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문제 정의
- 본 연구에서는 고농도의 망간을 함유하는 강변여과수 원수에 대하여 정수공정으로 생물처리를 도입하기 위한 기초적인 단계로 허니컴튜브를 담체로 하는 허니컴튜브공정 및 폭기와 망간모래여과공정을 조합한 폭기-망간모래여과공정에서 미생물에 의한 망간의 처리효율 및 장기간 운전에 따른 안전성과 망간처리 미생물의 분리 및 동정에 대해 조사 연구하였다.
제안 방법
- 공정 1. 2의 생존미생물 중 망간산화 미생물을 확인하기 위해 먼저, 공정 1의 허니컴여재 절편과 공정 2의 모래여과 칼럼의 모래를 채취한 후 PBS (Phosphate Buffered Saline)에 희석한 다음 피펫팅하여 여재에 부착되어 있는 미생물을 분리하고, 미생물이 분리된 상등액 100µL 취하여 TSA(Tryptic Soy Agar) Plate에 도말하였다. TSA plate에는 미생물에 의한 산화망간을 유도하기 위해 MnSO4∙H2O (1g/L)가 포함된 plate를 만들어 사용하였다.
- 공정 2는 C시 D정수장을 모델로 하여 공기폭기/망간모래여과/활성탄여과를 기본공정으로 설계되었다(Table 2). 망간모래여과조는 자연평형형 하향류여과방식으로 여과조면적 0.
- 05mg/L 이하였다. 단순히 공기폭기 만으로는 망간의 산화가 어려운 점을 감안하면 공정 2 모래 칼럼내의 미생물의 존재가 예상되어 모래여과 칼럼내의 생물막 형성을 관찰하기 위하여 모래를 채취하여 SEM촬영을 하였다. 그 결과 미생물은 관찰되지 않았고 산화망간의 결정이 관찰되었다(Fig.
- 3~11월까지 약 9개월 정도 운영한 결과 생물막여재 표면에 검은색의 고형물이 부착되었다. 따라서 생물막여재에 부착된 고형물량을 측정하기 위해 총고형물량(TS, Total solids)을 측정하였으며, 동시에 휘발성고형물량(VS, Volatile solids) 을 측정하여 시료의 유기물함량을 조사하였다. 그 결과 총고형물중 유기물함량(VS/TS)의 백분율은 생물막접촉조 1단의 여재가 13.
- 고체배지로부터 분리된 여러 colony를 pick up하여 filter paper(No 1, Wattman)에 streak하여 LCV 시약으로 염색하여 푸른색을 나타내는 colony를 망간산화 미생물로 판명하였다(Kessick, 1972). 망간산화미생물로 판명된 colony의 보다 정확한 동정을 위하여 16S rDNA partial sequencing 분석을 실시하였다.
- 6, 7). 망간산화미생물의 단일 배양을 위해서 푸른색의 발색을 보인 colony 를 선별하여 배양한 후 보다 정확한 동정을 위하여 16S rDNA partial sequencing 분석을 하여 rRNA 이차 구조를 참고하여 alignment한 다음 %Similarity 값을 구하였다. 분석된 균주는 Stenotrophomonas 속에 속하는 세균으로 나타났으며, 1993년 Palleroni 등에 의해 Xanthomonas maltophila에서 현재의 Stenotrophomonas 속으로 새롭게 기재된 종으로 현재 5종이 존재하며 그중 Stenotrophomonas maltophila의 표준 균주와 가장 높은 유사도를 보였다.
- TSA plate에는 미생물에 의한 산화망간을 유도하기 위해 MnSO4∙H2O (1g/L)가 포함된 plate를 만들어 사용하였다. 미생물을 도말한 다음 25°C incubator에서 3일간 배양하여 배양된 colony를 Wattman No. 1 여과지에 옮겨 Leuco crystal violet 발색시약으로 푸른색의 발색을 확인하였다.
- 본 공정은 초기 공기폭기량 30L/분(폭기시간 22분, 공기유량/원수주입유량: 3)으로 조절하여 망간모래여과지에서 SV 4/시간으로 운전하였다. 활성탄여과지는 EBCT 13.
- 본 공정은 초기 공기폭기량 30L/분(폭기시간 22분, 공기유량/원수주입유량: 3)으로 조절하여 망간모래여과지에서 SV 4/시간으로 운전하였다. 활성탄여과지는 EBCT 13.4분으로 운전하였고, 활성탄 종류는 미국의 칼곤사제품으로 유효경 0.90mm, 균등계수 1.82이다.
