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문제 정의
- 또한 중국의 주요 황사 발생지역의 토양분석 결과가(한진석 등, 2004) 지역 및 형태별로 조성성분에 차이가 존재하는 점에 착안하여 이를 이용한 개별 황사사례에 대한 발원지 추정을 위한 연구를 동시에 수행하였다.
- 앞에서 언급했듯이 CMB 모델을 통해 황사기간 동안의 입자상 물질에 대한 발생원별 기여도를 산정하고 또한 개별적인 황사 사례들을 가장 잘 모사 할 수 있는 중국의 발원지 토양을 선별해 보고자 하였으며, 이를 위해 한국에서 관측되는 황사의 주요 발생원이 되는 중국 북부의 황토 고비사막 그리고 모래사막에 걸쳐 (35° ~45°N, 95° ~120°E) 토양시료들을 채취하고 분석한 결과를 표 1에 정리하였다. 그림 1의 다양한 지점에서 채취한 토양시료들은 지형(morphology), 입경분포(soil texture), 성분특성(che mical composition)등 일련의 조건들을 중심으로 표 1과 같이 대분류하였으며, 이중에서 Type 1 은 Ganquan, Luochuan, Shandan, Lanzhg와 같은 지점들이 위치해 있는 중국의 황토지대, Type 2는 내몽골 지역을 중심으로 하는 고비사막지대, Type 3은 Badain, Minqin이 위치해 있는 서쪽의 사막지대 (sand-W), 그리고 Type 4는 Taibusqi, Zhangbei, Hungshan을 포함하는 동부의 사막지대 (Sand-E)를 나타내고 있다.
- 이번 연구에서는 CMB모델을 위한발생원 분류표에 (NH4)2SO4, NH4NO3, CaSO4, Ca(NO3)2, Na2SO4, NaNO3와 같은 2차생성입자(secon dary aerosol profile)를 추가하여 발생원에서 수용체로 이동하는 과정에서 입자상으로 변환하는 황산염(sulfate)과 질산염(nitrate)의 양을 평가하고자 하였다.
제안 방법
- 가솔린 및 디젤 자동차에서 발생하는 배기가스에 의한 영향을 평가하기 위해 자동차배기가스 (vehicle emission profile)를 사용하고자 하였으나, 황사토양의 경우처럼 두 발생원간의 높은 상관성으로 인해 동시에 적용할 수 없는 관계로, 기존의 자료들을(신은상, 2001) 조합하여 새로운 프로파일을 만들어 사용하였다.
- 금속성분은 원자흡광광도기 (Perkin Elmer, AA-800, flame)와 [CP (inductively coupled plasma, Jobin-Yvon Inc., Model JY-70Plus)를 성분별 특성에 따라 분석에 사용하였다.
- 따라서 실제 1 회 CMB 분석에는 한 가지 Type의 황사 발원지 토양만을 발생원으로 사용하였으며, 한 차례 황사 사례에 대해 중국 황사발원지 토양의 Type을 변화시켜가며 각각의 모델 결과를 산출하도록 하였다.
- 또한 도로 및 토양 비산먼지에 의한 영향을 평가하기 위해 지질학적발생 원 (geological profile, SPECIATE profile no.41130, 4l350, U.S.EPA, 1993)을 추가하였으며, 두발생원 사이의 조합비는 모델결과의 적합성을 기준으로 각각 25%와 75%를 적용하여 geological profile을 생성하였다.
- 또한 위에서 언급하고 있는 개별적인 형태의 황사발원지토양들 외에 두 가지 이상의 황사발생지역 토양에 의한 기여도를 평가하기 위해 서로 다른 구성비(25, 50, 75%)로 두 가지의 황사발원지 토양을 혼합, 새로운 발생원 자료를 생성하여 CMB 에 적용하였다.
- 발원지에 대한 추정은 각 토양자료에 의한 모델 결과의 적합성을 기준으로 선정하였다.
