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문제 정의
- 본 연구에서는 균질 및 불균질 침전반응 조건에서 Fe(U)와 As(V)의 산화/환원 반응 여부와 As(IH)가 대체된 자철석으로의 침전 여부를 알아보았다. Fe(U)가 Fe(IU)로 산화되면서 As(V)의 AsQU)로의 환원반응을 유도하였지만, 균질조건에서의 환원반응 실험에서 용존 Fe(H)에 의한 As(V)의 환원반응은 일어나지 않았으며.
- 또한 주어진 지구화학적 조건에서 비소에 대한 장기적인 화학적 거동의 이해에 도움을 줄 것이다. 본 연구의 목표는 무산소 환경에서 Fe(U)와 As(V)가 열역학적으로 산화/환원 반응이 가능한 조건에서 (예, 계산된Eh 값: 0.039-0.487) As(V)의 As(HI)로의 실질적인 환원 반응 여부를 조사하는 것이다. 또한, As(m)로의 환원 반응이 일어난다면 As(IH)로 대체된 자철석의 침전 가능성을 확인하는 것이고, 이는 지하 환경에서 비교적 안정하며 풍부한 Fe(n)를 이용한 비소의 환원 고정처리에 대한 가능성을 확인하는 것이다.
제안 방법
- 6 mM Fe(U)를 주입하여 4일 동안 Fe(II) 의 농도를 관찰하였고, 이 기간 동안 Fe(11)의 침전 및 산화 반응은 일어나지 않았다. Fe(II) 농도가 안정적으로 유지됨을 확인한 후, 0.1 mM As(V)을 주입하여 시간에 따른 용존 Fe(II), As(ni) 및 As(V)의 농도를 모니 터 링하였다.
- Fe(II)의 산화에 미치는 As(V)의 영향을 일아보기 위해 무산소 조건을 유지한 반응기 안에 0.3 mM Fe(II) 용액을 주입한 후 0.1 mM As(V) 용액이 존재할 때와 Fe(II) 용액만 존재할 때, 용존산소에 의한 Fe(U)의 산화 반응에 대한 연구를 수행하였다. ImL의 공기를 주입한 후, Fe(II) 용액만 존재할 때의 산화반응과 Fe(II)- As(V) 혼합용액에서의 산화반응은 큰 차이를 나타내지 않았다.
- FeQim의 산화에 미치는 As(V)의 영향을 알아보기 위해 10 mM PIPES buffer 수용액을 oxygen trap을 이용하여 산소를 제거한 후 대조군으로 0.3 mM Fe(II) 만을 주입한 것과 0.3 mM Fe(U)와 0.1 mM As(V)가 혼합된 수용액에 lmLe 공기를 주입하여 pH 7에서 시간에 따른 Fe(U)의 산화반응을 관찰하였다. 용존산소에 의한 Fe(U)의 산화반응이 평형에 이른 후 미량의철산화물이 생성된 불균질 조건을 조성한 후, 2mL의 공기를 추가적으로 주입하여 불균질환경에서의 용존산소에 의한 Fte(n)의 산화반응에 미치는 As(V)의 영향을 관찰하였다.
- 산화된 FeQU)는 결과적으로 Fe(OH)3(s)를 생성시키며 Fe(OH)3(s) 의 높은 흡착능력으로 인해 Fb(II)와 AsQU)가 Fe(OH)3(s) 의 표면에 흡착하게 되고 환원된 As(IU)가 대체된magnetite-Eke material [{FedDFeQIDAsQIDhO&s)을 형성하여 공침하게 될 것이다[식 (2)]. 균질조건에 서의 환원 반응 실험은 0.5-0.6 mM Fe(U)과 0.1 mM As(V) 의 산화/환원반응을 알아보기 위해 다양한 pH (3.0- 7.3)에서의 실험을 구성하여 Fe® 및 As(V)의 농도변화와 환원반응 여부를 관찰하였고 이를 Fig. 1과 2에 나타내었다.
- 균질조건에서의 환원반응 실험 결과, As(V) 주입 후 28일간 산화/환원반응을 모니터링 하였다. 하지만, 모든 pH 조건에서 Fe(U)의 농도변화가 없는 것으로 보 아 Fe(IH)로의 산화반응은 일어나지 않았으며, 동시에 As(V)의 농도변화 또한 없었으며, As(Ⅲ)로의 환원반응 또한 일어나지 않았다.
- 균질조건에서의 환원반응 실험과 마찬가지로 4일간 Fem 농도가 유지됨을 확인한 후 Fe(U)를 주입하였다. 불균질조건에서의 환원반응 실험에는 0.
- 반응기 안에 Fe(n)농도를 4일간 모니터링하여 Fe(H)의 농도가 일정하게 유지됨을 확인한 후 침 철석을 주입하였다. 침철석 표면에 흡착되는 Fe(H)는 약 24시간 후에 50%인 0.
