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문제 정의
- 본 연구는 고농도 암모늄 함유폐수를 효과적으로 처리할 수 있는 지속적 질소제거공정 개발을 목표로 수행하였다. 이를 위해 산소가 제한된 상향류식 호기성 입상슬러지상과 외부폭기식 공기주입방식을 채택한 새로운 Canon형 질소 제거공정에 대하여 그 공정의 가능성과 운전특성을 합성폐수와 함께 실폐수로서 슬러지 소화조 상징수를 대상으로 수행하였다.
- 합성폐수를 이용한 독립영양 질소제거 반응조의 성공적인 운전에 따라 두 번째 단계에서는 혐기성 슬러지 소화액을 이용한 암모늄 제거를 목표로 실험을 수행하였다. 합성폐수를 이용한 운전결과에 근거하여 Phase I의 초기 운전단계에서는 공기를 200 mL min1 정도로 일정하게 공급하고, 외부폭기조의 DO농도를 5.
- 본 연구에서는 외부폭기방식의 사용한 새로운 호기성 슬러 지상 질소제거공정의 가능성과 그 운전특성을 합성폐수와 혐기성 하수슬러지 소화액을 대상으로 평가하였다. 폭기는 처리 수 반송과 함께 외부폭기조를 통해 공급하였다.
제안 방법
- 이를 위해 산소가 제한된 상향류식 호기성 입상슬러지상과 외부폭기식 공기주입방식을 채택한 새로운 Canon형 질소 제거공정에 대하여 그 공정의 가능성과 운전특성을 합성폐수와 함께 실폐수로서 슬러지 소화조 상징수를 대상으로 수행하였다.
- 9 cm)를 중온(30℃)조건하에서 운전하였는데, 이는 특별히 Canon공정과 유사한 운전특성을 가지도록 고안되었다. 합성폐수로 운전된 첫 번째 실험의 초기 운전기간(phase I) 동안 산소는 유입수 저장조에서 직접 공기를 폭기함으로써 공급하였는데, 그 이후에는 산소소요량의 증가로 인하여 산소공급의 위치를 반송라인에 별도로 마련된 외부폭기조로 변경하였다. 외부폭기조의 수리학적 체류시간(hydraulic retention time, HRT)은 회분식 폭기실험을 통해 결정하였는데, 폭기로 인하여 암모니아 탈기나 미생물학적 질소변환이 이루어지지 않도록 하였다.
- 합성폐수로 운전된 첫 번째 실험의 초기 운전기간(phase I) 동안 산소는 유입수 저장조에서 직접 공기를 폭기함으로써 공급하였는데, 그 이후에는 산소소요량의 증가로 인하여 산소공급의 위치를 반송라인에 별도로 마련된 외부폭기조로 변경하였다. 외부폭기조의 수리학적 체류시간(hydraulic retention time, HRT)은 회분식 폭기실험을 통해 결정하였는데, 폭기로 인하여 암모니아 탈기나 미생물학적 질소변환이 이루어지지 않도록 하였다. 반응조의 형상은 반응조내에서 용존 혹은 부상하는 미세공기방울에 의해 슬러지층의 교란이나 입상슬러지의 파괴가 없이 안정된 슬러지층을 유지하도록 하였다.
- 외부폭기조의 수리학적 체류시간(hydraulic retention time, HRT)은 회분식 폭기실험을 통해 결정하였는데, 폭기로 인하여 암모니아 탈기나 미생물학적 질소변환이 이루어지지 않도록 하였다. 반응조의 형상은 반응조내에서 용존 혹은 부상하는 미세공기방울에 의해 슬러지층의 교란이나 입상슬러지의 파괴가 없이 안정된 슬러지층을 유지하도록 하였다.
- 5 mg O2 로 유지하였다. 반응조는 반연속식 주입 시스템으로 유입기 질을 하루에 네 번 주입 및 배출하는 방식으로 운전하였다. 실험동 안 외부폭기조의 질소와 DO농도 등은 회분식 폭기실험을 통해 주기적으로 검사하였는데, 그 대표적인 거동특성은 Fig.
- 실험은 크게 두 부분으로 나누어 수행되었다. 즉, 첫 번째 실험에서 반응조는 각종 미량영양소'2)와 암모늄 ((NHQ2SO4 형 태)으로 제 조된 무기 성 합성폐 수로 운전하였다.
- 실험은 크게 두 부분으로 나누어 수행되었다. 즉, 첫 번째 실험에서 반응조는 각종 미량영양소'2)와 암모늄 ((NHQ2SO4 형 태)으로 제 조된 무기 성 합성폐 수로 운전하였다. 유입 수 내암모늄 농도는 운전초기 10 mg N 에서 110 mg N '1 까지 점차 증가 하였으며, HRT는 유효용적 기준으로 3.
