하수슬러지 및 석유화학산업단지 폐수슬러지의 에너지화와 재활용을 위한 건조 및 탄화에 관한 연구 A Study on Drying and Carbonization of Organic Sludge from Sewage Plant and Petrochemical Industries for Energy and Resources Recovery원문보기
2007년을 기준으로 울산에 위치한 사업장으로부터 발생된 유기성 폐수슬러지의 94%가 해양처분되었다. 유기성 슬러지의 해양처분은 2012년에는 완전 금지될 예정이다. 그러나 아직까지 울산에 위치한 사업장으로 부터의 유기성 슬러지는 소각 이외에 다른 대안이 없는 실정이며, 현재 울산석유화학산업단지의 사업장들은 슬러지의 육상처리 및 처분기술의 확보가 매우 중요한 과제이다. 본 연구에서는 울산의 석유화학사업장 슬러지와 하수처리 슬러지를 연료로 활용하기 위해 건조슬러지와 탄화슬러지의 재료적 측면에 대한 평가를 실시하였다. 연구결과 저위발열량 3,000 kcal/kg이상을 초과하는 테레프탈산, BTX, 프로필렌, 화학섬유 등을 생산하는 사업장으로부터의 건조슬러지와 탄화슬러지는 연료로서의 가능성이 높지만 건조할 경우 2,100 kcal/kg 이하, 탄화할 경우 1,100 kcal/kg 이하인 좀 더 무기성분이 많은 펄프, 제지, 메틸아민, 아마이드 등을 생산하는 사업장의 폐수슬러지는 연료로서의 가치가 적은 것으로 나타났다. 연구결과 대부분의 슬러지들이 에너지 측면에 있어서 탄화보다는 건조가 더 좋은 결과를 보여주었다.
2007년을 기준으로 울산에 위치한 사업장으로부터 발생된 유기성 폐수슬러지의 94%가 해양처분되었다. 유기성 슬러지의 해양처분은 2012년에는 완전 금지될 예정이다. 그러나 아직까지 울산에 위치한 사업장으로 부터의 유기성 슬러지는 소각 이외에 다른 대안이 없는 실정이며, 현재 울산석유화학산업단지의 사업장들은 슬러지의 육상처리 및 처분기술의 확보가 매우 중요한 과제이다. 본 연구에서는 울산의 석유화학사업장 슬러지와 하수처리 슬러지를 연료로 활용하기 위해 건조슬러지와 탄화슬러지의 재료적 측면에 대한 평가를 실시하였다. 연구결과 저위발열량 3,000 kcal/kg이상을 초과하는 테레프탈산, BTX, 프로필렌, 화학섬유 등을 생산하는 사업장으로부터의 건조슬러지와 탄화슬러지는 연료로서의 가능성이 높지만 건조할 경우 2,100 kcal/kg 이하, 탄화할 경우 1,100 kcal/kg 이하인 좀 더 무기성분이 많은 펄프, 제지, 메틸아민, 아마이드 등을 생산하는 사업장의 폐수슬러지는 연료로서의 가치가 적은 것으로 나타났다. 연구결과 대부분의 슬러지들이 에너지 측면에 있어서 탄화보다는 건조가 더 좋은 결과를 보여주었다.
In 2007, 94% of organic wastewater sludge from industries located in Ulsan was disposed of by ocean dump. The ocean dump of organic sludge would be totally prohibited by the year of 2012. However, there is no alternative but incinerating the sludge from the industries located in Ulsan. Securing the ...
In 2007, 94% of organic wastewater sludge from industries located in Ulsan was disposed of by ocean dump. The ocean dump of organic sludge would be totally prohibited by the year of 2012. However, there is no alternative but incinerating the sludge from the industries located in Ulsan. Securing the technology for sludge treatment and on-land disposal is very important issue among the industries in the Ulsan Petrochemical Industry Complex. In this study, the material aspects of dried and carbonized sludge as a fuel were evaluated for petrochemical and sewage sludge from Ulsan. The dried and carbonized sludges from the factories producing terephthalic acid, BTX, propylene, chemical textile, etc. of which the low heat value exceeded 3,000 kcal/kg had high potential as a fuel according to the results of thermal characteristic analysis. However, the dried sludges with heat values lower than 2,100 kcal/kg and carbonized sludges, lower than 1,100 kcal/kg containing more Inorganic material from the industries producing pulp, paper, methylamine, amide, etc. had a little potential to be used as a fuel. In most cases, drying the sludge showed better results than carbonization in the aspect of thermal characteristics of sludge.
