 경우, Pt의 코팅은 20〜30 psi로 Al oxide blasting 해준 후 세척을 해주고 15mA/cm2로 5um의 두께로 Pt를 도금해준 후 1000℃에서 2시간 동안 열처리해 주었다.

성능/효과

4는 NiAl을 BC로 사용한 TBC계에서 Pt를 첨가한 경우의 단면 사진이다. Pt를 첨가하지 않은 경우와는 달리 TBC층의 분리 현상이 발생하지 않고 잘 붙어 있는 것으로 확인되었다. 또한 조성 분석 결과 NiCoCrAlY BC 를 사용한 TBC계와는 달리 Pt를 첨가했을 때, BC의 전 층에 걸쳐서 Pt를 함유하고 있는 것으로 나타났는데, NiAl의 경우는 pack cementation에 의해 코팅하여 균질화가 일어났기 때문으로 생각된다.
등온산화실험 결과, BC의 종류와 상관없이 Pt를 첨가하지 않은 경우에는 TGO층에 AIM와 Cr, Co, Ni를 포함한 산화물이 형성되었지만, Pt를 첨가한 경우에는 비교적 순수한 AI2O3만이 존재했다. 이로서 Pt의 첨가가 TGO층의 성분에 영향을 끼치면서 TBC계의 내구성에까지 영향을 끼침을 알 수 있었다.
이는 BC/substrate계면에 interdiffusion zone이 형성되어 Pt의 용해도를 감소시켰기 때문으로 보인다. 또한 TGO층에 대한 line scanning을 살펴보면 AI2O3이외에도 Co, Cr, Ni도 포함한 산화물을 확인할 수 있었으며, Pt를 첨가하지 않은 시편에 비해서 굴곡 현상이나 TBC잔류물이 상대적으로 적은 것으로 나타났다. 이로서 Pt를 첨가한 NiCoCrAlY를 BC로 사용한 TBC계의 파괴는 TGO의 굴곡 현상도 원인이 되지만, AI2O3 이외의 이종산 화물의 형성이 파괴에 이르는 직접적인 원인으로 생각된다.
Pt를 첨가하지 않은 경우와는 달리 TBC층의 분리 현상이 발생하지 않고 잘 붙어 있는 것으로 확인되었다. 또한 조성 분석 결과 NiCoCrAlY BC 를 사용한 TBC계와는 달리 Pt를 첨가했을 때, BC의 전 층에 걸쳐서 Pt를 함유하고 있는 것으로 나타났는데, NiAl의 경우는 pack cementation에 의해 코팅하여 균질화가 일어났기 때문으로 생각된다.
등온산화실험 결과, BC의 종류와 상관없이 Pt를 첨가하지 않은 경우에는 TGO층에 AIM와 Cr, Co, Ni를 포함한 산화물이 형성되었지만, Pt를 첨가한 경우에는 비교적 순수한 AI2O3만이 존재했다. 이로서 Pt의 첨가가 TGO층의 성분에 영향을 끼치면서 TBC계의 내구성에까지 영향을 끼침을 알 수 있었다.
5시간)^ Pt를 첨가한 경우가 약 100시간 정도 수명이 긴 것으로 나타났다. 이로써 NiCo CrAlY를 BC로 사용한 TBC계에서는 Pt를 첨가함으로서 내구성의 향상이 있음을 확인할 수 있었다. 또한 NiAl 를 BC로 사용한 TBC계의 경우에는 Pt를 첨가하지 않은 경우에는 TBC/BC계면에서 분리현상이 발생하여 실험을수행하지 않았으며, Pt를 첨가한 경우에는 213주기 (hot zone에 머무른 시간 : 159.
2는 NiCoCrAlY를 BC로 사용한 TBC계에서 Pt를 첨가해준 경우의 단면에 대한 미세 구조 사진이다. 전체적인 층의 형상은 Fig. 1에 나타난 Pt를 첨가하지 않은 경우와 유사한 형상을 나타내지만, BC와 기지층의 계면에 눈에 띄는 층을 형성하고 있는 것을 확인할 수 있다. 이층에 대한 조성분석 결과 Pt가 대략 85〜75 atom.
한 시간의 주기로 수행된 주기산화실험에서 APS공정 으로 코팅된 NiCoCrAlY 를 BC로 사용한 TBC계의 경우 Pt코팅을 해주지 않은 시편은 224주기, Pt코팅을 해준 시편은 354주기로 TBC계의 수명은 Pt코팅을 해준 경우가 더욱 긴 것으로 나타나 Pt의 첨가가 TBC계의 내구성이 향상되었다. Pt를 첨가해 주었을 경우에는 TGO층 에 A12O3 이외의 Cr2O& NiO, CoO와 같은 이종산 화물 에 의한 spallation이 주도적인 반면, Pt를 첨가해주지 않은 경우에는 TGO층의 임계두께 이상으로의 성장과 이에 따른 열팽창계수의 차이, 굴곡현상에 의한 것이다.

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