[논문]Short-Cut 방법에 의한 LNG 성분에서 <tex>$^{13}CH_4$</tex>초저온 증류 공정 분석

이영철; 송택용; 조병학; 백영순; 송규민

문제 정의

따라서 short-cut 방법으로 많이 사용되는 Smoker 식이나 Fenske-Underwood- Gilliland(FUG) 방법을 적용하여 증류 이론 단수를 계산하고자 한다. 여기서 구한 최소이론 단수와 최적이 론단 수간의 상관관계를 이용하여, 전환류 조업 시 얻어진 농도구배와 비교하여 최종적으로 필요한 증류탑의 수를 제시하고자 한다.

가설 설정

본 연구에서 다루고 있는 메탄 동위원소 체 혼합물의 구성 성분은 주로 "CH, 와 "CH₄로 상호작용의 차이가 거의 없으며, 엔탈피 변화나 기타 물성치가 유사하다고 볼 수 있으므로 이상 액체혼합물(ideal liquid mixture)로 가정하여 모사를 실시하였다. 따라서 short-cut 방법으로 많이 사용되는 Smoker 식이나 Fenske-Underwood- Gilliland(FUG) 방법을 적용하여 증류 이론 단수를 계산하고자 한다.
최적 이론 단수와 최적환류비는 증류탑의 부피를 최소로 하는 것을 목적함수로 하였으며, 이때 환류비의 변화에 따른 이론 단수 및 압력강하 변화를 고려하여 상대 휘발 도 값을 보정하였다. 이때 증류탑내 압력강하는 이론 단 당 약 0.014 kPa로 가정하였다[7].

제안 방법

따라서 메탄 동위원소 체간의의 상대 휘 발도 값이 달라지게 되므로 이를 보정할 필요가 있다. 이를 위해 초기 상대 휘발도 값과 계산된 이론 단수에 의한 압력강하를 고려한 상대 휘발도 값이 같아질 때까지 trial and error 방법을 통해 반복 계산을 하였다.
전환류 조업 전산모사를 통해 메탄 동위원소 체 분리를 위한 최소이론 단수를 구하여 요구 단수의 범위를 확인하고, 이를 근거로 최적 이론 단수 혹은 실제 조업 시 이론 단수를 가늠하고자 하였다. 이 논문에서의 계산 방법은 증류탑 하부에서 증류탑 상부로 stage-to-stage 계산법을 사용하였으며, 각 이론 단에서의 기상조성 계산은 끓는점 계산(bubble point calculation) 방법을 사용하 였다[11].
증류탑 내의 정류부와 탈거부의 상대휘발도는 각각 공급 부와 탑 상부의 상대 휘발도 평균, 그리고 공급 부와 탑 하부의 상대 휘발도 평균값을 사용하였다. 이때 증류탑 내 압력강하에 의해 이론 단수에 따라 각 위치에서의 상대 휘발도 값이 달라지므로 trial and error 방법을 통해 상대 휘발도 값을 계산하였다.
공급 물 의 "CH₄의 조성은 자연계에 일반적으로 함유된 "C의 조성인 1%로 하였다. 증류탑 운전압력에 대한 영향을 확인하기 위하여 탑 하부의 압력을 각각 52, 60, 80, 100, 150, 200, 300 kPaS. 하였으며, 1회 증류 시 “CH, 의 농도를 50%까지 농축하는 것을 고려하였으며 탑상 부 생산물에는 0.
2%의 气田이 함유된 것으로 하였다. 최적 이론 단수와 최적환류비는 증류탑의 부피를 최소로 하는 것을 목적함수로 하였으며, 이때 환류비의 변화에 따른 이론 단수 및 압력강하 변화를 고려하여 상대 휘발 도 값을 보정하였다. 이때 증류탑내 압력강하는 이론 단 당 약 0.
증류탑 운전압력에 대한 영향을 확인하기 위하여 탑 하부의 압력을 각각 52, 60, 80, 100, 150, 200, 300 kPaS. 하였으며, 1회 증류 시 “CH, 의 농도를 50%까지 농축하는 것을 고려하였으며 탑상 부 생산물에는 0.2%의 气田이 함유된 것으로 하였다. 최적 이론 단수와 최적환류비는 증류탑의 부피를 최소로 하는 것을 목적함수로 하였으며, 이때 환류비의 변화에 따른 이론 단수 및 압력강하 변화를 고려하여 상대 휘발 도 값을 보정하였다.