In 2007, 94% of organic wastewater sludge from industries located in Ulsan was disposed of by ocean dump. The ocean dump of organic sludge would be totally prohibited by the year of 2012. However, there is no alternative but incinerating the sludge from the industries located in Ulsan. Securing the technology for sludge treatment and on-land disposal is very important issue among the industries in the Ulsan Petrochemical Industry Complex. In this study, the material aspects of dried and carbonized sludge as a fuel were evaluated for petrochemical and sewage sludge from Ulsan. The dried and carbonized sludges from the factories producing terephthalic acid, BTX, propylene, chemical textile, etc. of which the low heat value exceeded 3,000 kcal/kg had high potential as a fuel according to the results of thermal characteristic analysis. However, the dried sludges with heat values lower than 2,100 kcal/kg and carbonized sludges, lower than 1,100 kcal/kg containing more Inorganic material from the industries producing pulp, paper, methylamine, amide, etc. had a little potential to be used as a fuel. In most cases, drying the sludge showed better results than carbonization in the aspect of thermal characteristics of sludge.
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문제 정의
건조및 탄화된 슬러지의 에너지함량과 원소의 조성, 온도증가에따른 열중량의 변화, 중금속 및 무기물질의 함량과 용출율 등을 파악함으로서 하수 및 폐수슬러지의 시멘트 원료로의 활용가능성과 에너지로서의 활용 가능성을 평가하였다. 또한 고형
연료로 전환하여 에너지로 활용할 경우 건조슬러지 혹은 탄화슬러지가 고형연료의 기준을 만족시킬 수 있는가에 대한 검토와 슬러지를 열분해 탄화할 경우 적정한 탄화온도 등을 규명하고자 하였다.
본 연구에서는 유기성 폐수슬러지의 열적 특성 등을 파악하기 위하여 각 업종 중에서도 슬러지의 발생량이 가장 많은 업체의 폐수슬러지를 대표시료로 채취하였다. 채취된 업체의 업종은 화합물 및 화학제품 제조업, 펄프제지제조업, 자동차 및트레일러제조업, 환경정화업(하수처리장) 등이며, 각 업종별총 슬러지 발생량과 시료채취된 사업장의 슬러지 발생량, 그리고 동종업종의 총 슬러지 발생량대비 시료채취사업장의 슬
이에 본 연구에서는 하수슬러지뿐만 아니라 유기성 폐수슬러지에 보다 역점을 두어 해양처분의 대안으로서 건조 및 탄화 후 이를 활용 혹은 에너지화하는 방안을 고려하였다. 건조및 탄화된 슬러지의 에너지함량과 원소의 조성, 온도증가에따른 열중량의 변화, 중금속 및 무기물질의 함량과 용출율 등을 파악함으로서 하수 및 폐수슬러지의 시멘트 원료로의 활용가능성과 에너지로서의 활용 가능성을 평가하였다.
발생된 슬러지의 대부분을 해양처분에 의존하고 있는 석유화학산업단지 사업장들은 런던협약의 발효에 대비하여 해양처분의 대안이 시급한 실정이지만, 아직까지도 그 대안이 부족한 실정이다. 이에 본 연구에서는 해양처분의 대안으로서
건조슬러지와 탄화물의 열적 특성을 파악하여 에너지로서 활용하는 방안에 대한 타당성을 평가하였다. 본 연구에서 얻어진 결과 및 결론은 다음과 같다.
