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문제 정의
- 그 외에도 PAHs의 발생원에 따른 특정 isomer의 비를 이용하여 발생원을 추정하는 방법이 있다. 본 연구에서는 PAHs의 isomer의 비를 이용하여 발생원을 해석하였다. Table 6에 PAHs의 발생원에 따른 isomer의 비와 연구 대상지역의 결과를 제시하였다.
- 인위적인 발생원은 가정의 난방, 발전소, 소각, 알루미늄 생산 등의 점 오염원이 있으며 이들로부터 배출되는 PAHs는 전체 년간 발생량의 약 80%를 차지하고 나머지는 이동 배출원에서 비롯된다. 본 연구에서는 서울지역을 대상으로 도심과 주변지역의 PAHs 농도를 측정하고, 이를 토대로 지역적 분포 및 발생원을 규명하고자 한다.
- 본 연구에서는 화석 연료를 소비하는 산업 및 인위적인 활동 과정에서 불완전 연소로 인하여 주로 발생되는 PAHs류의 지역적 분포 및 발생원을 규명하고자 서울지역 대기시료를 채취하고 분석하여 다음과 같은 결과를 얻었다.
제안 방법
- , USA) 4 g, 무수 황산나트륨 1 cm의 순으로 충진시킨 액체 크로마토그래프 컬럼을 PAHs 정제에 이용하였다. n-헥산으로 컬럼을 세정한 후, 시료를 컬럼에 부하하여 50% 디클로로메탄/n-헥산 25 mL로 PAHs를 용출시킨 후 농축하여 정량용 내부 표준물질(Internal standard)로 d10-Fluorene과 d10-Pyrene를 주입하여 GC-MSD에 의해 분석을 행하였다. GC-MSD는 HP6890과 HP5973을 이용하였고 EI mode에서 SIM으로 분석을 실시하였다.
- 각 지역의 입자의 크기별 분포를 보기 위하여 MOUDI (0.18~18 µm)와 CPRI (14.4~100 µm)를 이용하여 입경별 시료를 각각 5 회씩 채취하였다.
- 관악 지역과 서대문 지역 모두 PAHs의 발생원이 동일하여, 두 지역의 PAHs 대기 중 농도의 차이를 설명하기 위해서 발생원의 영향의 정도 차이를 고려하였다. 이를 위하여 자동차에서 동시에 배출되는 다른 오염물질과 상관성을 살펴보았다.
- 대기시료는 고용량 대기 시료 채취기(HVAS; high volume air sampler, Kimoto사 및 Tisch Environment사), 다단식 충돌채취기(MOUDI; micro-orifice uniform deposit impactor, MSP Corporation), 다단식 회전 관성 충돌채취기(CPRI; coarse particle rotary impactor) 등 총 3종류의 채취기를 설치하여 채취하였다. 본 시료채취에 사용한 고용량 대기시료채취기는 공기 흡입부, 필터 및 PUF 홀더, 유량 측정부 및 보호상자로 구성되어 있고, 0.3 m3/min의 유량으로 24시간 연속 측정하였다. 입자상 물질은 석영필터(Quartz Fiber Filter)를 사용하여 채취하였고, 가스상 물질은 폴리우레탄 재질의 재료(PUF; Poly-Urethane Foam)를 사용하여 입자상과 가스상을 동시에 채취하였다.
- 대기 시료의 경우 ASE (Accelerated Solvent Extraction) 장치(DIONEX ASE-200, USA)를 이용하여 추출하였다. 분석 방법의 효율을 보기 위하여 추출 시 내부 표준물질(surrogate standard)로 d10-Phenanthrene, d12-Chrysene, d12-Perylene를 주입하였다. 추출액을 탈수한 후 회전 증발 농축기 및 질소 농축기를 이용하여 약 1 mL까지 농축하여 컬럼 정제를 위한 시료를 제조하였다.
- 분석상의 정확도(회수율)와 정밀도(편차)를 분석하기 위해 공시료(blank sample)와 첨가시료(spiked sample) 그리고 중복첨가시료(duplicate spiked sample)을 이용하였다. 모든 분석대상물질에 대해서 100 ng를 주입한 후 실제 시료와 같은 방법으로 추출, 정제 및 농축과정을 거쳐 분석을 실시 한 결과 70~115%의 높은 정확도를 보였다.
- 관악 지역과 서대문 지역 모두 PAHs의 발생원이 동일하여, 두 지역의 PAHs 대기 중 농도의 차이를 설명하기 위해서 발생원의 영향의 정도 차이를 고려하였다. 이를 위하여 자동차에서 동시에 배출되는 다른 오염물질과 상관성을 살펴보았다. 자동차에서 배출되는 오염 물질은 가솔린의 경우 CO가 주로 많이 배출되고, 디젤의 경우는 NOx가 많이 배출된다.
- 관악 지역은 서울 도심의 외곽 지역이고, 서대문 지역은 도심 중앙에 위치한 지역으로 발생원의 유무 또는 발생원이 미치는 영향의 차이로 인하여 농도의 차이가 컸을 것으로 예상되어진다. 이를 확인하기 위하여 두 지역의 PAHs의 발생원을 해석하였다. PAHs의 발생원을 해석하는 방법에는 주성분 분석, 다중회귀분석, CMB (Chemical Mass Balance)모델을 이용하는 방법 등을 사용할 수 있다.