- 흡착된 FeQI)에 의한 As(V)의 산화/환원반응을 알아보기 위해 불균질조건에 서의 Fe(H)와 As(V)의 산화/환원반응 실험을 구성하였다. 불균질 조건에서의 환원반응 실험은 반응기 안에 0.3 mM Fe(H＞와 철산화물의한 종류인 침철석 1.0g/L 를 주입하여 일정량의 Fe(H)를 침철석 표면에 흡착시 킨 후 흡착된 Fb(n)와 As(V) 사이의 산화/횐원반응을알아보기 위해 pH 7.0에서 실험을 수행하였다. 시간에 따른 용존 Feml와 As(V) 및 총 Fe(II)와 As(V)의 농도변화와 반응여부를 관찰하였다.
- 불균질조건에서의 환원반응 실험에는 0.3曲의 Fe(II) 농도를 주입하였으며 침철석 (Goethite) 1叽을주입한 후 2일 동안 침철석 표면에 흡착되는 Fe(U)의 농도를 관찰하였다. 1일 이내에 50%의 Fe(II)가 침 철석 표면에 흡착되었고, 2일 후 흡착평형에 이르렀으며 이는 Jeon et al.
- 0에서 실험을 수행하였다. 시간에 따른 용존 Feml와 As(V) 및 총 Fe(II)와 As(V)의 농도변화와 반응여부를 관찰하였다.
- 약 7일 동안 산소를 제거한 후 반응기 내에 0.55-0.6 mM Fe(U)를 주입하여 4일 동안 Fe(II) 의 농도를 관찰하였고, 이 기간 동안 Fe(11)의 침전 및 산화 반응은 일어나지 않았다. Fe(II) 농도가 안정적으로 유지됨을 확인한 후, 0.
- 1 mM As(V)가 혼합된 수용액에 lmLe 공기를 주입하여 pH 7에서 시간에 따른 Fe(U)의 산화반응을 관찰하였다. 용존산소에 의한 Fe(U)의 산화반응이 평형에 이른 후 미량의철산화물이 생성된 불균질 조건을 조성한 후, 2mL의 공기를 추가적으로 주입하여 불균질환경에서의 용존산소에 의한 Fte(n)의 산화반응에 미치는 As(V)의 영향을 관찰하였다.
- 3). 이후 As(V)를 주입하여 흡착된 Fe(H)와 As(V)의 불균질 조건에서의 환원 반응 실험을 수행하였다. As(V) 주입 후 4일간 산화/환원 반응을 모니터링 하였다.
- 반응기는 주사기와 바늘을이용하여 oxygen trap과 연결하여 97% N2/3% H2 가스로 산소를 제거시켰으며, degassing을 통해 반응기 안의 산소를 7일간 제거한 후 Fe(II) 수용액을 최초로 주입하고, 모든 실험조건에서 Fe(n)수용액을 주입한 후, 어떠한 산화 및 침전반응이 일어나지 않고 안정함을 나타내었다. 전술한 방법으로 As(V)를 반응기에 주입하고 용존 Fe(II)과 As(V)의 농도변화를 관찰하였다.
- 5S. 조절하였고, 10 mM Na-l, 4-piperazine N, N'-bis 2-ethanesulfonic acid(Na-PIPES)를 사용하여 6.0-7.3으로 완충하였다. 탈기한 Na-PIPES 완충용액 200 mL을 반응기에 넣고 butyl rubber stopper로덮고 봉인해서 고정하였다.
- (2005)의 보고와도 일치한다. 흡착된 Fe(H)의 농도가 평형에 도달한 후, 0.1 mM As(V)를 주입하였고 시간에 따른 용존 Fed), As(V) 및 총 Fe(H)와 As(V)의 농도를 모니터링하였다.
- , 2003; Stumm and Sulzberger, 1992). 흡착된 FeQI)에 의한 As(V)의 산화/환원반응을 알아보기 위해 불균질조건에 서의 Fe(H)와 As(V)의 산화/환원반응 실험을 구성하였다. 불균질 조건에서의 환원반응 실험은 반응기 안에 0.
대상 데이터
- 초순수 둥 실험에 사용된 모든 수용액은 anaerobic chamber 안에서 산소를 제거한 후 사용하였다. Fe(II) 표준용액은 99% 제2 염화철 (FeCgHQ, Sigma-Aldrich, USA)을 0.1 N HC1로 용해시켜 준비하였고, As(V) 표준용액은 Na2HAsO4-7H2O Ounsei, Japan)를 초순수에 용해시켜 준비하였다. 실험에 사용된 표준용액과 산과 염기는 serum bottle 안에 저장하여 반응기에 주입 전에 oxygen trap을 이용하여 산소를 제거한 후 실험에 사용하였다.
- 모든 실험은 200 mL 이ass serum bottle을 이용하여수행하였으며, 주사기, 바늘, 유리병, 플라스틱 튜브를 사용하여 시료를 채취하였다. 유리 또는 플라스틱 병은 3% 질산으로 세척한 후 초순수로 수차례 세척하여 사용하였다.