제안 방법
이에 본 연구에서는 하수슬러지뿐만 아니라 유기성 폐수슬러지에 보다 역점을 두어 해양처분의 대안으로서 건조 및 탄화 후 이를 활용 혹은 에너지화하는 방안을 고려하였다. 건조및 탄화된 슬러지의 에너지함량과 원소의 조성, 온도증가에따른 열중량의 변화, 중금속 및 무기물질의 함량과 용출율 등을 파악함으로서 하수 및 폐수슬러지의 시멘트 원료로의 활용가능성과 에너지로서의 활용 가능성을 평가하였다. 또한 고형
1시간 동안의 탄화 종료 후 전원을 차단하고, 역시 질소를 흘려보내 무산소 상태를 유지하였다. 채취된 슬러지 및 해당슬러지의탄화물에 대하여 수분, 가연분, 회분 등의 3성분 분석과, 단열열량계를 이용한 발열량분석, C, H, O, N, S 등의 원소분석,XRF를 이용하여 C1과 중금속을 비롯한 무기원소의 함량분석등을 실시하였으며, 폐기물공정시험법에 따른 유해중금속 용출시험을 실시하였다. 열중량분석(TGA)은 50。心에서 800。心까지20°C씩 승온하여 실시하였다.
현장에서 채취된 탈수슬러지를 실험실로 이송하는 즉시 수분, 가연분, 회분에 대한 분석을 실시하였다. 3성분 분석결과는 Table 2에 제시된 바와 같다.
대상 데이터
본 연구에서 사용된 연구대상 유기성 하수슬러지로 울산광역시 용연하수처리장의 최종처분 소화슬러지이며, 유기성 폐수슬러지로는 울산광역시에서 발생되는 폐수슬러지 중 발생량이 가장 많은 석유화학산업단지 폐수슬러지를 선정하였다.
슬러지와 탄화물의 발열량은 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 중에서 그 발생량이 가장 많은 KP 케미칼과 삼성 정밀화학, 태광산업의 최종 처분되는 폐수슬러지를 대표시료로 선정하여 분석하였고, 펄프제지업 슬러지는 동해펄프제조업의 슬러지를 대표시료로 선정하였다.
슬러지와 탄화물의 원소분석 역시 발열량과 마찬가지로 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 중에서 발생량이 가장 많은 KP 케미칼과 삼성정밀화학, 태광산업 폐수슬러지를 대표시료로 선정하여 분석하였고, 펄프제지업 슬러지는 동해펄프의 폐수슬러지를 대표시료로 선정하였다.
성능/효과
(3에서 열분해되는 성분은 모두 휘발된 상태이며 400°C전후에서 열분해되는 성분들이 소량 잔존하고, 690°C 정도에서 열분해되는 성분들은 상당량 잔존하고 있음을 보여준다.
1. 울산석유화학단지로부터 발생하는 유기성 폐수슬러지는 화합물 및 화학제품제조업종으로부터 발생되는 양이 전체 유기성 슬러지의 57.6%로 가장 많은 양을 차지하고 그 다음으로 펄프제지업종이 35.4%를 차지하여 이 두 업종이 전체유기성 폐수슬러지 발생량의 93.0%를 차지하고 있다. 따라서 이 두 가지 업종의 폐수슬러지를 집중 관리하거나 재활용하는 것이 매우 중요하다.
따라서 이 두 가지 업종의 폐수슬러지를 집중 관리하거나 재활용하는 것이 매우 중요하다.2. 화합물 및 화학제품 제조업종으로부터 발생되는 건조 폐수슬러지는 평균 70.22%의 가연분을 나타내는 반면 펄프제
지 폐수슬러지와 자동차제조업의 건조 폐수슬러지는 60%이하의 가연분을 나타내어 펄프제지 폐수슬러지와 자동차제조업의 폐수슬러지는 소각 혹은 탄화처리가 최적의 방법이 아님을 보여준다.3.
지 폐수슬러지와 자동차제조업의 건조 폐수슬러지는 60%이하의 가연분을 나타내어 펄프제지 폐수슬러지와 자동차제조업의 폐수슬러지는 소각 혹은 탄화처리가 최적의 방법이 아님을 보여준다.3. 테레프탈산을 제조하는 KP 케미칼 슬러지의 탄화물이 3,400kcal/kg이상, 용연하수슬러지 탄화물이 1,900 kcal/kg 이상의 발열량을 보여준 반면,삼성정밀화학 폐수슬러지 탄화물은 1,060 kcaVkg, 자동차와 펄프 폐수슬러지 의 탄화물은730 kcal/kg 미만의 저조한 발열량을 보여주어 이 세 가지
슬러지의 탄화물은 연료로서의 활용성이 낮은 것으로 조사되었다.4.
