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문제 정의
- 본 연구에서는 대표적인 일카놀아민 중에서 1급 아민인 MEAD} 2급 아민인 DEA 그리고 입체장애 아민인 AMP의 이산화탄소에 대한 흡수 용량과 흡수 속도를 측정함으로써 흡수제별 흡수 특성을 비교 평가하였다.
- 본 연구에서는 알카놀아민의 흡수 특성을 파악하기 위해 흡수 용량과 함께 이산화탄소 흡수 속도를 비교하였다. 본 연구에서 사용된 실험 장치는 동일한 조건에서 진행되고 외부의 가스 유출 .
가설 설정
- 실험 조건에 도달하면 온도 및 평형 압력을 측정하는데, 이때의 평형 압력은 실험 온도에서의 수증기 및 흡수액의 증기압의 합으로 가정하고 실험 후 최종 평형 압력에서 이 값을 빼 줌으로써 흡수액과 이산화탄소의 평형 압력을 계산할 수 있다.
제안 방법
- 001 kg0cn?의 정 밀도를 가지는 Sensys사의 PTB 모델(range: -1-10 kg/cn?)을 이용하였으며, 이를 전송하여 컴퓨터에 데이터 파일로 저장하도록 설치하였다. 또한 이산화탄소 흡수 용량을 최대화 하기위해 실험이 진행되는 동안 흡수액을 일정한 속도로 교반시켜 주었다
- 설치가 완료된 반응기는 실험온도로 예열된 항온 조에 넣고, 항온조 아래에 준비한 교반기를 이용하여 실험이 진행되는 동안 흡수액을 교반함으로써 흡수액과 이산화탄소의 표면적을 넓혀 이산화탄소의 흡수 용량을 최대화하였다. 반응기가 담겨진 항온 수조는 흡수액의 온도에 따른 이산화탄소 흡수 성능을 측정하기 위해 40, 60, 80 ℃로 세팅하여 각각 실험한다. 공급기에 채워진 이산화탄소 (99.
- 시작하였다. 반응이 진행되는 동안 반응기의 압력은 흡수액에 대한 이산화탄소의 흡수에 따라 감소하게 되며, 더 이상의 압력 변화가 나타나지 않으면 흡수 평형에도 달한 것으로 판단하고 그 때의 압력을 측정하여 이산화탄소의 평형 압력을 계산하였다. 이러한 과정을 7~8 차례 반복하였다.
- 본 연구에는 알카놀아민 흡수제가 이산화탄소를 흡수 특성을 온도와 농도, 그리고 흡수제의 종류에 따라 흡수용량과 흡수속도에 대하여 비교하였다.
- 이러한 과정을 7~8 차례 반복하였다. 본 연구에서 사용된 VLE 실험 장치를 이용한 흡수 속도는 밀폐된 반응기 내에 주입된 이산화탄소가 흡수액에 의해서만 흡수되므로 그에 따른 압력변화를 5초 간격으로 측정하여 나타내었다.
- 본 연구에서는 VLE 실험 장치를 이용하여 이산화탄소흡수 평형에 대한 실험을 수행하였고, 이 장치의 모식도를 Fig. 1에 나타내었다.실험 장치는 일정한 온도와 압력으로 이산화탄소를 공급할 수 있는 가스 공급기(gas cylinder), 흡수액과 이산화탄소가 반응하는 흡수 반응기(reactor), 그리고 반응기와 공급기의 압력차를 이용하여 평형 분압(Pco;)을 계산할 수 있는 압력계측기(press measuring instrument), 반응기와 공급기를 일정한 온도로 가열해주는 항온 순환기의 주요 4부분으로 이루어져 있다.
- 부피를 제외한 기상부피이다. 액상에 흡수된 이산화탄소의 몰수는 공급기로부터 반응기로 공급된 양에서 반응기의 기상에 존재하는 양을 보정하여 결정하였다. 이산화탄소의 부하량은 Imol의 흡수제에 흡수된 이산화탄소의 몰수로 나타내었다.
- 온도와 농도에 따른 이산화탄소 흡수 속도를 알아보기 위해 MEA 10, 15, 30, 40wt% 수용액을 제조하여 40, 60, 80℃에서 VLE 실험을 수행하였다. Fig.