- 시료채취는 하이볼륨에어 샘플러 (high volume air sampler)를 사용하였으며, 1.2m3/min의 유량으로 석영 (quartz)필터에 24시간 동안 채취한 후 수용성 이온성분(Cl-, NO3-, SO42-', NH4+, Na+, Ca2+)및 금속성분 (Al, Ca, Fe, Mg, K, Mn, Na, V, Co, Cr, Ni, Cd, Cu, Pb, Zn)에 대한 분석을 실시하였다.
- 연구기간 동안의 기상청자료(http://www.yellow. metri.re.kr) 및 대기질 모니터링 자료를 분석한 결과 총 18차례의 황사가 서울에서 관측되었으며, 이중에서 CMB 분석을 위해 9차례의 황사사례에 대한 (2000년 3월 23일, 3월 27일, 4월 7일, 4월 11 일, 2001년 4월 12일, 12월 13일, 2002년 3월 18일, 3월 21일, 4월 8일) 성분조성 및 이동경로에 대한 분석을 실시하였다.
- 이번 연구에는 2000년부터 2002년 사이에 한국에서 관측된 황사기간 동안에 채취한 입자상물질 (TSP)에 대한 발생원을 조사하였으며, 특히 2차생성입자에 의한 기여도와 황사기간 중 증가하는 먼지농도의 대부분을 차지하는 것으로 생각되어지는 중국의 황사 발생지역 토양으로부터 기여도를 각각 산정하였다.
- 황사기간 동안의 입자상물질(TSP)에 대한 발생원 기여도를 평가하기 위해 중국의 황사발생지역에서채취한 토양시료 및 해염, 산업공정, 연료연소, 자동차(가솔린 및 디젤), 지질학적 발생원, 그리고 2차생성입자들에 대한 발생원 분류표를 작성하였으며, 이를 토대로 2000년부터 2002년 사이에 한국에서 관측된 9차례의 황사사례들에 대한 CMB 모델을 수행하였다.
- 황사사례별 CMB 분석에 사용한 중국 황사발원지 토양은 앞에서 언급한 바와 같이 (발생원 분류표) 크게는 7개의 토양형태로 구분할 수 있으며, 각각의 중국 황사발원지 토양을 사용하여 얻은 모델 결과들의 r-square, chi-square 그리고 percent mass 값들을 기준으로 개별 황사사례들을 가장 적절하게 모사 할 수 있는 중국 황사발원지 토양을 해당 황사사례에 대한 발생원 토양으로 추정한 후 이를 표 2(well-fit China soil)에 나타내었다.
대상 데이터
- 2000년 4월에 발생한 Case 3번과 4번 황사의 경우에는 황토지대 토양과 중국 북동쪽에 위치한 사막지대 토양을 조합해서 만든 Type 7의 중국 황사발원지 토양이 가장 적합한 황사 발원지 토양으로 선정되었으며, 사례별 기여도는 각각 84%와 71%로 나타났다.
- 그림 1의 다양한 지점에서 채취한 토양시료들은 지형(morphology), 입경분포(soil texture), 성분특성(che mical composition)등 일련의 조건들을 중심으로 표 1과 같이 대분류하였으며, 이중에서 Type 1 은 Ganquan, Luochuan, Shandan, Lanzhg와 같은 지점들이 위치해 있는 중국의 황토지대, Type 2는 내몽골 지역을 중심으로 하는 고비사막지대, Type 3은 Badain, Minqin이 위치해 있는 서쪽의 사막지대 (sand-W), 그리고 Type 4는 Taibusqi, Zhangbei, Hungshan을 포함하는 동부의 사막지대 (Sand-E)를 나타내고 있다.
