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문제 정의
- 낙동강 수계 9곳의 산업폐수처리장을 대상으로 각 폐수처리장 유입수와 방류수 및 공정별 처리수내의 1, 4-다이옥산, 페놀류, 클로로벤젠류, 다환방향족 탄화수소류, 다이옥신 류의미량유해물질을 분석해 폐수처리장을 통해 수계로 방류되는 미량유해물질의 현황과 처리공정별 미량유해물질의 제거 율을조사하고자 시도하였다.
- 그러므로 실제 산업공단의 혼합폐수에서 발생하는 미량유해물질에 대한 국내 기존 처리공정에 따른 제거율을 파악하는 것은 국내 폐수처리장에서 발생하는 미량유해물질의 현황 및 공정의 처리효율을 판단할 수 있는 중요한 자료가 될 것으로 판단된다. 따라서 본 연구에서는 낙동강 수계에 위치한 9개 산업공단 폐수처리장을 대상으로 U.S.EPA가 정한 'Priority Pollu tants' 중 클로로페놀류(Clphs), 클로로벤젠류(Clbzs), 다환방향족탄화수소류(PAHs), 다이옥신류(PCDDs/Fs)와 2004년 낙동강 수계에서 고농도로 검출되어 문제가 되었던 1, 4-다이옥산(1, 4-dioxane)을 포함한 총 66종의 미량유해물질을) 분석하여 폐수처리장을 통해 수계로 방류되는 미량유해물질의 현황과 처리공정별 미량유해물질의 제거율을 조사하였다. 이를 통해 본 연구는 국내 산업폐수처리장에서의 미량유해물질의 발생 현황 및 실제 폐수처리장의 처리공정에 의한 제거율을 판단하기 위한 기초자료를 제시하고자 하였다.
- EPA가 정한 'Priority Pollu tants' 중 클로로페놀류(Clphs), 클로로벤젠류(Clbzs), 다환방향족탄화수소류(PAHs), 다이옥신류(PCDDs/Fs)와 2004년 낙동강 수계에서 고농도로 검출되어 문제가 되었던 1, 4-다이옥산(1, 4-dioxane)을 포함한 총 66종의 미량유해물질을) 분석하여 폐수처리장을 통해 수계로 방류되는 미량유해물질의 현황과 처리공정별 미량유해물질의 제거율을 조사하였다. 이를 통해 본 연구는 국내 산업폐수처리장에서의 미량유해물질의 발생 현황 및 실제 폐수처리장의 처리공정에 의한 제거율을 판단하기 위한 기초자료를 제시하고자 하였다.
제안 방법
- 다이옥신류의 분석은 modified EPA method 1613’°)을 따랐으며, HRGC/ HRMS(Hewlett Packard Model 6890 series II/JMS 700T) 로기기분석을 수행하였다. 각 미량 유해물질류 기기 분석은 2개의 특정이온을 선택하고 체류시간에 따라 Grouping하여 분석하였으며 측정한 2가지 선택이온의 피이크면적비는 동위체의 면적비에 대하여 ±20% 이내에 있으며, 신호대 잡음의 비(S/N ratio)가 2.5 이상인 피이크를 선정하여 내부표준법으로 정량하였다. 대상 미량 유해물질의 회수율은 50〜120%였으며 검량선의 R2 값은 0.
- 추출 후 회수율을 판단하기 위해 실린지 첨가용 표준물질(p-Terphenyl-cM)을 첨가해 기기 분석용 시료로 하여 GC- MSD(GC 6890/MSD 5973, Agilent)로 분석하였다. 다이옥신류의 분석은 modified EPA method 1613’°)을 따랐으며, HRGC/ HRMS(Hewlett Packard Model 6890 series II/JMS 700T) 로기기분석을 수행하였다. 각 미량 유해물질류 기기 분석은 2개의 특정이온을 선택하고 체류시간에 따라 Grouping하여 분석하였으며 측정한 2가지 선택이온의 피이크면적비는 동위체의 면적비에 대하여 ±20% 이내에 있으며, 신호대 잡음의 비(S/N ratio)가 2.