- 흡수 평형 실험의 압력 변화를 측정하는 압력계측기는 0.001 kg0cn?의 정 밀도를 가지는 Sensys사의 PTB 모델(range: -1-10 kg/cn?)을 이용하였으며, 이를 전송하여 컴퓨터에 데이터 파일로 저장하도록 설치하였다. 또한 이산화탄소 흡수 용량을 최대화 하기위해 실험이 진행되는 동안 흡수액을 일정한 속도로 교반시켜 주었다
- 이산화탄소의 주입량을 측정히기 위한 가스 공급기는 내부 부피 227.46 cm, 이고, 압력 센서와 K-type의 열전대(thermo-couple)를 장착하여 공급기 내의 잔존 가스량과 온도를 측정할 수 있도록 제작하였다. 흡수 반응기 내부 부피는 320.
- 46 cm, 이고, 압력 센서와 K-type의 열전대(thermo-couple)를 장착하여 공급기 내의 잔존 가스량과 온도를 측정할 수 있도록 제작하였다. 흡수 반응기 내부 부피는 320.91 cm%]고, 공급기와 미찬가지로 압력 센서와 열전대를 장착하였으며, 이산화탄소 주입 전에 반응기 내부에 존재하는 잔존 기체를 제거하기 위해 벨로스(bellows)를 장착하여 진공으로 유지하였다. 반응기와 공급기는 모두 stainless steel 재질이고 항온 순환기에 의해 일정한 온도를 유지할 수 있게 고안하였다.
- 흡수제의 종류에 따른 이산화탄소 흡수 속도를 알아보기 위해 MEA, DEA, AMP를 동일한 농도(15wt%)로 제조하여 60℃에서 VLE 실험을 하였다. 이산화탄소의 압력을 약 5kg/cm2 주입 후 시간의 경과에 따른 압력 강하로 나타나는 흡수속도를 측정하여 Fig.
대상 데이터
- 1에 나타내었다.실험 장치는 일정한 온도와 압력으로 이산화탄소를 공급할 수 있는 가스 공급기(gas cylinder), 흡수액과 이산화탄소가 반응하는 흡수 반응기(reactor), 그리고 반응기와 공급기의 압력차를 이용하여 평형 분압(Pco;)을 계산할 수 있는 압력계측기(press measuring instrument), 반응기와 공급기를 일정한 온도로 가열해주는 항온 순환기의 주요 4부분으로 이루어져 있다.
- 흡수제로 사용된 알카놀아민은 Katayama사의 순도 99% MEA, 98% DEAD} Aldrich사의 99% AMP 등이고 흡수제 농도를 각각 10, 15, 30, 40wt%로 제조하였다. 흡수 반응기에 준비된 흡수액 100 ㎖를 넣은 후 반응기에서 공기가 새어 나가거나 반응기 내부로 항온조의 물이 새지 않도록 철저히 밀봉한 후 반응기에 이산화탄소 가스가 주입되는 주입로 흡수액의 온도를 측정하는 열전대, 반응기 내부의 압력변화를 측정하는 압력센서 그리고 반응기 내부의 잔존 기체를 제거해 줄 펌프 라인을 설치한다.
성능/효과
- 1) MEA 수용액의 경우 흡수제 몰당 이산화탄소 부하가 같을 때, 온도가 높을수록 이산화탄소 평형 분압이 높아 낮은 온도에서 더 좋은 흡수용량을 보인다. MEA 는 증기압이 비교적 높은 편이며, 온도가 증가할수록 반응기 안에 있는 MEA의 증기압이 더욱 높아지는 것이 흡수 용량 저하의 가장 큰 원인이다.
- 2) MEA와 DEA는 반응이 완전히 진행된 경우 평형 부하가 0.5이고 AMP는 1.0이다. 60℃ MEA, DEAD] 경우 모두 평형부하 0.
- 3) 흡수제 종류에 따른 흡수 속도는 MEA>AMP>DEA 순이었고 온도가 증가함에 따라 빠르다. MEA 의 흡수 속도는 농도와 온도가 증가함에 따라 빠른 현상을 보였다.
- 0이다. 60℃ MEA, DEAD] 경우 모두 평형부하 0.4 영역에서 이산화탄소를 포화 흡수하였고, 포화상태 이후의 이산화탄소 흡수는 카바메이트의 가수분해에 의한 이산화탄소의 추가 흡수 현상을 볼 수 있으며, DEA는 흡수 등온선의 기울기가 완만한 것으로부터 MEA에 비하여 생성된 카바메이트의 안정도가 대단히 작음을 알 수 있다. AMP의 경우, 아민 1몰당 1몰의 이산화탄소를 흡수할 수 있으며, 따라서 이산화탄소 분압의 증가에 따른 기울기의 급격한 변화는 나타나지 않았다.