- 연구기간동안 서울에서는 총 18차례의 황사가 관측되었으며, 이 중 9개 사례 (2000년 3월 23일, 3월 27일, 4월 7일, 4월 11일, 2001년 4월 12일, 12월 13일, 2002년 3월 18일, 3월 21일 4월 8일)에 대한 시료채취를 수행, 각 사례에 대한 성분분석을 실시하였으며, 이때 시료 채취지역은 중국에서 이동해온 황사가 가장 먼저 도착하는 한반도 서부에 해당하는 서울 . 인천 (2002년 시료채취지점이 인천에서 서울로 변경), 태안과 황사가 한반도를 가장 늦게 빠져나가는 동남부에 해당하는 대구와 부산을 선정하였으며, 위치는 그림 1 (receptor) 과 같다.
- 이번 연구에서는 중국 황사발원지 토양, 해염입자, 산업공정, 연료연소, 자동차, 지질학적 발생원 및 2차 생성 입자를 포함하는 다양한 입자상물질에 대한 발생원들을 표 1과 같이 분류하고, 6개 이온 및 15개 금속 성분을 대상물질로 선정하였다.
- 이번연구에서는 디젤 25%와 가솔린 75%로 구성된 vehicle emission profile을 사용하고 있다(Chow 1996).
- 서부에 해당하는 서울 . 인천 (2002년 시료채취지점이 인천에서 서울로 변경), 태안과 황사가 한반도를 가장 늦게 빠져나가는 동남부에 해당하는 대구와 부산을 선정하였으며, 위치는 그림 1 (receptor) 과 같다.
- 중국의 토양성분 외에 해염에 의한 영향을 평가하기위해 해염 입자(marine aerosol profile, Weast, 1989)를 사용하였으며, 이번 연구에서 사용하고 있는 해염입자의 Na+, Cl- 질량비는 각각 30.4, 55.1 %이다. 산업 활동 과정에서 발생하는 배출량 및 오일 연소에 의한 영향을 평가하기 위해 산업공정 (industrial process profile, Kiyotaka et al.
데이터처리
- CMB를 수행하여 얻은 각각의 모델 결과들을 평가하기 위한 척도로는 R-square (≥0.9), Chi-square (≤4), Percent Mass (80~120%)와 같은 값들이 사용되고 있으며, 이번 연구에서 역시 각각의 모델 결과들에 대한 유효성을 검토하기위해 위의 인자들에 대한 분석을 모델과 동시에 실시하였다.
- 또한 CMB 모델을 수행하기 위해서는 모든 농도자료에 대한 불확도 (uncertainty)를 입력해야 하며, 이번 연구에서는 각 성분의 농도를 평균할 때의 표준편차를 사용하였으며, 자료가 표준편차를 산정하기에 부족한 경우에는 측정값의 20%를, 검출된 농도가 검출한계에 근접하는 경우에는 측정기의 검출한계를 불확도로 이용하였다.
이론/모형
- 1 %이다. 산업 활동 과정에서 발생하는 배출량 및 오일 연소에 의한 영향을 평가하기 위해 산업공정 (industrial process profile, Kiyotaka et al., 1989)과 연료연소 (fuel combustion profile, 국립환경연구원, 1987)를 각각 CMB에 사용하였다.
- 음이온 성분들은 이온크로마토그래피 (ion chromatograph: Dionex DX-500, USA)를 사용하여 분석 하였고, NH4+ 를 제외한 양이온 분석에는 원자흡광광도기 (Perkin Elmer, AA-800, flame), NH4+는 자외-가시선 분광광도계 (Perkin Elmer, lamda 20)를 이용하여 인도페놀 (indophenol)법으로 분석하였다.
- 이번 연구에서는 한반도에서 관측된 몇 차례 황사사례에 대한 화학적 성분분석 결과 (한진석 등, 2005) 및 중국의 황사 발원지 토양에 대한 분석 결과 (한진석 등, 2004)를 이용하여, 황사시료의 입자상 물질에 대한 발생원별 기여도를 평가하고자 하였으며, 기여도 산정에는 CMB (chemical mass balance; Watson et aL, 1997) 모델을 사용하였다.