따라서 탄화물을 보조연료로 활용하기 위한목적이라면 화합물 및 화학제품제조업종 폐수슬러지와 폐수슬러지는 500°C 이하에서, 펄프 폐수슬러지와 자동차제조업 폐수슬러지는 600°C 이하에서 탄화하는 것이 바람직한 반면, 감량화를 목적으로 한 경우에는 열분해 종료점 이상의 온도에서 탄화하는 것이 바람직하다.5. 무기원소에 대한 분석결과 삼성정밀화학의 폐수슬러지는염소함량이 6.6%로 높게 나타났고, 현대자동차 폐수슬러지와 용연하수슬러지는 인의 함량이 3.6%와 2.6%로 비교적 높게 나타났다. 그러나 KP 케미칼 폐수슬러지의 경우인의 함량이 0.
화물의 높은 발열량은 3성분 분석결과에서 보여준 높은 가연분의 함량과 Table 5에 보여주는 원소분석결과로 설명할 수있다. KP 케미칼 건조슬러지의 수소(H)와 탄소(C)의 함량이6.4%와 39.2%로 다른 폐수슬러지에 비하여 가장 높은 함량을
보여주며, 탄화물 역시 수소(H)와 탄소(C)의 함량이 1.3%와28.3%로 다른 탄화물에비하여 가장 높은 함량을 보여주고 있다. 한편, 현대자동차와 동해펄프의 폐수슬러지 탄화물의 발열량은 와 2 kcal/kg고｝ 727 kcal/kg에 불과하여 탄화물을 연료로 활용하기는 어려운 것으로 보여 진다.
3%에 불과하여 발열량의 감소가 크게 발생된다. 그 결과 앞서 살펴본 바와 같이 건조슬러지에 비하여 50.3%의 발열량 감소가 나타나 1,971 kcal/kg의발열량 감소가 초래되었다. 현대자동차 폐수슬러지 역시 탄화물의 수소함량이 건조슬러지 수소함량의 8.
6%로 비교적 높게 나타났다. 그러나 KP 케미칼 폐수슬러지의 경우인의 함량이 0.4%, 염소는 0.6%, 동해펄프 폐수슬러지의
경우 인은 0.3%, 염소는 1.8%로 비교적 적은 것으로 나타났다. 따라서 시멘트의 원료 및 연료로 활용하기에는 KP케미칼 폐수슬러지와 동해펄프 폐수슬러지가 적합한 것으로 판단된다.
단열열량계를 이용한 슬러지와 탄화물의 고위발열량을 분석한 결과는 Table 4와 같다. 단열열량계를 이용하여 고위발열량을 분석한 결과 건조슬러지의 고위발열량은 앞에서 살펴본 3성분 분석결과로 예상한 바와 같이 테레프탈산을 생산하는 KP 케미칼 슬러지가 3,970 kcal/kg으로 가장 높았고, 용연하수슬러지가 3,918 kcal/kg으로 그 뒤를 잇는다. 반면, 회분이많은 동해펄프슬러지는 1,211 kcal/kg으로 가장 저조한 발열량을 보여줌으로써 앞서 언급한 바와 같이 소각 혹은 탄화처리가가장 최적한 처리방안은 아닌 것으로 보인다.
따라서 본 연구에서 실시된 5o(rc에서의 탄화로는완전한 열분해가 이루어 지지 않고, KP 케미칼 폐수슬러지는500~550°C 이상에서 열분해 탄화하는 경우 탄화물의 발열량은 크게 감소됨을 알 수 있다.
따라서 현대자동차의 슬러지는 본 연구에서실시된 500°C에서는 완전한 열분해가 이루어지지 않았고,600°C 이하에서 열분해 탄화하는 것이 탄화물의 발열량을 어느 정도 유지할 수 있을 것으로 보인다.