- 6~Fig. 7은 반응기에 이산화탄소를 최초 1회 주입했을 때의 압력 변화를 시간에 따라 나타낸 것으로 이산화탄소 흡수 속도는 MEA 10, 15, 30, 40wt%의 경우 전반적으로 온도가 증가할수록 빨라졌고, 30, 40wt%의 경우 온도 증가에 따른 속도의 변화가 매우 적었다.
- DEA의 경우도 흡수 등온선을 통하여, 이산화탄소의 포화 및 카바메이트의 가수분해에 의한 이산화탄소의 추가 흡수현상을 볼 수 있었고, 흡수 등온선의 기울기가 완만한 것으로부터 MEA에 비하여 생성된 카바메이트의 안정도가 대단히 작음을 알 수 있었다. AMP의 경우, 아민 1몰당 1몰의 이산화탄소를 흡수할 수 있으며, 따라서 이산화탄소 분압의 증가에 따른 기울기의 급격한 변화는 나타나지 않았다.
- MEA 의 흡수 속도는 농도와 온도가 증가함에 따라 빠른 현상을 보였다. 결론 2.에 의하면 흡수용량은 AMP가 우수하지만 흡수속도는 MEA가 보다 우수한 결과를 얻을 수 있었다. 실 공정에 적용하기 위해서는 2가지 모두를 고려하여 최적의 흡수제를 선정해야 할 것으로 보인다.
- 또한 낮은 온도에서 이산화탄소의 평형 압력이 0에 가까운 수치가 나타나는 것으로 보아 위에서 언급하였던 낮은 온도에서의 흡수용량이 우수하다는 결과와 일치함을 알 수 있었다.
- MEA 는 증기압이 비교적 높은 편이며, 온도가 증가할수록 반응기 안에 있는 MEA의 증기압이 더욱 높아지는 것이 흡수 용량 저하의 가장 큰 원인이다. 또한, 이산화탄소의 평형 분압이 낮은 영역에서 흡수량은 농도가 증가함에 따라 감소하며, 분압이 높은 영역에서는 물에 대한 이산화탄소 용해도의 증가로 농도 차이에 대한 흡수량 차이가 감소한다.
- 이산화탄소의 직접 반응을 주반응으로 하는 MEA의 경우, 이산화탄소의 분압이 낮은 영역에서 물에 대한 이산화탄소의 용해도가 흡수량을 지배하므3, 알카놀아민 1몰당 이산화탄소의 흡수량은 농도가 증가함에 따라 감소하며, 분압이 높아질수록 물에 대한 이산화탄소의 용해도가 증가하므로 농도 차이에 대한 이산화탄소의 흡수량의 차이는 감소한다. 실험 결과 포화 흡수 영역인 이산화탄소의 부하 0.5 부근에서 기울기가 급격히 증가하는 것으로 나타났다. 이 영역에서는 MEA 농도가 높을수록 많은 양의 이산화탄소를 흡수하고 있음을 보여준다.
- AMP의 경우, 아민 1몰당 1몰의 이산화탄소를 흡수할 수 있으며, 따라서 이산화탄소 분압의 증가에 따른 기울기의 급격한 변화는 나타나지 않았다. 이러한 현상으로 볼 때 알카놀아민의흡수용량만을 고려하였을 경우, 흡수능은 AMP>DEA> MEA 순으로 확인할 수 있었다. 이는 앞서 설명한 바와 같이 흡수용량과 흡수속도는 카바메이트 안정도에 크게 기인한다.
후속연구
- 온실가스 증가에 따른 지구 온난화 문제는 세계적으로 과학적 자료가 증가하여 범지구적 차원의 노력이 필요하다는 인식이 확산되었고, 이미 유엔의 기후 변화에 대한 기본 협약이 발효된 상태이기 때문에 머지않아 지구 온난화 방지를 위한 온실 가스 제어기술의 적용이 이루어질 것으로 예상된다. 대기 중에 존재하는 대부분의 가스는 지구 온난화 현상에 영향을 미치고 있으나, 이산화탄소를 포함한 염화불소 화합물, 메탄가스 질소 산화물, 수증기 등이 지배적인 영향을 나타냄에 따라 이들 가스를 온실 가스로 분류하고 있다.
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