[논문]RF 마그네트론 스퍼터 방법에 의한 다결정 NiO 박막의 비저항 변화

김영은; 노영수; 박동희; 최지원; 채근화; 김태환; 최원국

doi:10.5757/jkvs.2010.19.6.475

RF 마그네트론 스퍼터 방법에 의한 다결정 NiO 박막의 비저항 변화
Colossal Resistivity Change of Polycrystalline NiO Thin Film Deposited by RF Magnetron Sputtering 원문보기

韓國眞空學會誌 = Journal of the Korean Vacuum Society, v.19 no.6, 2010년, pp.475 - 482

김영은 (한국과학기술연구원 광전자재료센터) , 노영수 (한국과학기술연구원 광전자재료센터) , 박동희 (한국과학기술연구원 광전자재료센터) , 최지원 (한국과학기술연구원 광전자재료센터) , 채근화 (한국과학기술연구원 나노재료분석센터) , 김태환 (한양대학교 전자전기컴퓨터공학부) , 최원국 (한국과학기술연구원 광전자재료센터)

초록
AI-Helper

NiO 산화물 타겟을 이용한 RF 마그네트론 스퍼터 방법으로 유리 기판 위에 NiO 박막을 Ar 가스만을 사용하여 증착하였으며, 증착 온도에 따라 NiO 박막 특성에 미치는 영향을 조사하였다. XRD 측정으로부터 증착된 박막의 결정구조는 $200^{\circ}C$ 이하에서 (111) 면의 우선 배향성으로 보이다가 $350^{\circ}C$ 이상에서 (220) 면의 우선 배향성을 가지는 다결정 입방구조임을 확인하였다. NiO 박막의 전기적 특성의 변화는 기판의 온도가 $200^{\circ}C$까지는 $10^5\;{\Omega}cm$의 부도체에 가까운 높은 비저항을 보였고 기판의 온도가 $300^{\circ}C$ 이상에서는 $10^{-1}{\sim}10^{-2}{\Omega}cm$의 도체의 특성을 보이는 낮은 비저항으로 감소하는 Mott-Insulator Transition(MIT) 현상을 관측하였다. NiO 박막 내의 증착 온도 변화에 따른 ${\sim}10^7$ 정도의 큰 비저항 변화를 결정성, 결정립의 변화 및 밴드 갭의 변화 등으로 설명하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Polycrystalline NiO thin films were deposited on glass substrate by RF magnetron sputtering using only Ar as a plasma sputter gas. based on the analysis of x-ray diffraction (XRD), NiO films had a polycrystalline cubic (NaCl type) structure. NiO thin films grown below and above $200^{\circ}C$ showed preferred orientation of (111) and (220) respectively. It showed colossal change in electrical resistivity as much a ${\sim}10^7$ order form an insulating state of $105\;{\Omega}cm$ below $200^{\circ}C$ to a conducting state of $10^{-2}{\sim}10^{-1}\;{\Omega}cm$ above $300^{\circ}C$ such a Mott metal-insulator transition (MIT) in polycrystalline.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

이와 같이 NiO의 비저항 전기적 특성을 조절하는 것은 소자로의 응용 시 매우 중요하다. 본 연구에서는 NiO 박막의 비저항 조절시 발견된 10⁷ 정도의 거대 비저항 변화를 관측하였고, 이러한 큰 metal-insulator-transition의 원인을 분석하여 보았다.

가설 설정

는 표면산란에 의한 비저항성분이다. 본 실험에서는 박막이 증착되는 동안 추가적인 불순물이 없었고 비저항값을 일정한 온도에서 측정하였기 때문에 포논과 불순물에 의한 비저항성분은 동일하다고 가정할 수 있다. 박막의 두께(120∼140 nm)가 Ni, O의 전자 평균 자유 행로(electronic mean free path) 20, 10.

