[논문]IBAD-MgO 기판 위 다양한 완충층들의 비교 연구

고경필; 장기선; 유상임; 오상수; 고락길; 문승현; 김호겸

doi:10.9714/psac.2008.10.3.005

[국내논문] IBAD-MgO 기판 위 다양한 완충층들의 비교 연구
Comparative study of various buffer layers on IBAD- MgO template 원문보기

한국초전도·저온공학회논문지 = Superconductivity and cryogenics, v.10 no.3, 2008년, pp.5 - 8

고경필 (서울대학교 재료공학부) , 장기선 (서울대학교 재료공학부) , 유상임 (서울대학교 재료공학부) , 오상수 (한국전기연구원 초전도재료연구그룹) , 고락길 (한국전기연구원 초전도재료연구그룹) , 문승현 ((주)서남) , 김호겸 ((주)서남)

Abstract ▼ AI-Helper

On highly-textured IBAD-MgO templates, we have tried to find proper buffer layers among various candidate materials, including $LaMnO_3$ (LMO), $La_2Zr_2O_7$ (LAO), $LaAlO_3$ (LAO), $LaGaO_3$ (LGO), $NdGaO_3$ (NGO), and $BaZrO_3$ (BZO). All buffer layers were deposited on the IBAD-MgO templates by KrF pulsed laser deposition(PLD). LAO layer showed an armorphous phase. LZO, LGO, and NGO layers showed polycrystalline growth. Only LMO and BZO layers exhibited c-axis oriented biaxially textured films. Optimally processed LMO buffer layer at deposition temperature of $750^{\circ}C$ and $PO_2$ of 100mTorr exhibited ${\triangle}{\phi}$ value of ${\sim}-5.2^{\circ}$ and RMS roughness of 5.6nm. Interestingly, BZO buffer layers with ${\triangle}{\phi}$ values of ${\sim}-6^{\circ}$ could be routinely produced over a wide PLD processing condition.

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문제 정의

이 중에서 LZO의 경우에는 미국 Oak Ridge 국립 연구소의 Chirayil 등이 sol-gel 공정에 의해 RABITS 위에서 c-축 배향성을 갖는 완충층으로 성장됨을 보고한 바 있다H₇]. 따라서, 본 논문에서는 이러한 완충층 후보군들에 대한 비교 연구를 위하여 IBAD-MgO 기판위에서 PLD 공정 변수에 따라 성장된 완충층의 c-축 배향성 여부를 판별코자 하였으며, 이 중에서 에피택셜하게 성장된 완충층들에 대한 결정 배향성 및 표면 거칠기 등의 특성에 대하여 보고하고자 한다.
본 연구에서는, IBAD-MgO 기판과 초전도층 사이에서 최적화던 완충층을 찾기 위한 선별 단계로서 LMO, LZO, LAO, LGO, NGO, BZO 와 같은 다양한 산화물들을 대상으로 PLD 공정에 의한 IBAD-MgO 기판 위 에피택셜 성장을 비교분석하여 완충층 가능성 여부를 판별하고자 하였다. 75CTC에서 증착된 LAO 박막의 경우에는 IBAD-MgO 기판위에서 비정질 성장을 보인 반면, LZO, LGO, 및 NGO 박막들은 모두 다결정으로 성장하였다.

제안 방법

본 실험에 사용된 모든 기판들은 장선의 IBAD-MgO 테입으로부터 작은 크기들로 잘라 사용하였다. 약 6.5 도의 면내 배향성 (in-plane texture)과 4.5 nm의 표면 거칠기를 지닌 IBAD-MgO 기 판위에서 KrF 엑시머 레이저(Lambda Physik, 人=248 nm)를 사용하여 위의 다양한 산화물 박막들을 제작하였다. LMO(자세한 증착 조건은 침고문헌 [15]에 서술됨.
5 nm의 표면 거칠기를 지닌 IBAD-MgO 기 판위에서 KrF 엑시머 레이저(Lambda Physik, 人=248 nm)를 사용하여 위의 다양한 산화물 박막들을 제작하였다. LMO(자세한 증착 조건은 침고문헌 [15]에 서술됨.)를 제외한 나머지 완충층들을 위한 PLD 증착 조건 중에서 에너지 밀도, 레이저 반복 주파수, 증착 시간, 그리고 타겟과 기판간 거리는 모두 2 J/crrW, 10Hz, 10 min, 그리고 6cm로 각각 고정하였다. 그리고, 본 연구진에서 이전에 보고된 BZO[16]를 제외한 나머지 LMO, LZO, LAO, LGO, NGO 물질들에 대한 증착 온도는 750 ℃ 그리고 분압은 100 mTorr였다.
그리고, 본 연구진에서 이전에 보고된 BZO[16]를 제외한 나머지 LMO, LZO, LAO, LGO, NGO 물질들에 대한 증착 온도는 750 ℃ 그리고 분압은 100 mTorr였다. 모든 산화물 박막들의 상분석과 결정 배향성은 X-ray 회절 (XRD, Bruker D8 Discover) 을 통하여 분석되었으며, 표면 거칠기는 atomic force microscopy (AFM)을 이용하여 측정하였다.

