환원전극 DO 농도에 따른 단일 및 직렬연결 미생물연료전지 전기발생량 평가 Evaluation of Single and Stacked MFC Performances under Different Dissolved Oxygen Concentrations in Cathode Chamber원문보기
미생물연료전지(Microbial fuel cell, MFC)의 효율은 산화전극부내의 유기물 산화율, 전기활성박테리아에 의한 전자 전달, 수소이온 전달, 환원전극내의 전자수용체의 농도 및 환원율, 내부저항 등 다양한 요소에 영향을 받는다. 특히 산소를 전자수용체로 이용하는 MFC의 경우, 환원전극내 산소농도는 MFC의 제한요소로 작용한다고 알려져 있다. 한편 MFC의 전기발생량을 높이기 위하여 여러 개의 MFC를 직렬 또는 병렬로 연결하여 전기발생량을 높이는 다양한 방법들이 연구되고 있다. 본 연구에서는 acetate를 산화전극부의 기질로 이용하고 산소를 환원전극의 전자수용체로 이용하는 단일 MFC와 직렬연결 MFC에서 환원전극의 용존산소 농도의 변화가 MFC 효율에 미치는 영향을 평가하였다. 단일 MFC의 전력밀도값(W/$m^3$)은 DO 5 > 3 > 7 > 9 mg/L으로 나타났으며, 최대전력밀도값은 42 W/$m^3$으로 나타났다. 직렬연결 MFC의 전력밀도값은 DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L으로 나타났으며, 최 대전력밀도값은 20 W/$m^3$이었다. 이러한 결과로부터 환원전극의 DO 농도는 MFC 설계 및 운전시에 중요한 제어인자로 고려해야 될 것으로 판단되었다. 또한 본 연구에서는 직렬연결 MFC의 운전 시, 일부 MFC에서 염의 축적으로 인한 전위역전 현상이 발생하여 전체 전기발생량이 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 전기생산량을 높이기 위하여 MFC를 직렬로 연결하는 것보다 병렬로 연결하는 것이 보다 타당한 것으로 사료되었다.
미생물연료전지(Microbial fuel cell, MFC)의 효율은 산화전극부내의 유기물 산화율, 전기활성박테리아에 의한 전자 전달, 수소이온 전달, 환원전극내의 전자수용체의 농도 및 환원율, 내부저항 등 다양한 요소에 영향을 받는다. 특히 산소를 전자수용체로 이용하는 MFC의 경우, 환원전극내 산소농도는 MFC의 제한요소로 작용한다고 알려져 있다. 한편 MFC의 전기발생량을 높이기 위하여 여러 개의 MFC를 직렬 또는 병렬로 연결하여 전기발생량을 높이는 다양한 방법들이 연구되고 있다. 본 연구에서는 acetate를 산화전극부의 기질로 이용하고 산소를 환원전극의 전자수용체로 이용하는 단일 MFC와 직렬연결 MFC에서 환원전극의 용존산소 농도의 변화가 MFC 효율에 미치는 영향을 평가하였다. 단일 MFC의 전력밀도값(W/$m^3$)은 DO 5 > 3 > 7 > 9 mg/L으로 나타났으며, 최대전력밀도값은 42 W/$m^3$으로 나타났다. 직렬연결 MFC의 전력밀도값은 DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L으로 나타났으며, 최 대전력밀도값은 20 W/$m^3$이었다. 이러한 결과로부터 환원전극의 DO 농도는 MFC 설계 및 운전시에 중요한 제어인자로 고려해야 될 것으로 판단되었다. 또한 본 연구에서는 직렬연결 MFC의 운전 시, 일부 MFC에서 염의 축적으로 인한 전위역전 현상이 발생하여 전체 전기발생량이 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 전기생산량을 높이기 위하여 MFC를 직렬로 연결하는 것보다 병렬로 연결하는 것이 보다 타당한 것으로 사료되었다.
