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문제 정의
- 복합오염원들을 동시에 제거하기 위한 습식제거 시스템의 기초시험을 주요 내용으로 한다. 90% 이상 만족할 만한 수준의 복합 오염물 제거효율을 보이는 화학수용액을 선정하고, 해당 수용액을 이용해 효과적인 기-액 접촉 환경을 조성함으로써 제거효율을 개선하고자 하였다. 기초실험을 통해 선정된 화학수용액을 중심으로 실제 기-액 반응장치인 수용액 분사 시스템(Water Spraying System)을 구성하였고, 수용액의 오염물 제거 효율에 큰 영향을 미치는 수용액 분사 노즐의 선정을 주요 실험으로 수행하였다.
- 본 연구에서는 50ppm 이하의 SOx, NOx, O3, NH3 복합오염원들을 동시에 제거하기 위한 습식제거 시스템의 기초시험을 주요 내용으로 한다. 90% 이상 만족할 만한 수준의 복합 오염물 제거효율을 보이는 화학수용액을 선정하고, 해당 수용액을 이용해 효과적인 기-액 접촉 환경을 조성함으로써 제거효율을 개선하고자 하였다.
- 본 연구에서는 반도체생산공정으로 유입되어 여러 가지 문제를 야기하는 복합대기 오염원(NH3, NOx, SOx, O3)을 효율적으로 제거할 수 있는 수용액 분사시스템의 개발 시험을 수행하였다.
- 수용액 분사시스템 모사실험에 앞서 사용할 노즐을 선정하기 위하여 노즐분사에 따른 물 입자의 크기를 알아보고자 하였다. 입자의 크기가 작고 고르며 넓은 분사각을 갖는 노즐을 선정하고자 풀콘방식(Full cone type, 1/4G-SS, Spraying System Co.
제안 방법
- 90% 이상 만족할 만한 수준의 복합 오염물 제거효율을 보이는 화학수용액을 선정하고, 해당 수용액을 이용해 효과적인 기-액 접촉 환경을 조성함으로써 제거효율을 개선하고자 하였다. 기초실험을 통해 선정된 화학수용액을 중심으로 실제 기-액 반응장치인 수용액 분사 시스템(Water Spraying System)을 구성하였고, 수용액의 오염물 제거 효율에 큰 영향을 미치는 수용액 분사 노즐의 선정을 주요 실험으로 수행하였다.
- 따라서 본 연구에서 사용될 수용액 분사시스템에 장착될 노즐은 분사되는 액적의 크기가 가장 작아 기상오염원과의 접촉면적이 가장 클 것으로 기대되는 공기압 방식 노즐을 분사노즐로 선정했다.
- 본 절에서는 기상 오염물이 존재하는 기체 흐름에 선정된 화학수용액들을 분사하여 기-액 반응의 접촉면적을 극대화하는 "수용액 분사시스템"의 고안을 시도하였다.
- 실험에 사용한 노즐 중 풀콘방식 노즐은 분사유체의 압력을 5~7 kg/cm2로 달리하였으며, 공기압방식 노즐은 공기와 분사유체의 압력을 각각 2 kg/cm2에 맞추었다. 분사되는 액적크기의 측정은 노즐로부터 약 50 cm 떨어진 지점에서 수행하였다.
- 수용액 분사시스템 모사장치를 이용한 연구에 앞서, 화학수용액들의 기상오염물 제거성능 평가시험을 수행하였다. KMnO4(Aldrich)와 Na2CO3(Aldrich) 등에 의한 화학 수용액들을 준비하고 Figure 1과 같은 장치를 이용하여 평가시험을 수행하였다.
- 오염원 가스 중 NOx, SOx, NH3는 50 ppm의 농도로 체임버 내로 흘려 보냈고, 화학수용액은 별도의 유로를 통해 공급했는데, 약 2 kgf/cm2 의 압력으로 노즐을 통해 분사하였다. 가스의 유입량은 약 1 L/min 이었고, 화학수용액의 공급유량은 0.
- 장치 전단과 후단에서의 오염원 농도측정은 검지관식 기체측정기(GASTEC GV-100S)를 이용하였으며, 오염원 가스를 약 10분 정도 흘려 준 후 전단의 농도를 측정하였다. 이렇게 얻어진 전단과 후단의 농도차이로 화학수용액의 오염원 제거성능을 측정하였다.