대상 데이터

본 연구에서는 총 6종류(LMO, LZO, LAO, LGO, NGO, 및 BZO)의 재료를 대상으로 선택하였다. PLD용 2인치 타겟들은 모두 고상 반응에 의해 제작되었다.
PLD용 2인치 타겟들은 모두 고상 반응에 의해 제작되었다. 본 실험에 사용된 모든 기판들은 장선의 IBAD-MgO 테입으로부터 작은 크기들로 잘라 사용하였다. 약 6.

성능/효과

assisted deposition (IBAD) 기술[3, 4]로 크게 두 가지로 나눠져 연구가 진행되어 왔다. 이러한 장선재용 기판 제조 기술들은 모두 이축 배향성이 우수한 YBCO 박막 선재 제작을 위하여 최소한 한 개 이상의 완충층 (buffer layer)을 필요로 한다, 이러한 완충층은 초전도박막과 기판 사이에 위치하면서 기저면 성분들의 확산방지, 화학적 안정성, 열적 안정성, 그리고 구조적인 양립성 등의 역할을 하게 된다[5丄 특히, IBAD 기판위에서의 완충층 연구가 현재까지 활발하게 진행되었으며, IBAD-YSZ 위에서의 CeG⑹ 또는 宴에刊, IBAD-GZO 위에서의 GQ[用, 그리고 IBAD-MgO 위에서의 SrTKM5, 9], SrRuOallO, ! 1], 및 L* aMnC (LMO)[12, 13] 등을 완중중으로 사용하여 성장된 YBCO 박막들에서 우수한 결과들을 보여주었다.
9% 의 격자 불일치도를 보이고 있다. 본 연구진에서 선정한 LZO, LAO, LGO, NGO 물질들이 모두 대략 8~ 10% 범위에서 MgO와의 격자 불일치도가 큰 편에 속하지만 이미 7.6% 의 격자 불일치도를 갖는 LMO가본 연구진의 선행 연구[15] 에서 IBAD-MgO 위에 증착될 때 모든 PLD 증착 조건에서 매우 높은 c-축 배향성을 보였었다. 또한, 완충층위에 성장되는 초전도상과의 격자 불일치도를 고려할 때 본 연구진에서 추후에 초전도층으로 증착 예정인 GdBa2Cu3O7-s(GdBCO) 상과 LZO, LAO, LGO, 및 NGO는 모두 3% 이내의 격자 불일치도를 가지고 있는 물질들이다.
6% 의 격자 불일치도를 갖는 LMO가본 연구진의 선행 연구[15] 에서 IBAD-MgO 위에 증착될 때 모든 PLD 증착 조건에서 매우 높은 c-축 배향성을 보였었다. 또한, 완충층위에 성장되는 초전도상과의 격자 불일치도를 고려할 때 본 연구진에서 추후에 초전도층으로 증착 예정인 GdBa2Cu3O7-s(GdBCO) 상과 LZO, LAO, LGO, 및 NGO는 모두 3% 이내의 격자 불일치도를 가지고 있는 물질들이다. 하지만, 이러한 특성들을 지닌 LZO, LAO, LGO, 및 NGO들은 Table 1의 결과에서 볼 수 있듯이 IBAD-MgO 기판위에서 예상과는 다르게 모두 다결정(polycrystal) 또는 비정질(armorphous) 성장을 보였다.
또한, 완충층위에 성장되는 초전도상과의 격자 불일치도를 고려할 때 본 연구진에서 추후에 초전도층으로 증착 예정인 GdBa2Cu3O7-s(GdBCO) 상과 LZO, LAO, LGO, 및 NGO는 모두 3% 이내의 격자 불일치도를 가지고 있는 물질들이다. 하지만, 이러한 특성들을 지닌 LZO, LAO, LGO, 및 NGO들은 Table 1의 결과에서 볼 수 있듯이 IBAD-MgO 기판위에서 예상과는 다르게 모두 다결정(polycrystal) 또는 비정질(armorphous) 성장을 보였다.
흥미롭게도, LAO는 그래프에는 나타내지는 않았지만 650℃에서 증착된 시편과 마찬가지로 Fig. 1(c)에 보이는 750℃ 에서 증착된 박막에서도 IBAD-MgO 기판 이외의 다른 회절 peak이 전혀 발견되지 않는 것으로 보아 LAO 박막이 비정질상으로 자란 것임을 확인할 수 있었다. 1990년대 후반부에 Cai-Ison 등[18]은 이와 유사한 보고를 한 적이 있는데, 그들은 YSZ 단결정위에 LAO 를 PLD 법으로 증착한 결과 LAO가 비정질 성장을 보였으며, YSZ 단결정 위에 LAO와 격자 불일치도가 1% 미만인 CeG를 입히고그 위에 증착된 LAO 박막 역시 비정질로 성장됨을 보고한 바 있다.