데이터처리

FUG 방법에 의한 결과도 Smoker 식을 적용할 때와 동일한 조건에서 계산을 하였으며, 이때 상대 휘발도 값은 Smoker 식과는 달리 탑 상부와 탑 하부 상대 휘발 도의 평균값을 사용하였다[9]. 그 외 증류탑 내의 환류비에 따른 이론 단수 및 압력강하 변화에 대한 상대 휘발도 보정은 Smoker 식을 적용할 때와 동일한 알고리즘을 사용하였다.
증류탑 내의 정류부와 탈거부의 상대휘발도는 각각 공급 부와 탑 상부의 상대 휘발도 평균, 그리고 공급 부와 탑 하부의 상대 휘발도 평균값을 사용하였다. 이때 증류탑 내 압력강하에 의해 이론 단수에 따라 각 위치에서의 상대 휘발도 값이 달라지므로 trial and error 방법을 통해 상대 휘발도 값을 계산하였다. 증류탑 내의 환류비에 따라서 이론 단수가 변하기 때문에 이에 따라 증류탑 압력강하가 달라진다.

이론/모형

Table 4. Otimum theoretical plates on operating pressures versus optimum reflux ratio (by FUG method).
FUG 방법에 의한 결과도 Smoker 식을 적용할 때와 동일한 조건에서 계산을 하였으며, 이때 상대 휘발도 값은 Smoker 식과는 달리 탑 상부와 탑 하부 상대 휘발 도의 평균값을 사용하였다[9]. 그 외 증류탑 내의 환류비에 따른 이론 단수 및 압력강하 변화에 대한 상대 휘발도 보정은 Smoker 식을 적용할 때와 동일한 알고리즘을 사용하였다. Fig.
로 상호작용의 차이가 거의 없으며, 엔탈피 변화나 기타 물성치가 유사하다고 볼 수 있으므로 이상 액체혼합물(ideal liquid mixture)로 가정하여 모사를 실시하였다. 따라서 short-cut 방법으로 많이 사용되는 Smoker 식이나 Fenske-Underwood- Gilliland(FUG) 방법을 적용하여 증류 이론 단수를 계산하고자 한다. 여기서 구한 최소이론 단수와 최적이 론단 수간의 상관관계를 이용하여, 전환류 조업 시 얻어진 농도구배와 비교하여 최종적으로 필요한 증류탑의 수를 제시하고자 한다.
메탄의 증기압은 Wagner 식을 이용하여 계산하였다[10]. Wagner 식에 의하면 메탄의 증기압은 다음과 같이 표현된다.
전환류 조업 전산모사를 통해 메탄 동위원소 체 분리를 위한 최소이론 단수를 구하여 요구 단수의 범위를 확인하고, 이를 근거로 최적 이론 단수 혹은 실제 조업 시 이론 단수를 가늠하고자 하였다. 이 논문에서의 계산 방법은 증류탑 하부에서 증류탑 상부로 stage-to-stage 계산법을 사용하였으며, 각 이론 단에서의 기상조성 계산은 끓는점 계산(bubble point calculation) 방법을 사용하 였다[11]. 증류탑 하부의 압력에 따른 증류탑의 최소이 론단 수를 Table 2에 나타내었다.
이론 단수는 Smoker 식에 의한 방법과 FUG 방법의 두 가지를 사용하였다.
최소이론 단수는 Fenske 식을 이용하고, 최소환류비 는 Underwood 식을 이용하여 구한 후 Gilliland 식에 대입하면 이론 단수를 구할 수 있다. Gilliland 식은 다음과 같이 표현된다.
FUG 방법을 이용한 이론 단수 계산은 증류탑의 최소 이론 단과 최소환류비를 이용하여 이론 단수를 계산하는 방법이다. 최소이론 단수는 다음의 Fenske 식을 이용하여 구할 수 있다.
최소환류비는 다음의 Underwood 식을 이용하여 구 할 수 있다.