The performance of microbial fuel cell (MFC) can be affected by many factors including the rate of organic matter oxidation, the electron transfer to electrode by electrochemical bacteria, proton diffusion, the concentration of electron acceptor, the rate of electron acceptor reduction and internal ...
The performance of microbial fuel cell (MFC) can be affected by many factors including the rate of organic matter oxidation, the electron transfer to electrode by electrochemical bacteria, proton diffusion, the concentration of electron acceptor, the rate of electron acceptor reduction and internal resistance. the performance of MFC using oxygen as electron acceptor can be influenced by oxygen concentration as limit factors in cathode compartment. Many studies have been performed to enhance electricity production from MFC. The series or parallel stacked MFC connected several MFC units can use to increase voltages and currents produced from MFCs. In this study, a single MFC (S-MFC) and a stacked MFC (ST-MFC) using acetate as electron donor and oxygen as electron acceptor were used to investigate the influence of dissolved oxygen (DO) concentrations in cathode compartment on MFC performance. The power density (W/$m^3$) of S-MFC was in order DO 5 > 3 > 7 > 9 mg/L, the maximum power density (W/$m^3$) of S-MFC was 42 W/$m^3$ at DO 5 mg/L. The power density (W/$m^3$) of ST-MFC was in order DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L and the maximum power density (W/$m^3$) of STMFC was 20 W/$m^3$ at DO 5 mg/L. These results suggest that the DO concentration of cathode chamber should be considered as important limit factor of MFC operation and design for stacked MFC as well as single MFC. The results of ST-MFC operation showed the voltage decrease of some MFC units by salt formation on the surface of anode, resulting in decrease total voltage of ST-MFC. Therefore, connecting MFC units in parallel might be more appropriate way than series connections to enhance power production of stacked MFC.
The performance of microbial fuel cell (MFC) can be affected by many factors including the rate of organic matter oxidation, the electron transfer to electrode by electrochemical bacteria, proton diffusion, the concentration of electron acceptor, the rate of electron acceptor reduction and internal resistance. the performance of MFC using oxygen as electron acceptor can be influenced by oxygen concentration as limit factors in cathode compartment. Many studies have been performed to enhance electricity production from MFC. The series or parallel stacked MFC connected several MFC units can use to increase voltages and currents produced from MFCs. In this study, a single MFC (S-MFC) and a stacked MFC (ST-MFC) using acetate as electron donor and oxygen as electron acceptor were used to investigate the influence of dissolved oxygen (DO) concentrations in cathode compartment on MFC performance. The power density (W/$m^3$) of S-MFC was in order DO 5 > 3 > 7 > 9 mg/L, the maximum power density (W/$m^3$) of S-MFC was 42 W/$m^3$ at DO 5 mg/L. The power density (W/$m^3$) of ST-MFC was in order DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L and the maximum power density (W/$m^3$) of STMFC was 20 W/$m^3$ at DO 5 mg/L. These results suggest that the DO concentration of cathode chamber should be considered as important limit factor of MFC operation and design for stacked MFC as well as single MFC. The results of ST-MFC operation showed the voltage decrease of some MFC units by salt formation on the surface of anode, resulting in decrease total voltage of ST-MFC. Therefore, connecting MFC units in parallel might be more appropriate way than series connections to enhance power production of stacked MFC.
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제안 방법
MFC에서 발생하는 전압의 변화는 Data acquisition system (Model 7700, Keithley Instruments Inc., USA)을 이용하여 측정하였다. 산화전극부 유출수의 SCODCr 농도는 AA3 (Bran+Luebbe-Auto Analyzer 3, SPX Corporation, Germany)을 이용하여 측정하였으며, 환원전극에 유입되는 유입수의 DO농도는 DO meter (YSI 550A, YSI Incorporated, USA)를 이용하여 08시부터 8시간 단위로 3회/일 측정하였다.