- 용존 As(V)와 As(IH)의 분리는 0.2 jim membrane filter를 이용하여 필터링한 후, 시료 ImL을 9mL의 초순수로 희석한 뒤 시료 중 5mL을 arsenic speciation cartridge (Metalsoft, USA» 통과시켜 As(IH) 시료를 준비하였다. As(in)와 As(total)은 ICP-OES(Varian 730-ES, USA)를 이용하여 분석하였다.
- 5xl0-9atm 02 이하 수준으로 완벽히 제거할 수 있으며, pH 7 또는 8에서 산화반응 없이 2주 이상 Fe(II) 의 농도 유지가 가능하다. 초순수 둥 실험에 사용된 모든 수용액은 anaerobic chamber 안에서 산소를 제거한 후 사용하였다. Fe(II) 표준용액은 99% 제2 염화철 (FeCgHQ, Sigma-Aldrich, USA)을 0.
데이터처리
- 2 jim membrane filter를 이용하여 필터링한 후, 시료 ImL을 9mL의 초순수로 희석한 뒤 시료 중 5mL을 arsenic speciation cartridge (Metalsoft, USA» 통과시켜 As(IH) 시료를 준비하였다. As(in)와 As(total)은 ICP-OES(Varian 730-ES, USA)를 이용하여 분석하였다. As(V)의 농도는 As(total)과 As(IU)의 차로 구하였다.
성능/효과
- 불균질조건에서의 환원반응 실험 결과에서도 침철석 표면에 흡착된 FeOlH 의한 흡착된 As(V)의 환원 반응은 일어나지 않았다. 또한 Fe(II)l의 산화반응에 미치는 As(V) 의 영향에 대한 회분식 실험 결과는 As(V)가 Fe(H)의 산화 반응을 저해하는 영향을 주었고, 균질한 조건에서보다 불균질한 조건에서 As(V)가 Fe(U)의 산화 반응을 저해하는 영향이 명확하게 나타난 것으로 사료된다. 이런 결과들은 무산소 및 지하 환경에서 As(V)가 매우안정한 상태로 존재하고 있고 Fe(n)의 산화반응도 느리게 일어남을 시사한다.
- 탈기한 Na-PIPES 완충용액 200 mL을 반응기에 넣고 butyl rubber stopper로덮고 봉인해서 고정하였다. 반응기는 주사기와 바늘을이용하여 oxygen trap과 연결하여 97% N2/3% H2 가스로 산소를 제거시켰으며, degassing을 통해 반응기 안의 산소를 7일간 제거한 후 Fe(II) 수용액을 최초로 주입하고, 모든 실험조건에서 Fe(n)수용액을 주입한 후, 어떠한 산화 및 침전반응이 일어나지 않고 안정함을 나타내었다. 전술한 방법으로 As(V)를 반응기에 주입하고 용존 Fe(II)과 As(V)의 농도변화를 관찰하였다.
- 6 pM 정도의 미량의 농도는 오차범위에 있다고 판단하였고, 장시간 동안(4일) As의 농도를 관찰한 결과 total Fe(II) 및 As(V)의 농도변화가 없는 것으로 미루어 불균질 반응에서의 Fe(II) As(V)의 산화/환원 반응은 일어나지 않았다. 이런 결과로 미루어 보아 As(V)는 열역학적으로 환원반응이 가능하나, 흡착된 As(V)와 흡착된 Fe(U)의 반응은 동역학적으로 제한적이며, 무산소 및 지하 환경에서 Fe(n)와 공존할 때, AsVfe 매우 안정한 상태로 존재함을 시사한다. 산화/환원 반응에는 이처럼 안정하지만, 고농도[약 InN의 Fe(U)와 0.
- 6 rM의 AsQH) 가생성되었다고 보고하였다. 하지만 본 연구 결과에 의하면 0.6 pM 정도의 미량의 농도는 오차범위에 있다고 판단하였고, 장시간 동안(4일) As의 농도를 관찰한 결과 total Fe(II) 및 As(V)의 농도변화가 없는 것으로 미루어 불균질 반응에서의 Fe(II) As(V)의 산화/환원 반응은 일어나지 않았다. 이런 결과로 미루어 보아 As(V)는 열역학적으로 환원반응이 가능하나, 흡착된 As(V)와 흡착된 Fe(U)의 반응은 동역학적으로 제한적이며, 무산소 및 지하 환경에서 Fe(n)와 공존할 때, AsVfe 매우 안정한 상태로 존재함을 시사한다.
후속연구
- 것이다. 또한 주어진 지구화학적 조건에서 비소에 대한 장기적인 화학적 거동의 이해에 도움을 줄 것이다. 본 연구의 목표는 무산소 환경에서 Fe(U)와 As(V)가 열역학적으로 산화/환원 반응이 가능한 조건에서 (예, 계산된Eh 값: 0.
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