성능/효과
- 2001년 겨울에 발생한 6번 황사의 경우, 비단자란 사막 등이 위치해 있는 중국 서북쪽의 사막지대 토양, 즉 Type 3번의 중국 황사발원지 토양을 가장 적합한 발원지 토양으로 65%의 기여도를 보였으며, 중국북부의 고비와 황토토양을 조합하여 만든 Type 5번의 중국 황사발원지 토양에 대해 가장 양호한 CMB결과를 보여주고 있는 5, 7, 9번 황사들은 각각 61, 61% 그리고 80%의 발원지토양 기여도를 나타내었다.
- 나타내었으며. 200㎍/m3보다 작은 질량농도를 기록한 사례에서 중국 황사발원지 토양은 약 65% 미만의 기여도를 보였다.
- 가장 두드러진 기여도를 보이는 물질은 토양혼합입자인 CaSO4 였으며, 그 뒤를 이어 CaNO3, Na2SO4,(NH4)2SO4 와 같은 물질들이 황사시료의 입자상 물질에 기여하는 것으로 나타났다.
- 가장 작은 중국 황사발원지 토양 기여도를 보이는 지점은 부산 덕천동으로 다른 지역에 비해 약 10%의 차이를 보이고 있으며, 이는 한반도의 북서쪽에서 유입되어 남동쪽으로 빠져나가는 황사의 일반적인 이동경로에 따라 다른 지역에 비해 황사 영향이 약화된 것에 따른 결과로 사료되며, 이러한 차이는 2002년 황사사례에 대한 CMB분석에서 더욱 커진다(약 20%).
- 각각의 발생원별 기여도를 살펴본 결과 가장 큰 기여도를 보이는 발생원은 중국 황사발원지 토양으로 평균 약 81%를 나타냈으며, 자동차 배기가스(가솔린과 디젤)및 지질학적 발생원(도로 및 토양 비산먼지)에 의한 기여도가 뒤를 이어 높은 구성을 차지하였다.
- 따라서 CMB 결과 발원지로 지적된 황토지대는 기존의 황사에 합쳐져 한반도로 이동한 황토지대의 영향인 것으로 사료되며, 또한 황토토양보다 그 유효성이 떨어지나, 해당 황사 사례에 대해 2순위의 fitting 정도를 제시하는 고비 . 황토토양을 조합한 type 5의 중국 황사 발원지 토양은 초기에 접경지역에서 발생한 황사의 영향인 것으로 판단된다.
- 변환 . 변질되어 생성되는 CaSO4, Ca(NO3)2, Na2SO4, NaNO3, 및 가스상들간의 반응에 의해 생성되는(NH4)2SO4, NH4NO3 등의 2차생성입자에 대한 기여도를 평가하고자 하였으며, 모델 수행 결과 약 2~ 11%의 기여도를 각 사례별로 보였다.
- 사례 1부터 9까지는 각각 2000년에 4차례, 2001년 2차례, 그리고 2002년 3차례의 황사사례를 표시하는 것으로 전체적으로 중국 황사발원지 토양과 지질학적 발생원에서 높은 기여율을 보이고 있음을 알 수 있으며, 해염입자나 2차생성입자들에 의한 기여도 역시 모든 사례에 꾸준히 반영되고 있는 것을 알 수 있다.
- 사례별로 살펴보면, 1, 2, 8번 황사사례들을 모사하는데 가장 적합한 중국 황사발원지 토양은 Type 1, 즉 황하를 중심으로 넓게 퍼져있는 중국 북부 황토지대의 토양인 것으로 나타났으며, 사례별 중국 황사 발원지 토양 기여도는 각각 85, 59, 94%를 차지하였다.
- 이러한 과정을 통해 화학적 성분분석과 CMB 모델을 사용하여 황사사례들에 대한 발원지를 추정한 결과, 2000년 3월 23일과 27일 황사의 경우 중국 북부의 황토지대에서 발원한 것으로 나타났으며, 2000년 4월 7일, 11일에 관측된 황사의 경우에는 황토지대 및 중국 북동쪽 사막지역으로부터, 그리고 2001년 12월 13일 황사의 경우에는 중국 북서쪽에 위치한 사막지 역의 영향인 것으로 나타났다.