초기 MFC 운전의 start up을 위하여 환원전극에는 DO 농도 9 mg/L인 수돗물을 유입유량 4 mL/min로 공급하였다. MFC의 전기발생량이 안정적으로 되었을 때, DO 농도 변화가 MFC의 효율에 미치는 영향을 평가하기 위하여, 폭기한 수돗물의 유입유량을 4 mL/min으로 유지한 상태에서 폭기량을 조절하여 수돗물의 DO 농도를 9 mg/L에서 7, 5, 3 mg/L 순으로 변화시켰다. 그리고 각 DO 조건에서 저항(10∼5,000 Ω)을 달리하며 전력발생량(전위 및 전력밀도)의 변화를 측정하여 작성한 그래프로부터 최대 전압 및 전류를 측정하였다.
각 DO 조건에서 저항을 달리하여 전류의 변화에 따른 전압 및 전력밀도를 측정하였다(Fig. 3). 단일 MFC는 DO 5 mg/L일 때 전력밀도가 42.
그리고 각 DO 조건에서 저항(10∼5,000 Ω)을 달리하며 전력발생량(전위 및 전력밀도)의 변화를 측정하여 작성한 그래프로부터 최대 전압 및 전류를 측정하였다.
본 연구에서는 용존산소를 전자수용체로 이용하는 직렬연결 MFC에 기질로서 acetate를 연속공급하며 용존산소 농도에 따른 전기생성량의 변화를 단일 MFC의 결과와 비교하였다. 또한 기존의 보고와는 달리 직렬연결 MFC의 산화전극부 표면에 염이 축적됨으로써 전위역전이 발생하고 이로 인하여 직렬연결 MFC의 효율이 감소하는 현상을 확인하였다.
1(b)처럼 직렬로 연결하여 사용하였다. 산화전극과 환원전극의 재질로는 Graphite felt를 사용하였으며, 각 전극은 Pt wire를 이용하여 외부에서 연결할 수 있도록 하였다. 산화전극과 환원전극 사이에는 수소이온교환막(Nafion 117, dupont Co.
, USA)을 이용하여 측정하였다. 산화전극부 유출수의 SCODCr 농도는 AA3 (Bran+Luebbe-Auto Analyzer 3, SPX Corporation, Germany)을 이용하여 측정하였으며, 환원전극에 유입되는 유입수의 DO농도는 DO meter (YSI 550A, YSI Incorporated, USA)를 이용하여 08시부터 8시간 단위로 3회/일 측정하였다.
산화전극부에는 부산시 수영하수처리장의 호기조 반송 슬러지를 식종하여, 전자공여체인 acetate (COD 600 mg/L) 를 포함하는 배지를 공급하였으며, 환원전극에는 폭기한 수돗물을 공급함으로써 용존산소가 전자수용체로 이용될 수 있도록 하였다. 배지의 조성은 K2HPO4 3.
산화전극부의 기질로 acetate를 이용하고, 환원전극의 전자수용체로 용존산소를 이용하는 단일 MFC와 직렬연결 MFC에 있어서, 환원전극의 유입수내 용존산소 농도의 변화가 MFC 효율에 미치는 영향을 평가하고, 직렬연결 MFC의 전력발생량 저하의 원인을 조사한 결과, 다음과 같은 결론을 얻었다.
MFC 운전 60일 경과 후, 단일 MFC의 전력발생량은 안정적으로 유지되었으나, 직렬연결 MFC의 전력발생량은 약 250 mV까지 지속적으로 감소하였다. 이에 직렬연결된 MFC 들을 분리하여 단위 MFC 각각의 전기발생량을 측정하였다(Fig. 4). MFC 1과 MFC 2의 경우, 분리 초기에는 각각 200 mV와 180 mV의 높은 전위를 나타내었으나, 3∼5시간이 경과한 이후에는 발생되는 전위값이 140∼190 mV의 범위에서 큰 폭으로 변동하였다.