- 수처리 공정에 따른 미량유해물질별 제거율을 파악하기 위해 대상 9개 산업공단 폐수처리장에 대해 크게 생물학적 처리, 화학적 처리, 고도처리 각각을 선택적으로 적용하고 있는 네그룹으로 나눈 후각 처리 공정에서의 제거율을 구하여 평균값을 구하였다(Table 1).이에 따라 생물학적 처리(Bio logical Treatment, BT) 방법에 의해 수처리를 하고 있는 폐수처리장은 표준 활성슬러지법(AS)을 사용하고 있는 7곳과 회전원판법 (RBC) 1곳이었으며, 화학적 처리 (Chemical Treat ment, CT) 방법으로는 화학 응집법 (CCR) 7곳과 가압부상/화학응집법(DAF/CCR)을 사용하는 1곳이었다.
- 2, 550’°)을 참고하여 내부표준물질(2-chlorophenol-d4, 1, 4-dichlorobenzene-dt, naphthalene-ds, acenaphthene-dw, phe- nanthrene-dio, chrysene-dn, peiylene-du) 주입 후 액-액 추출하였다. 추출 후 회수율을 판단하기 위해 실린지 첨가용 표준물질(p-Terphenyl-cM)을 첨가해 기기 분석용 시료로 하여 GC- MSD(GC 6890/MSD 5973, Agilent)로 분석하였다. 다이옥신류의 분석은 modified EPA method 1613’°)을 따랐으며, HRGC/ HRMS(Hewlett Packard Model 6890 series II/JMS 700T) 로기기분석을 수행하였다.
대상 데이터
- 본 연구의 대상 미량유해물질류는 1, 4-다이옥산, 페놀 및 클로로 페놀류 20종, 클로로벤젠류 12종, 다환방향족탄화수소류 16종, 다이옥신류 17종이다. 1, 4-다이옥산의 분석은 박 선구»와 modified U.
- 산업폐수처리장별 처리공정에 따른 미량유해물질의 제거율을 조사하기 위해 2005년 6월부터 12월까지 낙동강 유역의 9개 산업폐수처리장에서 유입원수와 방류수 및 주처리 공정의 후단에서 시료를 채취하였다. 대상산업폐수처리장의 주 처리 공정과 처리공정에 '따른 시료채수 지점은 Table 1에 나타내었다.
이론/모형
- 16종, 다이옥신류 17종이다. 1, 4-다이옥산의 분석은 박 선구»와 modified U.S.EPA method 8270, 0)<참고하여 내부표준물질(l, 4-dioxane-d8) 주입 후 액-액 추출하였다. 페놀류와 클로로 벤젠류, 다환 방향족 탄화수소류는 USEPA method 528, 8041, 524.
- EPA method 8270, 0)<참고하여 내부표준물질(l, 4-dioxane-d8) 주입 후 액-액 추출하였다. 페놀류와 클로로 벤젠류, 다환 방향족 탄화수소류는 USEPA method 528, 8041, 524.2, 550’°)을 참고하여 내부표준물질(2-chlorophenol-d4, 1, 4-dichlorobenzene-dt, naphthalene-ds, acenaphthene-dw, phe- nanthrene-dio, chrysene-dn, peiylene-du) 주입 후 액-액 추출하였다. 추출 후 회수율을 판단하기 위해 실린지 첨가용 표준물질(p-Terphenyl-cM)을 첨가해 기기 분석용 시료로 하여 GC- MSD(GC 6890/MSD 5973, Agilent)로 분석하였다.
성능/효과
- 1) 산업폐수처리장 최종 방류수를 통해 낙동강 수계로 배출되는 미량유해물질의 농도 수준은 1, 4-다이옥산과 페놀류의 경우 기준치 이하로 검출이 되었으며, 클로로벤젠류, 다환방향족탄화수소류는 국내 수질기준이 마련되지 않아 직접적 인비교는 할 수 없지만, 국내외 기존 연구에서 보고된 농도 수준에 비해서는 낮은 수치를 보였으며, 다이옥신류는 일본의 방류수 수질기준에 비해 낮은 것으로 나타났다.
- 2) 산업폐수처리장의 처리공정에 따른 제거율은 1, 4-다이옥산의 경우가압부상/화학응집 처리공정, 활성탄 흡착 처리공정에 의해 80% 이상의 높은 제거율을 보였고, 페놀류와 다환방향족 탄화수소류는 생물학적 처 리 공정 에 의하여 페 놀은 94.6%, 클로로페놀류는 66.4%, 다환방향족 탄화수소류는 80.6% 의 높은 제거율을 보였다. 그러나 클로로벤젠류는 표준활성슬러지법과 활성탄 흡착에 의해 각각 45.