Fig. 1(d)와 (e)에서 관찰되는 LGO와 NGO XRD 결과들을 보면 LGO와 NGO 각각의 단일상에 의한 회절 패턴은 나타나지 않았으며, 1技2。3와 Nd2O3 상이 부분적으로 발견되어 증착된 단일상이 아니고 또한 다결정 박막을 형성하고 있음을 알 수 있었다. 마지막으로, Fig.
1(e)에 나타난 BZO의 경우 역시 LMO와 마찬가지로 610, 650, 및 690℃의 낮은 증착온도에서도 c-축 배향성이 우수한 완충층으로 성장됨을 확인할 수 있었다[16]. 본 논문에는 기재하지 않았으나 추가적으로, 앞서 말한 LZO, LAO, LGO, 및 NGO 물질들에 대해서 MgO 결정성에 대한 보다 정확한 기준이 되는 MgO 단결정을 기판으로 사용하여 같은 PLD 증착 조건으로 성장시킨 결과 Fig. 1과 동일한 X-ray 결과들을 보여주었다.
2(b)-(e)에서 보는 바와 같이 산소 분압이 100 mTorr에서 300 mTorr까지 점점 증가함에 따라 입자들의 돌출 성장(out-growth)이 두드러지게 되며 입자수 및 크기 또한 조금씩 증가함을 관찰할 수 있다. 이에 따라 100, 150, 200, 그리고 300 mTorr로 분압이 증가함에 따라 측정된 각각의 표면 거칠기 역시 5.6, 5.8, 6.5, 그리고 8.5 nm로 점점 증가하는 결과를 보여주었다. 참고문헌 [16]에 따르면, 이중에서 결정 배향성은 100 mTorr에서 가장 좋은 5.
이전 연구를 통하여 이미 다양한 PLD 공정 변수 하에서도 매우 우수한 결정 배향성을 갖는다는 것이 확인된 LMO의 경우, 100 mTorr에서 300 mTorr까지 PLD .분압이 증가할수록 박막의 표면 입자가 돌출되고 크기가 증가하며 표면 거칠기가 각각 5.6 nm에서 8.5 nm까지 약간씩 나빠짐을 알 수 있었다. BZO 완충층은 이전 실험을 통하여 넓은 증착 온도 영역에서도 c-축 배향성과 면내 2축배향성이 약 6° 로 우수하다는 사실을 확인하였다.
5 nm까지 약간씩 나빠짐을 알 수 있었다. BZO 완충층은 이전 실험을 통하여 넓은 증착 온도 영역에서도 c-축 배향성과 면내 2축배향성이 약 6° 로 우수하다는 사실을 확인하였다.

후속연구

이러한 BZO 완충층에 대해서 최종적으로 증착 시간에 따라 달라지는 BZO 두께에 대한 연구를 현재시행 중에 있다. 또한, 본 연구에서 보고된 완충층 후보군들 이외에도 선정된 몇몇 기타 산화물들에 대한 추가적인 연구가 진행될 계획이며, 결정 배향성과 표면 거칠기 등 특성들이 최적화된 완충층 위에서 증착된 GdBCO의 초전도 특성을 통하여 IBAD-MgO 기판위에서 가장 효율적인 완충층을 판별해 나가는 비교 연구가 뒷받침될 예정이다.

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T. G. Chirayil, M. Paranthaman, D. B. Beach, D. F. Lee, A. Goyal, R. K. Williams, X. Cui, D. M. Kroeger, R. Feenstra, D. T. Verebelyi, D. K. Christen, "Epitaxial growth of $La_2Zr_2O_7$ thin films on rolled Ni-substrates by sol-gel process for high $T_c$ superconducting tapes", Physica C, 336, pp. 63, 2000

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