제안 방법

NiO 박막의 결정구조 조사는 X-ray diffraction (M18XHFSRA, Mac Science, Japan, Cu K=1.5406Å)을 이용하여 온도변화에 따른 결정 구조와 결정화도를 측정하였다.
99%) 스퍼터링 타겟을 이용하여 NiO 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링 방법으로 증착하였다. NiO 박막의 증착 조건 중 Ar가스 및 RF 스퍼터링 출력 그리고 타겟과 기판과의 거리를 고정시키고 기판의 온도를 변화시켜 비저항의 변화를 보았다.
5406Å)을 이용하여 온도변화에 따른 결정 구조와 결정화도를 측정하였다. 또한 표면 구조와 거칠기를 분석하기 위해서 Atomic force microscopy (D/Max -3,000, Veeco)를 사용하였다. 전기 비저항과 지벡(Seebeck) 계수는 Keithely 485를 이용하여 4-프로브로 측정하여 비교하였다.
박막의 광학적 조사는 UV-Vis 스펙트로미터(Lambda-18)를 이용하여 200∼800 nm구간에서 광투과도를 측정하였다.
박막의 광학적 조사는 UV-Vis 스펙트로미터(Lambda-18)를 이용하여 200∼800 nm구간에서 광투과도를 측정하였다. 박막의 국부적인 구조를 조사하기 위하여 NEXAFS(near edge x-ray absorption fine structure; PAL 2B1 SGM 빔라인) 실험을 실시하였고, OK-edge와 Ni L_3,2 edge에서 흡수 스펙트럼을 얻었다.
기판 온도가 200℃에서 300℃로 변할 때 비저항이 ∼10⁷ 정도의 매우 큰 비율로 급격하게 감소되는 것을 알 수 있었다. 이러한 변화는 Mott가 제안한 금속-부도체(MIT: metal-insulator transition) 전이와 같은 현상으로 구분될 수 있고, 이러한 급격한 비저항의 감소의 원인으로 다음과 같이 분석하여 보았다.
증착된 NiO 박막의 국부적인 구조를 조사하기 위하여 NEXAFS (near edge x-ray absorption fine structure) 실험을 실시하였고, O K-edge와 Ni L_3,2 edge에서 흡수 스펙트럼을 얻었다. Fig.
온도가 200℃보다 높은 경우 모두 상온에서 증착된 박막보다 낮은 투과도를 보였다. 투과도 곡선을 이용하여 NiO 박막의 광학적 밴드갭(Band gap)을 계산하였다.

대상 데이터

NiO 박막은 기판과의 거리 110 mm, RF 인가전력 100 W로 고정하였으며, 작동압력을 0.53 Pa에서 기판온도는 상온에서 400℃까지 변화시키면서 두께는 120∼140 nm 범위에서 증착하였다.
NiO 박막은 유리기판(Corning 1727) 위에 RF 마그네트론 스퍼티링을 이용하여 증착하였다. 타겟으로는 순도 99.
5 (b)에서 구한 긴 파장 흡수단(long-wave edge)의 광에너지와의 차이이다. NiO의 밴드갭으로는 3.66eV를 사용하였으며 [15], 전도대의 전자 유효질량 m*_e로는 0.11 m_o, 가전자대의 정공 유효질량 m*_h로는 0.32 m_o를 사용하였다 [16].
본 연구에서는 NiO(99.99%) 스퍼터링 타겟을 이용하여 NiO 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링 방법으로 증착하였다. NiO 박막의 증착 조건 중 Ar가스 및 RF 스퍼터링 출력 그리고 타겟과 기판과의 거리를 고정시키고 기판의 온도를 변화시켜 비저항의 변화를 보았다.
스퍼터용 플라즈마 가스로는 아르곤(99.999%)만을 사용하였으며, 증착 전 진공조의 압력은 6.7×10-3 Pa 범위에서 조절하였다.
NiO 박막은 유리기판(Corning 1727) 위에 RF 마그네트론 스퍼티링을 이용하여 증착하였다. 타겟으로는 순도 99.99% NiO (99.99% purity, LSD co.) 상용 2인치 타겟을 사용하였다. 기판의 크기는 20×20 mm²의 크기로 절단하여, 증착하기 전에 아세톤-메탄올-에탄올 용액 순으로 초음파를 이용하여 세척하였고, 증류수로 10분 간 초음파 세척기에 담근 후 질소가스 분위기에서 증착 진공조 내의 기판 홀더를 장착하였다.

이론/모형

200℃ 이하에서 기판의 온도가 증가함에 따라서 밴드갭이 증가하다가 300℃ 이상에서 밴드갭이 감소하는 것을 알 수 있다. 이렇게 구한 밴드갭과 유효질량 근사법(effective mass approximation)을 사용하여 NiO 결정립의 평균 반경을 아래 식(7)을 사용하여 계산하여 보았다.
또한 표면 구조와 거칠기를 분석하기 위해서 Atomic force microscopy (D/Max -3,000, Veeco)를 사용하였다. 전기 비저항과 지벡(Seebeck) 계수는 Keithely 485를 이용하여 4-프로브로 측정하여 비교하였다. 박막의 광학적 조사는 UV-Vis 스펙트로미터(Lambda-18)를 이용하여 200∼800 nm구간에서 광투과도를 측정하였다.