- 한편 O3은 NOx, SOx, NH3 등과 달리 저장 및 보관이 어려워 별도의 오존발생장치(Ozonetech, 10 ~ 80 mg O3/hr)를 이용했으며, 다량의 공기로 오존을 희석하여 농도를 50 ppm 부근에 맞추었다. 장치 전단과 후단에서의 오염원 농도측정은 검지관식 기체측정기(GASTEC GV-100S)를 이용하였으며, 오염원 가스를 약 10분 정도 흘려 준 후 전단의 농도를 측정하였다. 이렇게 얻어진 전단과 후단의 농도차이로 화학수용액의 오염원 제거성능을 측정하였다.
- 한편 O3은 화학수용액 성능 평가에서 사용하였던 오존발생장치를 이용하여 생성시킨 다음 공기와 혼합하여 실험 장치에 분사하였다. 제거율을 계산하기 위해 오염원 Gas만을 약 30분 정도 흘려주어 체임버 내를 오염원 가스로 포화시킨 후 검지관식 기체측정기(GASTEC, GV-100S)를 이용해 농도를 측정하였고, 그 후 화학수용액을 분사하여 제거된 후 배출가스농도의 정상상태 값을 측정하였다.
대상 데이터
- 19를 이용하여 측정하였다. 실험에 사용한 노즐 중 풀콘방식 노즐은 분사유체의 압력을 5~7 kg/cm2로 달리하였으며, 공기압방식 노즐은 공기와 분사유체의 압력을 각각 2 kg/cm2에 맞추었다. 분사되는 액적크기의 측정은 노즐로부터 약 50 cm 떨어진 지점에서 수행하였다.
- 수용액 분사시스템 모사실험에 앞서 사용할 노즐을 선정하기 위하여 노즐분사에 따른 물 입자의 크기를 알아보고자 하였다. 입자의 크기가 작고 고르며 넓은 분사각을 갖는 노즐을 선정하고자 풀콘방식(Full cone type, 1/4G-SS, Spraying System Co.)과 공기압방식(Air atomizing type, B1/4JN +SUE15B, Spraying System Co.)을 검토대상으로 하였다. 노즐로부터 분사되는 액적 크기분포는 Polydisperse, Mastersizer S long bed Ver.
성능/효과
- 01 M의 낮은 농도에서도 90% 이상의 NOx 제거효율을 갖는 것으로 나타났다. 0.5 M의 KMnO4을 사용할 경우에는 NH3, NOx, SOx 등을 99% 이상 제거할 수 있었으며 상온에서 제거하기 어려운 O3에 대해서도 약 22%의 제거효율을 보여주었다. 또한 모든 화학수용액들에 있어 NOx의 제거효율은 O3이 공존할 경우, NO2 농도 증가로 인해 보다 증가될 수 있음을 확인할 수 있었다.
- 3.1 절에서 다룬 화학수용액들 중 KMnO4는 O3을 제외한, 50 ppm 수준의 기상오염원(NOx, SOx, NH3) 제거에 매우 효과적임을 알 수 있었다. 본 절에서는 기상 오염물이 존재하는 기체 흐름에 선정된 화학수용액들을 분사하여 기-액 반응의 접촉면적을 극대화하는 "수용액 분사시스템"의 고안을 시도하였다.
- 의 농도가 NOx 제거율에 미치는 영향을 살펴본 결과이다. KMnO4의 농도를 0.5, 0.1, 0.01, 0.005, 0.001 M으로 점차적으로 낮추어 가며 NOx의 제거율을 측정한 결과 0.01 M 이상의 농도에서 95%이상의 높은 제거율을 보여주었으며, 수용액의 농도가 0.005 M이었을 때 약 80%, 0.001 M 이었을 때 약 41%의 제거율을 나타냈다.