대상 데이터
- 공정 2는 C시 D정수장을 모델로 하여 공기폭기/망간모래여과/활성탄여과를 기본공정으로 설계되었다(Table 2). 망간모래여과조는 자연평형형 하향류여과방식으로 여과조면적 0.126m2, 여층 높이 1.2m로 여재로는 유효경 1.0mm인 일본 원료주식회사 제품의 망간모래로 채웠으며 망간부착량은 0.72mg/g로서 일본수도협회규격 0.3mg/g 이상으로 양호하였다.
- 1. 허니컴튜브공정의 허니컴 장치(공정 1).
성능/효과
- 3. 13부터 원수탱크로부터 염소가 없는 원수를 그대로 허니컴튜브조로 유입하여 처리하였으며, 공기폭기량 100~150L/분, 수리학적 체류시간 2~5시간의 조건에서 연속실험을 실시한 결과 Table 4에 나타낸 바와 같이 원수의 평균 철의 농도가 0.05mg/L(0~0.27mg/L)에서 생산수는 0.05mg/L(0~0.27 mg/L), 탁도는 원수가 평균 0.16NTU(0.03~0.76NTU)이였을 때 생산수는 0.23NTU(0.08~1.41NTU)로 생산수 탁도가 증가하였다. 망간은 원수 평균 1.
- 7. 16부터 망간모래여과 후 활성탄여과지를 추가로 설치하여 동일 유량을 통과시켰으며, 활성탄여과지를 추가하여 운전한 시기의 망간모래칼럼 유출수와 활성탄여과지 유출수의 수질은 망간의 평균 제거율이 각각 약 96%, 98%로 나타나 대부분의 망간이 망간모래칼럼에서 제거됨을 알 수 있었으며, 활성탄여과지 이후의 최종 유출수 평균 망간농도가 0.04 mg/L로서 동일 시기의 망간모래칼럼 유출수의 평균 망간농도 0.07mg/L보다 낮으며, 평균 제거율은 약 2% 정도 증가하였다.
- 공정 1, 2의 미생물 중 망간산화 미생물을 확인하기 위해 공정 1의 허니컴여재 절편과 공정 2의 모래 여과 칼럼의 모래를 채취하여 TSA(Tryptic Soy Agar) Plate에 3일간 배양한 결과, 배양된 colony 형태는 두 공정 모두 진노랑, 노랑, 연한 갈색, 흰색의 4종류의 형태를 보였으며, Leuco crystal violet 발색에서 연한 갈색의 colony가 푸른색의 발색을 보여 망간산화미생물의 존재를 확인하였다(Fig. 6, 7). 망간산화미생물의 단일 배양을 위해서 푸른색의 발색을 보인 colony 를 선별하여 배양한 후 보다 정확한 동정을 위하여 16S rDNA partial sequencing 분석을 하여 rRNA 이차 구조를 참고하여 alignment한 다음 %Similarity 값을 구하였다.
- 단순히 공기폭기 만으로는 망간의 산화가 어려운 점을 감안하면 공정 2 모래 칼럼내의 미생물의 존재가 예상되어 모래여과 칼럼내의 생물막 형성을 관찰하기 위하여 모래를 채취하여 SEM촬영을 하였다. 그 결과 미생물은 관찰되지 않았고 산화망간의 결정이 관찰되었다(Fig. 5). 모래표면은 활성탄 표면과 달리 미생물이 성장할 수 있는 공간이 제공되지 않아 모래사이의 공극에 존재하는 것으로 사료되어 미생물배양에 의해 망간산화 미생물을 3.
- 따라서 생물막여재에 부착된 고형물량을 측정하기 위해 총고형물량(TS, Total solids)을 측정하였으며, 동시에 휘발성고형물량(VS, Volatile solids) 을 측정하여 시료의 유기물함량을 조사하였다. 그 결과 총고형물중 유기물함량(VS/TS)의 백분율은 생물막접촉조 1단의 여재가 13.9~26.9% 범위였으며, 2단 여재는 1.8~3.0% 범위로 나타나, 여재에 부착된 고형물 중 유기물함량은 매우 작은 것으로 나타났다. 따라서 생물막여재 표면에 부착된 고형물은 대부분 무기물로 추정이 되며, 강열감량 후 남은 시료에 대해 EDX(Energy Dispersive X-ray Spectrometry) 분석 결과 망간이 대부분을 차지하는 것으로 나타났다.
- 0% 범위로 나타나, 여재에 부착된 고형물 중 유기물함량은 매우 작은 것으로 나타났다. 따라서 생물막여재 표면에 부착된 고형물은 대부분 무기물로 추정이 되며, 강열감량 후 남은 시료에 대해 EDX(Energy Dispersive X-ray Spectrometry) 분석 결과 망간이 대부분을 차지하는 것으로 나타났다. 또한 동일시료에 대해 SEM(Scanning Electron Microscope) 분석결과 산화망간이 여러겹의 꽃잎 모양을 나타내고 있는 것이 관찰되었다(Fig.