- 각 공단 폐수처리장의 페놀과 클로로 페놀류의 제거율을 비교하면 페놀의 제거율이 클로로 페놀류의 제거율보다 높은데, 이는 클로로페놀류가 가진 염소 치환기로 인하여 페놀보다 분해 속도가 느리기 때문으로 사료된다.2°)화학응집법 (CCR)에 의한 화학적 처리공정을 폐수처리의 1차적 처리공정으로 채택하고 있는 세 곳 폐수처리장에서의 페놀과 클로로페놀류의 제거율은 비교적 낮게 나타났다[DS(60.1%, 25.3%), CS(불검출, 0%), YS(23.0%, 0%)]. 반면 가압부상/화학 응집법(DAF/CCR)에 의한 페놀의 제거율은 96.
- 1%) 제거됨을 보였는데, 이는 클로로페놀류가입자상에 흡착되어 제거되는 것으로 판단된다.D 반면 페놀은 io% 미만의 낮은 제거율을 보여 클로로 페놀류에 비해 제거 효과가 떨어짐을 알 수 있었다. 활성탄흡착 공정(AC)을 통한 제거율은 클로로페놀류의 경우 84.
- PAHs는 생물학적 처리 방법인 표준활성슬러지법 (AS)에 의한 제거율이 평균 80.6%(SD, ±6.6%)로 조사되었다 (Fig. 5). 이 중 SS와 UG 두 곳 폐수처리장의 경우 공정 유입농도가 다른 폐수처리장의 3㎍/L이하에 비해 고농도였으며(34.
- 그러나 전체적으로 판단해 볼 때 클로로 벤젠류는 표준 활성슬러지법(45.3%)과 활성탄 흡착(60.6%)에 의한 비교적 높은 수준으로 제거되었으나 다른 처리공정에 의해서는 제거되지 않거나 20% 이하의 낮은 제거율을 보임을 알 수 있었다.
- 5%에 비해 높은 제거율을 보여 클로로 페놀류가 페놀보다 활성탄 흡착이 더 잘 이루어지는 것으로 사료된다. 또한 검출되지 않은 penta-클로로페놀을 제외하고 클로로 페놀류를 염소치환 개수가 같은 동족체에 따라 나누어 제거율을 판단했을 때, 입자상 물질의 제거가 가능한 사여과와 활성탄흡착 공정에 의해 염소수가 많을수록 제거되는 경향이다소 높아지는 것을 알 수 있다 (Fig. 3).이는 옥탄올-물 분배계수(K°w)가 높은 고염소 클로로페놀류가 저염소 클로로 페놀류에 비해 입자상 물질에 더 잘 흡착되는 것에 기인하는 것으로 보인다.
- 6%가 제거되었으나, 기타 처리공정으로는 거의 제거되지 않거나 제거율이 낮았다(<20%). 또한 다이옥신류는 입자상 물질을 크게 제거할 수 있는 공정인사여과(SF)가 효율이 가장 뛰어났지만(99% 이상) 유입 수의 농도가 낮은 경우에는 제거율이 높지 않았다 (50% 이하).
- 6%)하였고 다른 5곳 폐수처리장의 경우는 오히려 증가하였거나 제거가 되지 않는 것으로 나타났다. 또한 부착 미생물 방법인 회전원 판법(RBC)을 운영하는 DS공단 폐수처리장의 경우 10%의 낮은 제거율을 보였다. 화학응집법(CCR)에 의한 제거율은 평균 7.
- 0%, 0%)]. 반면 가압부상/화학 응집법(DAF/CCR)에 의한 페놀의 제거율은 96.7%로 화학 응집만을 실시하는 공정과는 달리 가압부상과 화학응집을 복합적으로 실시함으로 써 페놀의 제거율이 표준활성슬러지를 이용한 생물학적 공정과 비슷한 수준으로 향상되었음을 알 수 있었다. 그러나 이 공정에서는 클로로 페놀류(0%)는 제거되지 않았는데 이는 GJ 폐수처리장에서 검출된 클로로페놀류의 농도가 타 공단에 비해서 10배 이상 낮고, 클로로페놀류가 가진 염소치환기로 인하여 페놀보다 분해속도가 느리기 때문인 것으로 사료된다.