61%에 미치지 못하였으며, 테레프탈산 등을 생산하는 다른 화합물 및 화학제품 제조업체의 폐수슬러지 탄화물은 가연분이 70%이상임을 나타내고 있다. 따라서 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 탄화물의 가연분 함량은 생산되는 제품과 폐수처리공정 중 사용되는 응집제 등의 종류 및 사용량에 따라 다르다는 것을 알 수 있다.
건조슬러지를 탄화함으로써 야기되는 발열량의 감소는 탄화처리 온도범위 내에서 휘발되는 유기성분의 감소에 기인한다. 발열량의 감소가 가장 큰 슬러지는 현대자동차 폐수슬러지와 용연하수처리 슬러지로서 건조슬러지에 비하여 각각 2,001 kcal/kg와 1,971 kcaVkg의 발열량 감소가 나타나 현대자동차 폐수슬러지는 78.1%, 용연하수슬러지는 50.3%의 발열량 감소를 보여주었다. 이 같은 현상은 TGA분석결과에서 현대자동차 폐수슬러지와 용연하수처리 슬러지가 다른 슬러지에 비하여 500。＜2에서의 감량율이 큰 것과 일맥상통한다.
저위발열량 역시고위발열량과 유사한 경향을 나타내어 KP 케미칼과 용연하수슬러지, 태광산업 폐수슬러지가 3,000 kcal/kg 이상의 발열량을 나타내는 반면 동해펄프슬러지는 1,038 kcal/kg에 불과하여 연료로 활용하기에는 어려움이 있다. 본 연구대상의 건조폐수슬러지의 고위발열량은 펄프제지폐수슬러지를 제외하고는 2,340-3,970 Kcal/kg으로서 일반적인 하수처리장 소화슬러지의 고위발열량 2,930KcaVkg과 유사하거나 더 높은 발열량을 가지고 있는 것으로 나타났다[13].
앞서 언급된 바와 같이 KP 케미칼 폐수슬러지의 수소(H)와탄소(C) 함량이 6.4%와 39.2%, 용연하수슬러지의 수소(H)와탄소(C) 함량이 6.3%와 36.4%, 태광산업 폐수슬러지의 수소 (H)와 탄소(C) 함량이 5.7%와 32.8%로 다른 폐수슬러지에 비하여 높은 함량을 보여주며, KP 케미칼 폐수슬러지의 탄화물역시 수소(H)와 탄소(C)의 함량이 1.3%와 28.3%, 태광산업폐수슬러지의 탄화물은 수소(H)와 탄소(C)의 함량이 1.3%와24.9%로 다른 탄화물에 비하여 높은 함량을 보여주고 있다.이와 같이 탄소와 수소의 높은 함량은 높은 발열량을 야기한다.
3성분 분석결과는 Table 2에 제시된 바와 같다.업종별 탈수슬러지의 수분함량을 살펴보면 화합물 및 화학제품제조업종의 폐수슬러지 함수율이 84.23~93.20%의 범위를 보이며 평균 87.07%의 함수율을 나타내는 반면, 펄프제지슬러지는 66.66-75.83%의 범위를 보이고 평균 71.23%의 함수율을 나타내어 펄프제지슬러지의 탈수효율이 월등함을 보여주었다.
2%를 차지하여 유기성 슬러지의 대부분은 이들 하수처리 슬러지와 폐수처리 슬러지가 차지하는 것으로 조사되었다［4］. 이들 유기성 슬러지 중 하수처리 슬러지는 44.8%가 해양처분되는 것으로 조사되었으며, 향후2012년에 해양처분이 금지될 것으로 공식 발표되기 이전인 2005년도의 77.3%에 비하여 크게 감소하였다. 반면에 폐수슬 러지는 2007년을 기준으로 36.