전기발생량이 낮았던 MFC 6에 의한 전위역전현상을 확인하기 위하여 MFC 6과 전기발생량이 가장 높고 안정적이었던 MFC 4를 직렬로 연결하여 전기발생량을 관찰하였다. 전기발생량 200 mV의 MFC 4와 20 mV의 MFC 6을 직렬연결하자 전기발생량은 50 mV으로 급격하게 감소하였으며, 두 MFC를 다시 분리하자 원래의 전기발생량으로 회복하는 것을 확인할 수 있었다(Fig.
환원전극내 DO 농도가 MFC 효율에 미치는 영향을 평가하기 위하여 환원전극의 유입수 DO농도를 9, 7, 5, 3 mg/L으로 감소시켜 단일 및 직렬연결 MFC의 전기발생량을 측정하였다. Fig.
대상 데이터
(a)에 나타낸 바와 같이 각 전극부의 유효부피가 18 mL (3 cm × 6 cm × 1 cm)인 사각형의 MFC를 사용하였다.
산화전극과 환원전극의 재질로는 Graphite felt를 사용하였으며, 각 전극은 Pt wire를 이용하여 외부에서 연결할 수 있도록 하였다. 산화전극과 환원전극 사이에는 수소이온교환막(Nafion 117, dupont Co., USA)을 설치하였다.
성능/효과
1) 환원전극의 유입수 유량이 4 mL/min일 때, 각 DO 농도조건에서 단일 MFC의 최대 전력밀도의 크기는 DO 5 > 7 > 3 > 9 mg/L 순서였으며, 직결연결 MFC의 최대 전력밀도의 크기는 DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L 순서로 나타났다.
MFC의 전압-전류곡선의 기울기 값은 내부저항을 의미하며, 외부저항과 내부저항이 동일한 지점에서 최대전력밀도를 구할 수 있다.2) 본 연구에서 직렬연결 MFC의 전압-전류곡선의 기울기는 약 0.83으로 단일연결 MFC의 기울기 0.12보다 약 7배 정도 높은 것을 확인할 수 있었다. 또한, 직렬연결 MFC는 외부저항이 약 1,500 Ω일 때 전력밀도가 최대였지만, 단일 MFC는 약 180Ω일 때 최대전력밀도를 나타내었다(Fig.
환원전극내 DO 농도가 MFC 효율에 미치는 영향을 평가하기 위하여 환원전극의 유입수 DO농도를 9, 7, 5, 3 mg/L으로 감소시켜 단일 및 직렬연결 MFC의 전기발생량을 측정하였다. Fig. 2에 나타낸 바와 같이 단일 MFC의 경우, DO농도가 9 mg/L에서 3 mg/L로 감소함에 따라 전기발생량이 약 320 mV에서 360 mV으로 약 40 mV 증가하는 것을 확인할 수 있었으며, 직렬연결 MFC에서도 DO 농도가 9 mg/L에서 5 mg/L로 감소함에 따라 전기발생량은 약 420 mV에서 470 mV로 약 50 mV 정도 증가하였다. 이는 높은 DO 조건에서, 환원전극내 산소가 산화전극부으로 확산되어, 산화전극부내 전기활성미생물의 전자 수용체로 사용됨에 따라, 전기활성미생물에 의하여 전극으로 전달되는 전자의 양이 줄어들 게 됨으로써 전기발생량이 감소한 것으로 사료된다.
MFC 운전 60일 경과 후, 단일 MFC의 전력발생량은 안정적으로 유지되었으나, 직렬연결 MFC의 전력발생량은 약 250 mV까지 지속적으로 감소하였다. 이에 직렬연결된 MFC 들을 분리하여 단위 MFC 각각의 전기발생량을 측정하였다(Fig.
그러나 직렬연결 MFC에서 DO 농도를 3 mg/L까지 감소시켰을 때, 전기발생량은 약 300 mV로 약 100 mV 정도 감소하는 것을 확인할 수 있다. 이는 산화전극에서 전달되는 전자를 환원반응을 통하여 충분히 소비하기에는 환원 전극에 전자수용체로서 존재하는 산소의 양이 부족하였기 때문인 것으로 사료된다.