- 기준)로 효율적으로 제거된다고 보고했다. 본 연구에서는 9개 산업폐수처리장의 처리공정을 통한 다이옥신류의 제거율(총농도 기준)은 10〜99%의 범위를 보였다(Fig. 6). 그룹 1(NC, GJ, DA, DS)의 폐수처리장들은 제거율이 낮으나 (10〜31%), 그룹 2(YS, UG 제외)의 폐수처리장은 제거율이 높다(99% 이상).
- 5%를 나타내 화학적 처리 방법에 의한 클로로벤젠류의 제거율은 낮았다. 사여과(SF) 공정에 의해서는 클로로벤젠류의 제거가 이루어지지 않았지만, 활성탄 흡착 공정(AC)을 택하고 있는 UG 폐수 처리장은 클로로페놀류와 마찬가지로 낮은 농도 수준에서도 60.6%의 비교적 높은 제거율을 가지는 것으로 조사되었다. 이처럼 실제 혼합폐수 내의 클로로벤젠류는 Table 2에서 볼 수 있듯 UG 폐수 처리장의 유입수(1.
- 이는 PAHs가 입자 상에 응집하려는 성질"1 때문인 것으로 사료된다. 사여과(SF) 공정을 가지는 두 곳의 폐수처리장에서는 각각 0.0%, 20.9%의 낮은 제거율을 보였으며 활성탄흡착(AC)에 의해서도 14.4%로 제거율이 낮았다.
- 생물학적 처리 방법 중 표준 활성슬러지법(AS)에 의한 페놀과 클로로페놀류의 제거율은 페놀의 경우 평균 94.6%(SD, ±1.1%), 클로로페놀류는 평균 66.4%(SD, ±14.7%)로 높은 제거율을 보였다. 그러나 회전원판법(RBC)의 경우 페놀과 클로로 페놀류에 대해서 표준 활성슬러지 방법보다 낮은 제거율 (12.
- 1과 같다. 생물학적 처리 방법인 표준활성슬러지법 (AS) 을 채택하고 있는 7개 폐수처리장의 경우 평균 제거율은 16.2% (SD, ±152%)였지만 두 곳의 폐수처리장만이 감소(각각 87.5%, 25.6%)하였고 다른 5곳 폐수처리장의 경우는 오히려 증가하였거나 제거가 되지 않는 것으로 나타났다. 또한 부착 미생물 방법인 회전원 판법(RBC)을 운영하는 DS공단 폐수처리장의 경우 10%의 낮은 제거율을 보였다.
- 6%로 일반적인 화학적 . 생물학적 처리공정에 비해서 효과적인 것으로 나타났다. 사여 과 공정(SF)에 의해서는 두 곳의 폐수처리장에서 각각 2.
- 5). 이 중 SS와 UG 두 곳 폐수처리장의 경우 공정 유입농도가 다른 폐수처리장의 3㎍/L이하에 비해 고농도였으며(34.13 Hg/L, 4.890 ^g/L) 98% 이상의 높은 제거율을 보였다. 그러나 부착 미생물 방법인 회전원 판법(RBC)에서는 제거되는 경향을 나타내지 않았다.
- 그러나 사여과 공정을 택하고 있는 YS 과 UG 폐수 처리장에서 제거율이 상대적으로 낮은 (12%, 48%) 것은 그룹 2의 타 공단에 비해 유입수 내의 다이옥신류의 농도가 낮은 (약 1% 수준) 것에 기인하는 것으로 사료된다. 이상의 결과로 볼 때 실제 혼합폐수 내에서의 다이옥신류의 제거에 있어서는 입자상 물질을 크게 제거할 수 있는 공정인 사여과(SF)가 효율이 가장 뛰어나다는 것을 알 수 있었다. 하지만 사여과 공정에서도 유입 수의 농도가 낮은 경우에는 제거율이 높지 않았다.
- 이상의 결과를 통해 혼합폐수 내의 페놀은 표준 활성슬러지법과 가압부상/화학응집법에 의해 높은 수준(94.6%, 96.7%) 으로 제거되고, 클로로페놀류는 표준활성슬러지법과 활성탄흡착 공정을 통해 높은 수준(66.4%, 84.2%)으로 제거됨을 볼 수 있었다.