- 공정 1과 공정 2의 결과를 토대로 허니컴공정을 망간모래 전 단계에 두는 공정을 설계하면 망간모래여재사이에 서식하는 미생물의 과다유출 등에 대비가능하며 또한 2 단처리에 의한 고농도 망간처리의 부하를 감소시킬 수 있는 대안공정이 되리라 사료된다. 또한 LCV 시약을 이용한 발색법과 16S rDNA의 염기서열분석을 통하여 망간산화에 관여하는 미생물을 분리 동정 가능하였다.
- 따라서 생물막여재 표면에 부착된 고형물은 대부분 무기물로 추정이 되며, 강열감량 후 남은 시료에 대해 EDX(Energy Dispersive X-ray Spectrometry) 분석 결과 망간이 대부분을 차지하는 것으로 나타났다. 또한 동일시료에 대해 SEM(Scanning Electron Microscope) 분석결과 산화망간이 여러겹의 꽃잎 모양을 나타내고 있는 것이 관찰되었다(Fig. 3).
- 50mg/L)로서 약 87% 제거되었다. 또한 일정기간 원수 및 생산수의 DO를 측정하였으며, 그 결과 원수 평균 3.11mg/L(1.64~4.77mg/L)에서 생산수는 5.10mg/L(3.80~7.25mg/L)로서 폭기에 의해 DO가 약 2mg/L 정도 상승하였다. pH는 폭기에 의해 7.
- 1이하로 상당히 양호한 판정결과를 나타내었다. 망간부착량은 운전초기에 0.72mg/g의 망간부착량을 나타내었으나 운전경과에 따라 망간부착량이 증가하여 상, 중, 하층의 순서로 높은 망간 부착량을 나타내었다.
- 77NTU)로서 약 12%제거되었다. 망간은 원수 평균 1.90mg/L(0.80~2.70 mg/L)에서 생산수는 0.63mg/L(0.01~2.30mg/L)로서 약 67% 제거되었으며, 일정기간 원수 및 생산수의 DO 측정결과 원수 평균 3.60mg/L(3.15~4.44 mg/L)에서 생산수는 5.58mg/L(4.21~6.76mg/L)로서 폭기에 의해 DO가 상승한 것으로 나타났다.
- 5). 모래표면은 활성탄 표면과 달리 미생물이 성장할 수 있는 공간이 제공되지 않아 모래사이의 공극에 존재하는 것으로 사료되어 미생물배양에 의해 망간산화 미생물을 3.3에서 확인하였다.
- 본 공정에서 운전초기부터 망간이 제거된 것은 아니며, 정상가동 조건 하에서 연속실험 결과 약 20일정도 경과하였을 때 망간이 약 90 % 이상 제거되는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 산화제로 공기를 주입하고 폭기에 의해 여과지유입 전 평균 DO 5.
- 본 연구에서 망간의 미생물학적 처리를 위해 허니컴여재를 이용한 허니컴공정(공정 1)과 폭기-망간모래여과 공정(공정 2)을 운영한 결과, 허니컴공정에서는 정상운전시 약 87 %까지 제거되었고, 폭기-망간 모래여과 공정에서는 98%의 제거율을 나타내었다. 허니컴공정은 망간의 처리수질이 먹는물 수질기준 0.
- 이와 같은 조건하에서 망간은 생물처리조의 정상운전시 약 87%까지 제거되는 것으로 나타났다. 본 플랜트의 연속실험에 의하면 생물처리조에 충분한 DO 공급과 원수의 pH 및 수온 변동이 크지 않을 경우(플랜트 유입 원수의 평균 pH는 6.6이며, 평균 수온은 19.4°C임) 수리학적 체류시간 2~5시간의 운전 조건에서 약 80%이상의 망간 제거가 가능하며, Fig. 2와 같이 처리수 망간농도가 안정화되기까지 약 20일이 소요되는 것으로 나타났다. 이는 생물막여재에 미생물이 부착되는데 소요되는 기간으로 추측되며, 처리수의 망간농도는 수개월간 안정적인 처리효율로 평균 망간농도가 먹는물 수질기준 0.