- 8일로 유지하였고, 주입된 공기와 반류수의 유량은 각각 100 mL min'와 20 L d(R = Qr/Q= 10)으로 설정되었다. 두 번째 실험에서 반응조는 미량영양물질의 첨가 없이 혐기성 하수 슬러지 소화액(Table 1) 단독으로 운전하였다. 운전 기간 동안 유효는 11.
- 모든 질소(NH4-N, NH2-N and NO3-N) 농도는 Standard Me- thods에 준하여 분석하였다 실험기간동안 pH(Orion 720, USA), 중탄산염(BA), 그리고 발생가스(습식가스측정기, Sina- gawa Model W-NK-0.5A, Japan)는 매일 계측하였다. 용존산소(DO)와 pH는 DO측정기(YSI 58, USA)와 pH측정기(Orion 720A, USA)를 사용하여 측정하였으며, 중탄산 알칼리도(bi carbonate alkalinity, BA)는 Kapp 방법으로 분석하였다.
- 산소제어 방식 호기성 슬러지상 공정내에서 독립 영양 질소 제거의 가능성을 조사하기 위해 저농도(10 mg N')의 암모늄 합성폐수를 이용해 반응조 운전을 시작하였는데, 운전 결과는 Fig. 3에 나타나 있다. Phase I에서 공기는 유입폐수에 직접 공급하였으며, 이때 DO는 약 6.
대상 데이터
- 공기주입량은 phase I 과 phase II에서 각각 200 mL min' 및 800 mL mir로 유지되었다. 혐기성 하수슬러지 소화액은 도시폐수처리장의 혐기성 소화조에서 채취하였으며 고액분리한 뒤 고형물을 제외한 상징액을 대상 기질로 사용하였다.
- 혐기성 입상슬러지와 무산소 활성슬러지를 혼합한 혼합 슬러지(용적비 기준 4:1) 5 L를 식종 슬러지로 사용하였다. 이때 입상슬러지(18.
- 이때 입상슬러지(18.6 g VSS L'1, 76% VSS/TSS)는 산업폐수를 처리하는 실규모 혐기성 처리시설에서 그리고 무산소 활성 슬러지(2.3 g VSS U1, 75% VSS/TSS)는 도시폐수처리장의 생물학적 영양소제거 반응조에서 수집하였다.
- 용존산소(DO)와 pH는 DO측정기(YSI 58, USA)와 pH측정기(Orion 720A, USA)를 사용하여 측정하였으며, 중탄산 알칼리도(bi carbonate alkalinity, BA)는 Kapp 방법으로 분석하였다. 가스 성분, N2, COj, NH3 and CH4)의 분석에 있어서는 TCD 검출기와 Hayesap Q(80/100) 칼럼이 장착된 가스크로마토그래프(Shimadzu Model 8A, Japan)를 이용하였다. 이때 칼럼의 온도는 35℃로 유지하였으며, 주입부와 검출기의 온도는 120℃를 유지하였다.
- 이동상 헬륨가스는 30 mL/min의 유량을 유지하였다. 데이터 수집은 Varian 4270 Integrator를 사용하였다. 입상슬러지는 현미경분석법(Olympus BX60F5, Japan) 에 의해 평가하였으며, 하이드록실아민과 하이드라진은 각각 Frear와 Burrell15) 및 Watt와 Chrisj의 방법을 이용하여 측정하였다.
이론/모형
- 5A, Japan)는 매일 계측하였다. 용존산소(DO)와 pH는 DO측정기(YSI 58, USA)와 pH측정기(Orion 720A, USA)를 사용하여 측정하였으며, 중탄산 알칼리도(bi carbonate alkalinity, BA)는 Kapp 방법으로 분석하였다. 가스 성분, N2, COj, NH3 and CH4)의 분석에 있어서는 TCD 검출기와 Hayesap Q(80/100) 칼럼이 장착된 가스크로마토그래프(Shimadzu Model 8A, Japan)를 이용하였다.
- 데이터 수집은 Varian 4270 Integrator를 사용하였다. 입상슬러지는 현미경분석법(Olympus BX60F5, Japan) 에 의해 평가하였으며, 하이드록실아민과 하이드라진은 각각 Frear와 Burrell15) 및 Watt와 Chrisj의 방법을 이용하여 측정하였다.