- 이상의 결과에 비추어 볼 때 실제 혼합폐수 내의 PAHs는 표준 활성슬러지법과 가압부상/화학응집법으로 높은 수준 (80.6%, 89.6%)으로 제거되고, 화학 응집법에 의해서도 유입공정농도가 높을 경우(>1㎍/L) 80% 이상의 높은 제거율을 나타내는 것을 알 수 있었다.
- 이와 같은 결과로 볼 때, 실제 혼합폐수 내의 1, 4-다이옥산 처리에 있어서는 가압부상/화학응집법(84.6%)과 활성탄 흡착 공정(81.6%)이 매우 우수한 제거율을 보이는 것으로 사료된다.
- 클로로벤젠류는 생물학적 처리 방법 인 표준활성슬러지법 (AS) 에 의해 45.3%(SD, ±14.6%)의 제거율을 보였으나, 부착 미생물 방법인 회전원 판법(RBC)으로는 제거되는 경향을 보이지 않았다(Fig. 4).화학응집법(CCR)에 의한 제거율은 평균 20.
- 그러나 부착 미생물 방법인 회전원 판법(RBC)에서는 제거되는 경향을 나타내지 않았다. 화학응집법(CCR)에 의한 제거율은 47.1%(SD, ±19.6%)였는데, 특히 DA, UG, YS 폐수처리장의 경우 공정 유입 농도가 다른 공단 폐수처리장에 비해 비교적 높은 수준(L561 ng/L, 311.4 gg/L, 6.441 ㎍/L)으로 제거율 역시 84.5%, 96.1%, 81.3%로 높았다. 또한 가압부상/화학응집법(DAF/CCR)에 의해서도 89.
- 4).화학응집법(CCR)에 의한 제거율은 평균 20.4% (SD, ±15.5%)였고, 가압부상/화학응집법(DAF/CCR)에 의해서는 26.5%를 나타내 화학적 처리 방법에 의한 클로로벤젠류의 제거율은 낮았다. 사여과(SF) 공정에 의해서는 클로로벤젠류의 제거가 이루어지지 않았지만, 활성탄 흡착 공정(AC)을 택하고 있는 UG 폐수 처리장은 클로로페놀류와 마찬가지로 낮은 농도 수준에서도 60.
- D 반면 페놀은 io% 미만의 낮은 제거율을 보여 클로로 페놀류에 비해 제거 효과가 떨어짐을 알 수 있었다. 활성탄흡착 공정(AC)을 통한 제거율은 클로로페놀류의 경우 84.2% 로 페놀의 5.5%에 비해 높은 제거율을 보여 클로로 페놀류가 페놀보다 활성탄 흡착이 더 잘 이루어지는 것으로 사료된다. 또한 검출되지 않은 penta-클로로페놀을 제외하고 클로로 페놀류를 염소치환 개수가 같은 동족체에 따라 나누어 제거율을 판단했을 때, 입자상 물질의 제거가 가능한 사여과와 활성탄흡착 공정에 의해 염소수가 많을수록 제거되는 경향이다소 높아지는 것을 알 수 있다 (Fig.
후속연구
- 또한 국내에서는 산업폐수증의 미량유해물질에 대한 분석자료가 미비할 뿐 아니라 폐수처리장의 기존처리 공정이 질소나 인과 같은 물질을 제거하는 것에 초점이 맞추어져 있어 실제 산업폐수 처리장을 대상으로 처리공정별 미량유해물질의 제거율을 조사한 연구는 전무하다. 그러므로 실제 산업공단의 혼합폐수에서 발생하는 미량유해물질에 대한 국내 기존 처리공정에 따른 제거율을 파악하는 것은 국내 폐수처리장에서 발생하는 미량유해물질의 현황 및 공정의 처리효율을 판단할 수 있는 중요한 자료가 될 것으로 판단된다. 따라서 본 연구에서는 낙동강 수계에 위치한 9개 산업공단 폐수처리장을 대상으로 U.
- 향후 본결과를 바탕으로 보다 많은 시료와 다양한 미량유해물질을 대상으로 처리 공정의 수리학적 체류시간(Hydraulic Retention Time, HRT)을 고려한 시료 채취를 수행하여 처리공정에 따른 미량유해물질별 제거율을 평가하고자 한다.
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