1) 환원전극의 유입수 유량이 4 mL/min일 때, 각 DO 농도조건에서 단일 MFC의 최대 전력밀도의 크기는 DO 5 > 7 > 3 > 9 mg/L 순서였으며, 직결연결 MFC의 최대 전력밀도의 크기는 DO 5 > 7 > 9 > 3 mg/L 순서로 나타났다. 따라서 환원전극의 DO 농도는 MFC 설계 및 운전 시에 중요한 제어인자로 고려되어야 할 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 용존산소를 전자수용체로 이용하는 직렬연결 MFC에 기질로서 acetate를 연속공급하며 용존산소 농도에 따른 전기생성량의 변화를 단일 MFC의 결과와 비교하였다. 또한 기존의 보고와는 달리 직렬연결 MFC의 산화전극부 표면에 염이 축적됨으로써 전위역전이 발생하고 이로 인하여 직렬연결 MFC의 효율이 감소하는 현상을 확인하였다.
12보다 약 7배 정도 높은 것을 확인할 수 있었다. 또한, 직렬연결 MFC는 외부저항이 약 1,500 Ω일 때 전력밀도가 최대였지만, 단일 MFC는 약 180Ω일 때 최대전력밀도를 나타내었다(Fig. 3). 이를 통해서 직렬연결 MFC가 단일 MFC에 비하여 내부저항이 높은 것을 확인할 수 있었으며, ohmic loss에 의한 전자손실이 상대적으로 높은 것으로 판단된다.
7 W/m3으로 직렬연결 MFC의 높은 내부저항으로 인하여 단일 MFC의 전력밀도가 약 2배 이상 높았다고 보고하였다. 본 실험에서도 직렬연결 MFC는 단일 MFC보다 6배 이상 전력밀도가 높을 것으로 예상하였지만, 운전결과 직렬연결 MFC의 전력밀도는 단일 MFC에 비하여 약 2배 정도 낮은 것을 확인할 수 있었다. Aelterman 등6)은 높은 전류가 흐를 때에는 직렬연결된 모든 MFC에 충분한 양의 기질이 안정적으로 공급되더라도 일부 미생물군집의 기질전환 능력에 제한이 생기게 되고, 결과적으로 연결된 단위 MFC 사이에 전위차이에 의한 전위역전 현상이 발생함으로써 전체 직렬연결 MFC의 전기발생량이 감소한다고 주장하였다.
그리고 직렬연결 MFC를 단위 MFC들로 각각 분리한 뒤에는 정상적인 전력발생 능력을 회복하였다고 보고하였다. 본 연구에서도 일부 단위 MFC의 전위역전현상으로 인하여 직렬연결 MFC의 전체 전기발생량이 감소한 것으로 사료된다.
실험 종료 후에 단위 MFC들을 분해하여 전극을 관찰한 결과, Fig. 6에 나타낸 바와 같이 멤브레인과 산화전극의 접촉면에 염이 형성된 것을 관찰할 수 있었으며, 단위 MFC 마다 산화전극표면에 생성된 염의 양이 달랐다. 직렬연결 MFC에서는 높은 전류발생을 위하여 많은 양의 수소이온이 멤브레인을 통해 산화전극부에서 환원전극으로 이동하여야 하지만 수소이온뿐만 아니라 산화전극부내의 Mg2+, Ca2+ 등 다량의 다른 양이온들도 멤브레인 쪽으로 이동하게 된다.
운전시작 후 50시간이 경과하면서 단일 및 직렬연결 MFC에서 전기발생이 확인되었으며, 이후 전기발생량은 급격하게 증가하였다. 약 400시간 경과 후에는 단일 MFC의 경우 약 300 mV, 직렬연결 MFC의 경우 약 400 mV의 안정적인 전기발생량을 나타내었다.