탄화물의 가연분과 회분의 구성을 살펴보면 펄프제지 슬러지와 자동차 및 트레일러제조업의 슬러지는 탄화물의 회분이 40% 또는 그 이상인 것을 알 수 있으며, 따라서 탄화결과물의 발열량 역시 저조할 것으로 예상된다. 탄화물 역시 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 중에서 테레프탈산을 주로 생산하는 업체들인 KP 케미칼, 태광산업, SK 케미칼 등의 슬러지 탄화물들이 가연분의 함량이 높고 회분함량이 적게 나타나고 있으며, 제조공정 중에 CaCl2를 다량 사용하는 삼성정밀화학과 폐수처리 공정에서 소석회를 사용하는 효성의 탄화물은 가연분의 함량이 평균값 67.61%에 미치지 못하였으며, 테레프탈산 등을 생산하는 다른 화합물 및 화학제품 제조업체의 폐수슬러지 탄화물은 가연분이 70%이상임을 나타내고 있다. 따라서 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 탄화물의 가연분 함량은 생산되는 제품과 폐수처리공정 중 사용되는 응집제 등의 종류 및 사용량에 따라 다르다는 것을 알 수 있다.
탄화물의 가연분과 회분의 구성을 살펴보면 펄프제지 슬러지와 자동차 및 트레일러제조업의 슬러지는 탄화물의 회분이 40% 또는 그 이상인 것을 알 수 있으며, 따라서 탄화결과물의 발열량 역시 저조할 것으로 예상된다. 탄화물 역시 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지 중에서 테레프탈산을 주로 생산하는 업체들인 KP 케미칼, 태광산업, SK 케미칼 등의 슬러지 탄화물들이 가연분의 함량이 높고 회분함량이 적게 나타나고 있으며, 제조공정 중에 CaCl2를 다량 사용하는 삼성정밀화학과 폐수처리 공정에서 소석회를 사용하는 효성의 탄화물은 가연분의 함량이 평균값 67.
탄화물의 무기물질 함량을 건조슬러지와 비교하면 대체적으로 휘발성 유기물의 휘산으로 인해 농축효과가 초래되고 이로 인해 건조슬러지의 무기물질 함량보다 높게 나타났다. 특히 탄화물을 시멘트원료로 활용하려는 경우 삼성정밀화학 폐수슬러지는 염소의 함량이 탄화물의 11.
한편, 1차 열분해가 종료되는 495°C에서의 잔존량은 68.6%로서 10% 이상의 상당량이 휘발분으로 잔존하므로 탄화물을 보조연료로 활용하기 위한 목적이라면 동해펄프폐수슬러지는 500°C 정도에서 탄화하는 것이 적당할 것으로보인다.
이 같은 현상은 TGA분석결과에서 현대자동차 폐수슬러지와 용연하수처리 슬러지가 다른 슬러지에 비하여 500。＜2에서의 감량율이 큰 것과 일맥상통한다. 한편, 동해펄프와 KP 케미칼 폐수슬러지의 경우 탄화과정을 거치면서 발생되는 발열량의 감소는 동해펄프 슬러지가 40.0%의 감소가 발생하여 484 kcal/kg의 발열량 감소를 보여주었고, KP 케미칼 슬러지가 14.0%의 감소가 발생하여 556 kcal/kg의발열량 감소를 나타내었다.
한편, 탄화물의 용출시험결과 슬러지의 용출시험과 마찬가지로 모든 중금속 항목에 대하여 지정폐기물 기준 이하로 나타났으며, 항목에 따라서는 슬러지의 용출농도보다 낮게 나타나기도 하였으나, 일부 항목 또는 일부 슬러지의 경우 슬러지의용출농도보다 높은 용출결과를 보여주었다. 그 예로서 납과 아연은 대체적으로 슬러지의 용출농도에 비하여 탄화물의 용출농도가 낮게 나타나는 경향을 보이고, 비소는 탄화물의 용출농도가 더 높게 나타나는 경향을 보이고 있다.
한편, 건조된 슬러지와 탄화된 슬러지의 가연분과 회분의 구성비를 살펴보면 Table 3과 같다. 화합물 및 화학제품 제조업의 폐수슬러지는 가연분이 63.00-84.56%의 범위를 보이며 평균 75.32%의 가연분을 나타내는 반면, 폐수처리공정에서 석회응집처리를 실시하는 펄프제지 폐수슬러지는 51.47-58.34%,평균 54.91%의 가연분을 나타고 있다. 현대자동차 폐수슬 러지 역시 업종의 특성상 무기물이 상당량 포함되어 있고 가연분이 60.
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