- 이는 수용액이 노즐 분사됨에 따른 오염원과의 접촉면적 증가 및 넓은 체임버 공간을 활용한 오염원과 수용액의 접촉시간 증가에 기인하는 것으로 판단된다. O3 제거효율의 경우 Na2CO3는 약 5%로 화학수용액 성능평가 때보다 소폭 상승한 제거효율을 보였으며, KMnO4는 약 35%로 상승된 제거효율을 보였다. 앞서 화학수용액 성능평가 실험과 마찬가지로, 수용액 분사시스템에서도 NOx와 O3이 공존시 NOx 제거효율이 상승하는 결과를 확인할 수 있었는데, Na2CO3의 경우 62%에서 82%로 괄목할 만한 상승효과를 확인할 수 있었다.
- 0 kg/cm2일 때의 결과이다. 각각의 평균 액적크기를 순서대로 구해보면 114, 121, 60 ㎛ 으로 공기압 방식 노즐이 가장 작은 값을 나타내는 것을 알 수 있었다.
- Figure 2와 같이 제작된 수용액 분사시스템을 이용한 각 오염원 제거실험 결과는 Figure 7과 같다. 결과에서 확인할 수 있듯이 NH3, SOx는 화학수용액과 탈이온수 모두 99%의 높은 제거효율을 나타냈다. 한편 NOx의 경우 KMnO4는 99%, Na2CO3는 62.
- 한편 화학수용액들은 미세 액적 형태로 분사됨으로써 기상오염물 제거효율이 향상될 수 있었는데, 실험결과 낮은 분사압력으로도 평균 60 ㎛의 고른 미세입자 분사가 가능한 공기압 방식 노즐이 기상오염원 제거효율 향상에 탁월한 효과가 있음을 알 수 있었다. 결과적으로 KMnO4 수용액을 화학수용액으로 사용한 수용액 분사시스템에서는 고동도의 미제거 O3을 제거할 수 있는 별도의 건식 화학필터가 필수적으로 필요할 것으로 보인다.
- 5 M의 KMnO4을 사용할 경우에는 NH3, NOx, SOx 등을 99% 이상 제거할 수 있었으며 상온에서 제거하기 어려운 O3에 대해서도 약 22%의 제거효율을 보여주었다. 또한 모든 화학수용액들에 있어 NOx의 제거효율은 O3이 공존할 경우, NO2 농도 증가로 인해 보다 증가될 수 있음을 확인할 수 있었다. 한편 화학수용액들은 미세 액적 형태로 분사됨으로써 기상오염물 제거효율이 향상될 수 있었는데, 실험결과 낮은 분사압력으로도 평균 60 ㎛의 고른 미세입자 분사가 가능한 공기압 방식 노즐이 기상오염원 제거효율 향상에 탁월한 효과가 있음을 알 수 있었다.
- 이는 탈이온수를 사용한 결과에서도 동일하게 나타났는데, 이로부터 SOx의 경우 물에 의한 용해만으로도 충분히 제거가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 또한 탈이온수 상에서의 NH3 제거율도 약 99%로 매우 높게 나타났다. 즉 SOx와 NH3는 탈이온수 만으로도 원하는 수준의 제거율을 갖는 것을 알 수 있다.
- O3 제거효율의 경우 Na2CO3는 약 5%로 화학수용액 성능평가 때보다 소폭 상승한 제거효율을 보였으며, KMnO4는 약 35%로 상승된 제거효율을 보였다. 앞서 화학수용액 성능평가 실험과 마찬가지로, 수용액 분사시스템에서도 NOx와 O3이 공존시 NOx 제거효율이 상승하는 결과를 확인할 수 있었는데, Na2CO3의 경우 62%에서 82%로 괄목할 만한 상승효과를 확인할 수 있었다.
- 우선적으로 분사되는 화학수용액들의 오염원 제거성능 평가 실험을 수행하였으며, 실험결과 검토되었던 화학수용액들 중 KMnO4가 0.01 M의 낮은 농도에서도 90% 이상의 NOx 제거효율을 갖는 것으로 나타났다. 0.
- SOx의 경우 모든 화학수용액에 대하여 제거율이 99%정도를 보여주었다. 이는 탈이온수를 사용한 결과에서도 동일하게 나타났는데, 이로부터 SOx의 경우 물에 의한 용해만으로도 충분히 제거가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 또한 탈이온수 상에서의 NH3 제거율도 약 99%로 매우 높게 나타났다.