성능/효과
- 수처리 공정상의 질소제거효율 향상뿐만 아니라 처리시스템의 안정된 운전을 달성하기 위해서라도 반류수내 질소제거는 중요한 연구대상이 되고 있다. 국내의 경우 현장조사를 바탕으로 한약 79개 처리장의 물질수지 분석결과, 반류수는 수처리 공정에 상당한 부하의 증가를 초래하고 있는 것으로 나타났는데, 일반적으로 1~3%의 유입수량 증가율에 비해 질소부하는 약 25% 정도 높은 증가율을 보였다.')특히 혐기성 소화조 상징 수와 탈리액의 경우 질소부하 증가율은 약 20%로 두드러지게 높게 나타났는데, 이는 낮은 유량(유입수량의 0.
- 5 mg 02 L로 유지되었다. Phase I의 초기 운전기간동안 유출수의 암모늄 농도는 유입수에 비해 높게 나타났고, 아질산염과 질산염으로 상당량의 암모늄 산화가 동시에 관찰되었다. 이러한 거동은 초기운전단계에서 반응조내의 미생물 군집이 종속영양에서 독립영양으로 전환되는 과정에서 일어나는 일반적인 현상이다.
- 그러나 60일후 모든 종류의 질소가 제거되기 시작하였고, 80 일 이후부터 50% 정도의 안정된 질소제거효율을 유지하였다. Phase I의 후반부인 90일 부터는 질소제거 반응을 촉진하기 위해 10 mg N 의 Anammox 증간산물(hydroxylamine, H.
- 기9, 25, 26) 특히, 생물학적 질소전환과정에서는 거의 나타나지 않는 hydrazine은 아질산성 질소와 hydroxylamine미생물학적 전환에 있어서 중요한 전자공여체의 역할을 한다. 실험결과에서 보는 바와 같이 이 기간동안 유출수내의 hydrazine은 상당히 증가하였으며, 그 결과 암모늄의 산화율 역시 감소하였다. 이러한 결과는 중간반응산물로써 hydrazii의 농도 수준이 운전 특성에 매우 중요한 영향을 미치는 것을 의미하는 것으로 이는 혐기성 메탄발효공정에서 중간산물로서 유기산의 역할에 비교할 수 있을 것이다.
- 즉, 적용된 운전조건 하에서 암모늄 부하가 증가하더라도 질소제거는 향상되었고, 또한 유출수 내 아질산염(<3 mg 1)과 질산염(<1 mg !의 농도 역시 매우 낮게 유지되었다. 실험 후반부에서, 유출수내 질소 농도는 NTh-N이 6.0 ± 1.4 mg L'1, NO2-N이 2.1 ±0.6 mg L-1 그리고 NO3-N이 1 mg U1 정도였으며, 이와 상응하여 NH4-N 제거효율은 94.5% 그리고 총 질소의 제거효율은 91.7 %으로 나타났다. 중탄산 알칼리도 소모량은 phase II의 초반부 동안에 약 4 g CaCO3 g1 N이었고, 실험 후반부에 들어서는 3.
- Canon 공정에서 중요한 1단계 반응과정인 부분 아질산화 반응은 실제적으로 DO, 질소농도, pH 및 독성물질의 유입여부 등의 환경적 요인에 매우 민감한 공정이다. 이 결과에서 보는 바와 같이 일정한 공기 주입조건하에서 의 질소부하의 증가는 외부폭기조의 DO 감소와 동시에 유출수의 암모늄 농도를 증가시키는 결과를 초래하였다. 이는 낮은 산소공급으로 인하여 부분 아질산 화가 충분히 일어나지 않았음을 의미한다.
- 반면에 Canon 공정의 두 번째 단계인 혐기성 암모늄산화 반응은 낮은 DO 조건에 영향을 받지 않으므로 결국 유출수의 nitrite와 nitrate 농도는 낮은 농도를 그대로 유지하고 있다. 전체적으로 이러한 결과들은 적절한 산소공급이 이 공정의 성공에 있어서 증요한 운전인자중 하나임을 의미할 것이다.
- 4에 나타난 바와 같이 이때 유출수내 암모늄 농도는 두드러진 감소 추세를 보인다. 5.4~6.2일의 유효 HRT 조건하에서 NH4-N 제거는 평균 95±0.3%(유출수의 질소 농도 21 ± 1.4 mg N 1)이었고, 약 0.12 g N L'1 d의 질소 부하에 해당하는 HRT 3.8일에서는 평균 76±0.5%의 제거율을 보였다. 이 기간 동안 유출수의 아질산염과 질산염은 각각 7.