성능/효과

Fig. 6에서 보듯이 증착된 NiO 박막의 비저항(ρ)은 기판의 온도가 상온에서 200℃까지는 3.5×104∼2×105 Ωcm 정도의 높은 비저항 값을 보였고, 기판의 온도가 300∼400℃로 증가하면 10-1∼10-2 Ωcm의 낮은 비저항으로 급격히 감소하였다.
거칠기 값은 기판의 온도가 증가함에 따라서 상온일 때 σrms=1.25 nm에서 400℃일 때 σrms=3.16 nm로 증가하는 것을 알 수 있었다.
기판 온도가 200℃에서 300℃로 변할 때 비저항이 ∼107 정도의 매우 큰 비율로 급격하게 감소되는 것을 알 수 있었다.
5(c)는 밴드갭으로부터 계산된 NiO 결정립의 평균반경을 나타낸다. 기판의 온도가 상온에서 400℃로 증가함에 따라 평균반경이 16.11 nm, 18.00 nm, 11.28 nm, 18.00 nm, 8.86 nm, 8.71 nm로 증가하다가 감소하는 것을 볼 수 있다. 밴드갭을 이용한 NiO 결정립의 평균 반경은 XRD를 통해 얻은 결정립의 크기(평균직경) t의 변화와 잘 일치하고 있음을 알 수 있다.
17Å)보다 큰 값을 가지고 결정자의 크기는 증가하다가 감소한다. 기판의 온도가 증가함에 따라 표면의 거칠기는 증가하고, 박막의 투과도는 기판의 온도가 200℃에서 가장 높은 투과도를 보였다. 광학적 밴드갭은 200℃ 이하에서 기판의 온도가 증가함에 따라서 증가하다가 300℃ 이상에서 감소하였다.
따라서 박막의 전체 저항값은 점 결함(point defects)과 결정립계(grain boundaries)에 의해 영향을 받게 된다. 본 실험에서도 온도 변화에 따른 박막의 결정자크기의 감소에 따라 비저항 값의 감소에 영향을 미치는 것을 알 수 있다.
증착된 NiO 박막의 비저항(ρ)이 기판의 온도가 상온에서 200℃까지는 높은 비저항을 보이다가 기판의 온도가 300∼400℃로 증가하면 낮은 비저항으로 급격히 감소하는 것은 광학적 밴드갭의 감소에 의한 결함(defects)과 결정립계(grain boundaries)의 변화에 의한 원인임을 알 수 있었고, O K-edge NEXAFS 실험을 통해 pre-edge 에너지가 200℃ 까지는 증대하다가 400℃ 까지는 다시 감소하는 것은 밴드갭의 변화로부터 200℃와 300℃ 사이에서 Mott-Insulator-Transition 현상으로 설명할 수 있었다.
투과도의 경우 기판 온도가 상온에서 증가함에 따라 증대하는 경향을 보였으며, 200℃에서 증착된 NiO 박막이 λ=550 nm에서 53.5%의 가장 높은 투과도를 보였으며, 박막의 전체평균 투과도는 57.89%이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	NiO 박막의 활용 범위는?	NiO 박막은 화학적 안정성과 우수한 전기적, 자기적 성질로 반자성 재료 [1], 전기착색 디스플레이 소자 [2], 비휘발성 메모리 [3], 화학 센서 [5] 및 p-형 투명 전극 재료 [6] 등으로 광범위하게 사용되고 있다. NiO는 밴드 갭이 상온에서 Eg=3.
	NiO의 상온 밴드 갭은?	NiO 박막은 화학적 안정성과 우수한 전기적, 자기적 성질로 반자성 재료 [1], 전기착색 디스플레이 소자 [2], 비휘발성 메모리 [3], 화학 센서 [5] 및 p-형 투명 전극 재료 [6] 등으로 광범위하게 사용되고 있다. NiO는 밴드 갭이 상온에서 Eg=3.6-4.0 eV으로 알려진 p-형 반도체 재료이다. p-형 반도체의 전기 전도 기구는 NiO 격자내의 국부적인 Ni3+ 이온의 존재에 [7] 기인하는 것으로 알려지고 있다.
	NiO 박막 증착을 위한 RF 마그네트론 스퍼티링 과정은?	NiO 박막은 유리기판(Corning 1727) 위에 RF 마그네트론 스퍼티링을 이용하여 증착하였다. 타겟으로는 순도 99.99% NiO (99.99% purity, LSD co.) 상용 2인치 타겟을 사용하였다. 기판의 크기는 20×20 mm2의 크기로 절단하여, 증착하기 전에 아세톤-메탄올-에탄올 용액 순으로 초음파를 이용하여 세척하였고, 증류수로 10분 간 초음파 세척기에 담근 후 질소가스 분위기에서 증착 진공조 내의 기판 홀더를 장착하였다. 스퍼터용 플라즈마 가스로는 아르곤(99.999%)만을 사용하였으며, 증착 전 진공조의 압력은 6.7×10-3 Pa 범위에서 조절하였다. 스퍼터 타겟은 기판의 아래쪽에 위치하는 상향식 증착 방식을 사용하였고. NiO 박막은 기판과의 거리 110 mm, RF 인가전력 100 W로 고정하였으며, 작동압력을 0.53 Pa에서 기판온도는 상온에서 400℃까지 변화시키면서 두께는 120∼140 nm 범위에서 증착하였다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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