- 이러한 물질들이 전체 질량에서 차지하는 비율은 24%에서 41% 사이로, 분석결과 지각성분이 13~29%로 가장 높은 조성비를 보이고 있으며, 다음으로 수용성 이온 성분이 전체 TSP 질량의 3~19%를 차지하는 것으로 나타났다.
- 이번연구에서는 토양 및 해염혼합입자를 포함한 2차생성입자들에 의한 기여도를 평가하였으며, 그 결과 토양혼합입자인 CaSO4가 가장 두드러진 기여도를 보였고, 다음으로 CaNO3, Na2SO4, (NH4)2SO4와 같은 물질들이 황사기간 동안의 입자상 물질에 기여하는 것으로 나타났다.
- 채취한 시료들 대부분이 평상시와 달리 강한 황색 (yellowish brown)을 띄는 것으로 보아 황사의 영향을 강하게 받은 것으로 사료되며, 각 황사 사례에 대해 서울 상공 2,000m를 기점으로 48시간 동안 역궤적 분석을 실시한 결과는 그림 2와 같이 나타났다.
- 토양 및 해염혼합입자를 포함한 2차생성입자들 CaSO4, Ca(NO3)2, Na2SO4, NaNO3, (NH4)2SO4, NH4NO3에 의한 기여도는 약 2.9%로 나타났으며, 산업공정 및 연료연소과정에서 발생하는 오염물질에 의한 배출 기여도는 1% 이하의 수준으로 황사시 TSP에 대해 비교적 작은 기여도를 보이고 있다.
- 평균 TSP 농도 458.2㎍/m3에 대해 기여도분석에 의한 총 질량농도 값은 461.5 ㎍/m3를 나타내었으며 이중에서 가장 큰 기여도를 보이는 발생원은 중국 황사발원지 토양으로 374㎍/m3, 81%의 구성비를 보이고 있으며, 그 외 자동차 배기가스와 지질학적 발생원의 경우 각각 8.8%와 4.4%, 해염에 의한 기여도는 1.5%를 나타내었다.
- 표 2의 Case 10은 황사발생일로부터 일주일이 지난 후에 채취한 시료들에 대한 CMB 모델 결과를 따로 제시한 것으로, 중국발원지 토양의 기여도가 황사기간에 비해 현저히 감소하였으며, 자동차에 의한 비중이 45.4%로 발생원 중 가장 높은 기여도를 나타내었다.
- 해염 및 2차생성입자의 경우, 해안에 위치해 있고 국가배경측정지점에 해당하는 태안 파도리 지점에서 가장 높은 기여도를 보이고 있으며, 비교적 내륙에 위치해 있는 대구 지산동 지점의 해염입자 기여도는 가장 낮은 값을 나타내었다.
- 황사사례별 발생원 기여도에 대한 모델 결과, 평균 r-square, chi-square, percent mass는 각각 0.95±0.02, 6.11±1.57, 109±10%로 기준범위보다 다소 높은 X2값을 나타내었으며, t- statics값은 모든 사례에서 2이상의 값을 보였다.
후속연구
- 2001년 4월 12일과 2002년 3월 18일, 4월 8일에 각각 한반도에서 관측된 황사들은 중국 북부 및 북동쪽의 고비사막과 황토지대로부터, 가장 강한 황사였던 2002년 3월 21일 황사의 경우 몽골접경지역과 황토지대로부터 동시에 영향을 받은 것으로 추정되며, 향후 발원지 토양에 대한 자료 확충을 통해 발생원에 대한 정보를 보완하여, CMB 모델을 통한 발원지 추정의 신뢰도를 높일 수 있을 것으로 사료된다.
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