- 망간산화미생물의 단일 배양을 위해서 푸른색의 발색을 보인 colony 를 선별하여 배양한 후 보다 정확한 동정을 위하여 16S rDNA partial sequencing 분석을 하여 rRNA 이차 구조를 참고하여 alignment한 다음 %Similarity 값을 구하였다. 분석된 균주는 Stenotrophomonas 속에 속하는 세균으로 나타났으며, 1993년 Palleroni 등에 의해 Xanthomonas maltophila에서 현재의 Stenotrophomonas 속으로 새롭게 기재된 종으로 현재 5종이 존재하며 그중 Stenotrophomonas maltophila의 표준 균주와 가장 높은 유사도를 보였다. 일반적으로 철∙망간의 산화/환원 미생물의 종류에는 Leptothrix, Crenothrix, Hypomicrobium, Pedomicrobium, Leptospirillum, Stenotrophomonas 및 Pantoea로 알려져 있어(Sommerfeld, 1999; Northup, 2003), Leuco crystal violet 발색시험과 16S rDNA partial sequence 분석결과와 종합하여 Stenotrophomonas 속의 일종으로 판단하였다.
- 공정 2의 망간모래여재의 물리적특성을 측정하여 Table 7에 나타내었다. 유효경은 운전초기 1.02mm에서 운전 586일 경과후의 망간모래여과조의 상층부분이 약간 증가하였으며, 균등계수는 일본수도협회규격인 1.7 이하를 만족하였으며, 여재 비대비도 1.1이하로 상당히 양호한 판정결과를 나타내었다. 망간부착량은 운전초기에 0.
- 2와 같이 처리수 망간농도가 안정화되기까지 약 20일이 소요되는 것으로 나타났다. 이는 생물막여재에 미생물이 부착되는데 소요되는 기간으로 추측되며, 처리수의 망간농도는 수개월간 안정적인 처리효율로 평균 망간농도가 먹는물 수질기준 0.3mg/L를 만족하였다. 그러나 Fig.
- 본 공정에서 운전초기부터 망간이 제거된 것은 아니며, 정상가동 조건 하에서 연속실험 결과 약 20일정도 경과하였을 때 망간이 약 90 % 이상 제거되는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 산화제로 공기를 주입하고 폭기에 의해 여과지유입 전 평균 DO 5.23 mg/L, 평균 pH 7.22로 망간의 이론적 산화조건의 pH 범위에서 절대호기성의 조건에서 망간산화에 관여하는 망간산화미생물의 존재 가능성이 시사되었다.
- 이와 같은 탈리 작용을 억제하고자 수량부하를 다양한 조건으로 변화시켜 운전하였으나, 수량부하가 감소하여 체류시간은 증가하나 오히려 빈부하로 인해 미생물증식이 감소되고 허니컴여재표면에서 탈리되어(생산수 탁도 증가) 망간제거효율이 감소하는 경우도 발생하였다. 전 구간에 걸쳐 생산수 망간농도가 매우 불안정적인 수질을 나타내어 허니컴여재를 이용한 망간산화시에는 단독공정으로 설계에 어려움이 있다는 것을 나타내었다.
- 1), 원수가 여과조 상부로 유입되어 첫 번째 조에서 반응 후 월류되어 두 번째 조로 공급되게 되어 있다. 전체 허니컴튜브공정에서의 처리용량은 10m3/일, 수량부하는 20~50L/m2∙일, 수리학적 체류시간은 2~5시간이며, 생물여과조 공기폭기량은 150L/분이다(Table 1).
- 4)°C로 하절기와 동절기의 수온의 차가 최대 약 9°C 정도로 하천수에 비해 계절적인 영향을 적게 받으며, 또한 이러한 수온은 겨울철에도 미생물의 성장에 큰 영향을 미치지 않는 온도범위이다. 탁도는 연중 평균 0.2~0.3NTU 정도로 유입되어 먹는물 수질기준 0.5NTU보다 낮은 수준을 유지하였으며, 원수의 DO 농도는 1.64~4.77 mg/L 범위로 나타났다(Table 3).
후속연구
- 한편 폭기/망간모래여과 공정에서는, 모래여재 사이의 공극이 미생물의 성장 공간을 제공하고 산화된 망간은 망간모래에 부착∙제거되어 망간의 안정적인 처리결과를 나타내었다. 공정 1과 공정 2의 결과를 토대로 허니컴공정을 망간모래 전 단계에 두는 공정을 설계하면 망간모래여재사이에 서식하는 미생물의 과다유출 등에 대비가능하며 또한 2 단처리에 의한 고농도 망간처리의 부하를 감소시킬 수 있는 대안공정이 되리라 사료된다. 또한 LCV 시약을 이용한 발색법과 16S rDNA의 염기서열분석을 통하여 망간산화에 관여하는 미생물을 분리 동정 가능하였다.
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