3). 이를 통해서 직렬연결 MFC가 단일 MFC에 비하여 내부저항이 높은 것을 확인할 수 있었으며, ohmic loss에 의한 전자손실이 상대적으로 높은 것으로 판단된다.3)
전기발생량이 낮았던 MFC 6에 의한 전위역전현상을 확인하기 위하여 MFC 6과 전기발생량이 가장 높고 안정적이었던 MFC 4를 직렬로 연결하여 전기발생량을 관찰하였다. 전기발생량 200 mV의 MFC 4와 20 mV의 MFC 6을 직렬연결하자 전기발생량은 50 mV으로 급격하게 감소하였으며, 두 MFC를 다시 분리하자 원래의 전기발생량으로 회복하는 것을 확인할 수 있었다(Fig. 5). 따라서 직렬연결 MFC의 전력발생량이 낮았던 이유는 MFC 6을 비롯한 낮은 전위값을 갖는 단위 MFC들에 의해 직렬 연결된 단위 MFC사이에 전위역전이 발생하게 되고, 결과적으로 전체 전력발생량이 낮아진 것으로 추정된다.
MFC 5의 경우에는 시간의 경과에 따라 80 mV 까지 서서히 전력발생이 회복되는 경향을 보였으나, MFC 6은 20 mV의 낮은 전위를 유지하였다. 전체적으로 볼 때, 가운데에 위치한 MFC 3과 MFC 4는 안정적인 전력발생량을 보인 반면, 양단에 위치한 단위 MFC들의 전력발생량은 불안정하였으며, 특히, 마지막 환원전극을 가지는 MFC 6의 경우에는 가장 낮은 전력발생량을 나타내었다.
7 W/m3로 가장 높은 값을 나타냈다. 쿨롱 효율은 약 11.8%였으며, COD 제거율은 90.6%였다. 직렬연결 MFC는 DO농도가 5 mg/L에서 10.
후속연구
2) 직렬연결 MFC에서는 염의 형성에 따른 일부 MFC의 전위역전현상으로 인하여 전체 전력발생량이 감소하는 것을 확인할 수 있었으며, 향후 MFC 설계 및 운전 시에 안정적인 전기발생량을 위해서 연결방법도 고려해야 될 것으로 판단되었다. 만약 직렬연결 MFC를 사용해야 한다면, 전기발생량이 감소한 단위 MFC를 선택적으로 교환할 수 있는 방안이 필요한 것으로 사료되었다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
미생물연료전지의 효율은 무엇에 영향을 받는가?
미생물연료전지(Microbial fuel cell, MFC)의 효율은 산화전극부내의 유기물 산화율, 전기활성박테리아에 의한 전자 전달, 수소이온 전달, 환원전극내의 전자수용체의 농도 및 환원율, 내부저항 등 다양한 요소에 영향을 받는다. 특히 산소를 전자수용체로 이용하는 MFC의 경우, 환원전극내 산소농도는 MFC의 제한요소로 작용한다고 알려져 있다.
MFC는 어떻게 구분되는가?
MFC는 크게 산화전극부와 환원전극으로 나누어지며, 두 개의 전극부 사이에는 이온교환막이 놓여있다. 혐기성 조건의 산화전극에서는 전기활성미생물들에 의해서 glucose, acetate와 같은 유기물들이 산화되며, 전자와 수소이온이 발생하게 된다.
산소를 전자수용체로 이용하는 미생물연료전지의 경우 환원 전극 내 산소농도는 무엇으로 작용한다고 알려져 있는가?
미생물연료전지(Microbial fuel cell, MFC)의 효율은 산화전극부내의 유기물 산화율, 전기활성박테리아에 의한 전자 전달, 수소이온 전달, 환원전극내의 전자수용체의 농도 및 환원율, 내부저항 등 다양한 요소에 영향을 받는다. 특히 산소를 전자수용체로 이용하는 MFC의 경우, 환원전극내 산소농도는 MFC의 제한요소로 작용한다고 알려져 있다. 한편 MFC의 전기발생량을 높이기 위하여 여러 개의 MFC를 직렬 또는 병렬로 연결하여 전기발생량을 높이는 다양한 방법들이 연구되고 있다.
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