성능/효과

이와 같이 Smoker 식을 이용하여 구한 값과 약간의 차이를 보였는데 이는 상대 휘발도 평균값을 다르게 적용하였고, FUG 방법에서 사용되는 Gilliland 식이 경험식이기 때문이다. FUG 방법에 의해 구한 최적 이론 단수는 Smoker 식에 의한 값보다 다소 많은 단수를 나타내었으며, 운전압력 이 52 kPa일 때 2, 298단이었으며, 운전압력이 300 kPa 일 때 최적 이론 단수는 4, 486단이었다. 최적환류비는 Smoker 식을 적용한 경우보다 낮게 나타나는 경향을 보였고, 이론 단수는 높게 나타나는 경향을 보였다.
32의 범위에 있었다. 또한 증류탑 하부의 운전압력이 증가할수록 최소환류비와 최적 환류 비는 증가하였다. 증류탑 하부의 운전압력이 52 kPa일 때 증류탑 부피를 최소화하는 최적환류비는 약 63이었으며, 운전압력이 300 kPa일 때 증류탑 부피를 최소화하는 최적환류비는 약 128로 운전압력 52 kPa일 때의 최소환류비보다 약 2배 정도 컸다.
4에서는 Smoker 식에 의해 계산한 최적환류비 에 따른 최적 이론 단수 변화를 나타낸 것이다. 증류탑 내에서의 환류비가 증가할수록 그리고 증류탑 하부의 운전압력이 감소할수록 탑 내의 총 최적 이론 단수가 증가함을 알 수 있다. 이러한 증류탑 내에서의 최적 이론 단수 계산 결과를 Table 3에서 정리하여 나타내었다.
3에서 나타내었다. 증류탑 하부 운전압력이 낮을수록 증류탑 내에서의 메탄 동위원소들의 농도구배가 크게 나타났다. 증류탑 내의 메탄 동위원소들의 농도구 배가 크다는 것은 동일한 단수의 증류탑으로 높은 분 리 효율을 얻을 수 있다는 것을 의미한다.
증류탑 하부의 압력에 따른 증류탑의 최소이 론단 수를 Table 2에 나타내었다. 증류탑 하부의 압력이 증가할수록 증류탑의 최소이론 단수는 증가하였으며, 증류탑 하부의 압력이 300 kPa일 때의 최소이론 단수는 52 kPa일 때보다 약 2배 이상 증가하는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 증류탑 하부의 운전압력이 증가할수록 메탄 동위 원소 간의 상대 휘발도 차이가 적어져 최소 이론 단수의 증가를 가져온 것으로 사료된다.
또한 증류탑 하부의 운전압력이 증가할수록 최소환류비와 최적 환류 비는 증가하였다. 증류탑 하부의 운전압력이 52 kPa일 때 증류탑 부피를 최소화하는 최적환류비는 약 63이었으며, 운전압력이 300 kPa일 때 증류탑 부피를 최소화하는 최적환류비는 약 128로 운전압력 52 kPa일 때의 최소환류비보다 약 2배 정도 컸다. 그러나 최적환류비 와 최소환류비의 비율은 약 1.
증류탑 하부의 운전압력이 증가할수록 최소환류비와 최적환류비가 증가하였으며, 최적환류비와 최소환류비의 비율은 약 1.21~1.32의 범위에 있었다. 또한 증류탑 하부의 운전압력이 증가할수록 최소환류비와 최적 환류 비는 증가하였다.
FUG 방법에 의해 구한 최적 이론 단수는 Smoker 식에 의한 값보다 다소 많은 단수를 나타내었으며, 운전압력 이 52 kPa일 때 2, 298단이었으며, 운전압력이 300 kPa 일 때 최적 이론 단수는 4, 486단이었다. 최적환류비는 Smoker 식을 적용한 경우보다 낮게 나타나는 경향을 보였고, 이론 단수는 높게 나타나는 경향을 보였다.
FUG 방법에 의해 증류탑 하부의 운전압력에 따른 최적환류비와 최적 이론 단수의 경향은 Smoker 식에서 구한 결과와 유사하였다. 최적환류비와 최소환류비의 비율은 Smoker 식에 의한 결과보다 다소 적은 1.19~1.29의 범위로 나타내었으며, 최적 이론 단수와 최소이론 단수 간의 비율은 Smoker 식에 의한 결과보다 다소 높은 1.72-1.82 범위의 값을 나타내었다. 이와 같이 Smoker 식을 이용하여 구한 값과 약간의 차이를 보였는데 이는 상대 휘발도 평균값을 다르게 적용하였고, FUG 방법에서 사용되는 Gilliland 식이 경험식이기 때문이다.

후속연구

그리고 도시가스의 지역 냉난방이나 cogeneration 등의 활용을 저]3세대라 하고, 최근에는 LNG 내의 고부가가치의 탄소 동위원소를 분리하여 의료용 진단 시약의 원료용으로 이용할 수 있는 것을 제4세대 의 이용이라 한다. 그러므로 이번 연구는 이러한 제4세 대 이용과 같이 천연가스에서 "ci%의 분리에 냉열을 활용하여 경제성 있는 공정 개발이 가능함으로 고부가 가치 물질 분리는 기존 천연가스의 공정에도 경제적으로 기여할 것으로 판단된다.
또는 4개 그룹의 증류탑을 사용하여 90% 이상의 也乩를 생산할 경우, 4번째 증류탑그룹 에서 생산된 "CH’를 3번째 증류탑그룹으로 다시 넣 는 방식의 회분식 증류를 하면 가능할 것이다. 그러나 향후 상용프로그램에 의한 공정 모사를 추가로 실시하여 비교 검토해야 보다 더 정확한 결과를 얻을 것으로 사료된다.

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