- 반응조내 슬러지상층의 바닥에서 채취된 입상슬러지는 색깔, 크기 및 침전특성에서 앞선 혐기성 독립영양 질소제거혐기성 슬러지상 반응조의 분석결과와 유사한 물리학적 특성을 보였다. 전 운전기간동안 반응조로 부터 Biomass의 유실은 일어나지 않았으며, 이 공정에서의 이러한 우수한 Bio mass 보유능은 이 시스템의 중요한 장점이라 할 수 있다.
- 특히 본 실험에서와 같이슬러지 소화액을 대상 기질로 처리된 Canon 반응조의 공정성능에 대한 유용한 연구결과는 없으므로 본 연구결과와 직접적으로 비교가능한 자료는 없다. 실험실규모에서 배양된 약 80%의 Anammox 미생물을 이용한 Canon 반응조에서 합성폐수를 대상으로 처리한 결과를 보면 질소 전환율과 제거효율은 각각 SBR 형 반응조의 경우 0.04~0.11 g N L'1"와 36 ~ 92%으로, gas-lift 형 반응조에서 0.06-1.5 g N L'1 d시와 42±4.6%)이었다. 또한 OLAND(oxygen limited autotrophic nitrification-denitrification) ^|- 같은 산소가 제한된 단단 암모늄제거공정 (oxygen limited one-step ammonium removal process)은 대부분 0.
- 본 연구에서 얻어진 실험결과는 다른 공정의 경우와 비교하여 비교적 유사한 체류시간과 질소전환율을 보이고 있다. 특히 본 실험에서는 비교적 낮은 체류시간에서 타 공정에 비해 상대적으로 낮은 질소전환율을 보이고 있는데, 이는 극단적으로 낮은 성장특성을 가지는 독립영양 미생물의 고유 특성 때문일 것이다.
- 전 운전기간동안 아질산염과 질산염은 유출수에서 매우 낮게 검출되었다. 다른 미생물학적 질소제거 신기술과 비교하여 본 연구에서 개발된 공정은 아주 낮은 산소소모량(0.29 ~ 0.59 g O2 g1 N)와 적은 중탄산 알칼리도(3.1 ~3.4 g CaCO3 g1 N) 소비량을 보였다. 따라서 이 공정은 산소 및 중탄산 알칼리도 요구량 감소, 유출수의 아질산염과 질산염 유출 저하, NzO와 같은 부산물의 비생산, 유기성 탄소의 불필요성 및 우수한 미생물 보유능 등 다양한 장점을 가지고 있다.
후속연구
- 특히 본 실험에서는 비교적 낮은 체류시간에서 타 공정에 비해 상대적으로 낮은 질소전환율을 보이고 있는데, 이는 극단적으로 낮은 성장특성을 가지는 독립영양 미생물의 고유 특성 때문일 것이다. 더욱이 본 실험은 고농도의 독립영양 질소제거 미생물을 이미 식종균으로 활용한 타 연구의실험조건과도 구별된다. 그러나 본 연구결과는 명백히 미생물학적 순응과 제거효율이 단계적으로 향상되고 있음을 보여주고 있으므로 장기간 운영시 더 높은 질소전환율을 기대할 수 있을 것이다.
- 더욱이 본 실험은 고농도의 독립영양 질소제거 미생물을 이미 식종균으로 활용한 타 연구의실험조건과도 구별된다. 그러나 본 연구결과는 명백히 미생물학적 순응과 제거효율이 단계적으로 향상되고 있음을 보여주고 있으므로 장기간 운영시 더 높은 질소전환율을 기대할 수 있을 것이다. Anammox 미생물은 매우 낮은 증식율 (0.
- 결론적으로 현장적용이 이 루어 질 수 있다면 본 연구에서 개발된 공정은 산소 및 증탄산 알칼리도 요구량 감소, 유출수의 아질산염과 질산염 유출 저하, NzO와 같은 부산물의 비생산과 유기성 탄소의 불필요성 등 기존의 생물학적 질소 제거공정이 안고 있는 다양한 문제점을 극복할 수 있는 지속발전적 질소제거기술이 될 것이다. 이러한 공정은 혐기성 슬러지 소화액과 장기간 운영된 매립지 침출수와 같은 고농도암모늄 폐수처리에 있어서 더 효과적이고 경제적이다.
- 또한 이 공정은 뛰어난 Biomass 보유능력을 가진 간단한 반응조 형상을 가지므로 초기투자가 낮은 장점이 있다. 장래 지속가능한 신기술로서 효과적인 현장적용을 위해서는, 산소 제한된 조건하에의 효율적인 산소전달 등과 같은 핵심 운전요소에 대하여 특히 추가적인 연구가 필요할 것이다.
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