- 전체적으로 보았을 때 수용액 분사시스템을 구축하고 KMnO4 수용액을 사용하면 50 ppm 레벨의 NH3, SOx, NOx를 100%에 근접하게 제거할 수 있는 것을 확인할 수 있다. 문제는 O3인데, 수용액(KMnO4) 분사시스템을 도입함으로써 35%까지 제거효율을 상승시킬 수 있었으나 만족할 만한 수준의 제거효율을 확보하기 위해서는 별도의 제거장치가 필요하다고 판단된다.
- 제거율을 보여주었다. 탈이온수에 의한 O3 제거율이 약 3%임을 감안한다면, Na2CO3는 O3에 대한 제거율이 무시할 만한 수준임을 알 수 있었으며, KMnO4가 상대적으로 높은 제거효율을 보였으나 그 수준이 22% 정도에 머무르는 것을 알 수 있다. NOx 의 경우는 탈이온수에 의한 제거효율이 미미하였으나, Na2CO3 수용액 혹은 KMnO4 수용액을 사용했을 때 각각 51%와 99%의 제거효율을 보였다.
- 탈이온수를 포함한 모든 화학수용액에 있어 O3이 공존할 때 NOx의 제거율이 향상되는 것을 볼 수 있다. 특히 Na2CO3의 NOx 제거율은 NOx 단독으로 존재할 경우 제거율인 50%보다 상승한 75%를 나타났다. 이와 같은 상승효과는 일련의 플라즈마 탈질반응 연구들을 통해 알려진 바와 유사하게, O3에 의한 NO 일부의 NO2로의 전환에 기인하는 것으로 보인다[6,7].
- 또한 모든 화학수용액들에 있어 NOx의 제거효율은 O3이 공존할 경우, NO2 농도 증가로 인해 보다 증가될 수 있음을 확인할 수 있었다. 한편 화학수용액들은 미세 액적 형태로 분사됨으로써 기상오염물 제거효율이 향상될 수 있었는데, 실험결과 낮은 분사압력으로도 평균 60 ㎛의 고른 미세입자 분사가 가능한 공기압 방식 노즐이 기상오염원 제거효율 향상에 탁월한 효과가 있음을 알 수 있었다. 결과적으로 KMnO4 수용액을 화학수용액으로 사용한 수용액 분사시스템에서는 고동도의 미제거 O3을 제거할 수 있는 별도의 건식 화학필터가 필수적으로 필요할 것으로 보인다.
후속연구
- 본 논문에서 연구된 습식제거공정은 궁극적으로 기존의 건식 제거장치들과 유기적으로 복합화하여 ppb 레벨 이하로의 기상 오염물 제거가 가능하도록 최적화되어야 한다. 구체적으로는 본 연구를 통해 구상된 기-액 접촉 반응기에 역오염 방지기와 기-액상분리 장치, O3 제거 필터 등을 추가하고, 기존의 건식 제거장치들과 복합화하여 실제 반도체공정의 공조환경에서 만족할 만한 복합 대기오염물 제거효율을 보이는 정화 시스템으로 발전해 나가야 할 것으로 판단된다.
- 본 논문에서 연구된 습식제거공정은 궁극적으로 기존의 건식 제거장치들과 유기적으로 복합화하여 ppb 레벨 이하로의 기상 오염물 제거가 가능하도록 최적화되어야 한다. 구체적으로는 본 연구를 통해 구상된 기-액 접촉 반응기에 역오염 방지기와 기-액상분리 장치, O3 제거 필터 등을 추가하고, 기존의 건식 제거장치들과 복합화하여 실제 반도체공정의 공조환경에서 만족할 만한 복합 대기오염물 제거효율을 보이는 정화 시스템으로 발전해 나가야 할 것으로 판단된다.
- 문제는 O3인데, 수용액(KMnO4) 분사시스템을 도입함으로써 35%까지 제거효율을 상승시킬 수 있었으나 만족할 만한 수준의 제거효율을 확보하기 위해서는 별도의 제거장치가 필요하다고 판단된다. 이를 위해서는 MnO2, 활성탄 등의 고체촉매를 이용한 건식 제거장치가 합당할 것으로 예상된다.
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