- 4~100 µm)를 이용하여 입경별 시료를 각각 5 회씩 채취하였다. 입경별로 측정한 결과를 채취한 입경의 범위로 표준화 시켜 보았다. 그 결과, 서대문지역의 Dp ≤ 5.
- 분석 방법의 효율을 보기 위하여 추출 시 내부 표준물질(surrogate standard)로 d10-Phenanthrene, d12-Chrysene, d12-Perylene를 주입하였다. 추출액을 탈수한 후 회전 증발 농축기 및 질소 농축기를 이용하여 약 1 mL까지 농축하여 컬럼 정제를 위한 시료를 제조하였다. PAHs 정제는 유리섬유, 무수 황산나트륨 1 cm, 190 ℃에서 24시간 동안 활성화시킨 후 유기물을 제거한 정제수를 4% 함수시킨 실리카겔(Merck Co.
대상 데이터
- n-헥산으로 컬럼을 세정한 후, 시료를 컬럼에 부하하여 50% 디클로로메탄/n-헥산 25 mL로 PAHs를 용출시킨 후 농축하여 정량용 내부 표준물질(Internal standard)로 d10-Fluorene과 d10-Pyrene를 주입하여 GC-MSD에 의해 분석을 행하였다. GC-MSD는 HP6890과 HP5973을 이용하였고 EI mode에서 SIM으로 분석을 실시하였다. 컬럼은 DB-5(30 m × 0.
- 추출액을 탈수한 후 회전 증발 농축기 및 질소 농축기를 이용하여 약 1 mL까지 농축하여 컬럼 정제를 위한 시료를 제조하였다. PAHs 정제는 유리섬유, 무수 황산나트륨 1 cm, 190 ℃에서 24시간 동안 활성화시킨 후 유기물을 제거한 정제수를 4% 함수시킨 실리카겔(Merck Co., USA) 4 g, 무수 황산나트륨 1 cm의 순으로 충진시킨 액체 크로마토그래프 컬럼을 PAHs 정제에 이용하였다. n-헥산으로 컬럼을 세정한 후, 시료를 컬럼에 부하하여 50% 디클로로메탄/n-헥산 25 mL로 PAHs를 용출시킨 후 농축하여 정량용 내부 표준물질(Internal standard)로 d10-Fluorene과 d10-Pyrene를 주입하여 GC-MSD에 의해 분석을 행하였다.
- 다단식 충돌채취기는 대기 중 미세입자의 크기별 농도를 측정하기 위하여 사용하였고 그 범위는 0.18-18 µm 이다.
- 다환 방향족 탄화수소 중 16개의 PAHs (F(Fluorene), Phe (Phenanthrene), Ant (Anthracene), 1Ph (1-Methylphenanthrene), Flth (Fluoranthene), Py (Pyrene), BaA (Benzo[a]anthracene), Chr (Chrysene), BbF (Benzo[b]fluoranthene), BkF (Benzo[k]fluoranthene), BeP (Benzo[e]-pyrene), BaP (Benzo[a]pyrene), Per (Perylene), IcdP (Indeno[123-cd]pyrene), BghiP (Benzo[ghi]perylene), DahA (Dibenz[ah] anthracene))를 대상 화합물로 선정하여 조사하였다.
- 대기 시료를 각 상별로 채취하기 위하여 총 3 종류의 시료 채취기를 이용하였으며 각각의 시료 채취일을 Table 1에 나타내었다.
- 대기 시료의 경우 ASE (Accelerated Solvent Extraction) 장치(DIONEX ASE-200, USA)를 이용하여 추출하였다. 분석 방법의 효율을 보기 위하여 추출 시 내부 표준물질(surrogate standard)로 d10-Phenanthrene, d12-Chrysene, d12-Perylene를 주입하였다.
- 대기 입자상에 대해서는 QFF를 바탕 시험용 시료로 사용하였으며 대기 가스상 매질에 대해서 세척한 PUF를 바탕 시험용 시료로 사용하였다. 실제 시료와 동일한 방법으로 추출, 정제하여 분석하였으며 이때 각 화합물의 입자상 평균 PAH의 검출량은 0.
- 대기시료는 고용량 대기 시료 채취기(HVAS; high volume air sampler, Kimoto사 및 Tisch Environment사), 다단식 충돌채취기(MOUDI; micro-orifice uniform deposit impactor, MSP Corporation), 다단식 회전 관성 충돌채취기(CPRI; coarse particle rotary impactor) 등 총 3종류의 채취기를 설치하여 채취하였다. 본 시료채취에 사용한 고용량 대기시료채취기는 공기 흡입부, 필터 및 PUF 홀더, 유량 측정부 및 보호상자로 구성되어 있고, 0.
- 또한 다단식 회전 관성 충돌채취기는 14.4-100 µm 입경을 갖는 조대입자를 채취하는데 사용하였다.
- 본 연구 대상 지역인 서울 도심과 외곽지역을 중심으로 2002년 9월부터 2003년 4월까지 대기 중 PAHs(입자상+가스상)의 농도를 조사하였다. 그 결과, 관악 지역(GA, n=13)이 평균 16.
- 서울 도심에 위치한 서대문구의 이화여자대학교와 서대문구에 비해 대상 물질의 배출 오염원이 상대적으로 적을 것으로 예상되는 서울 외곽의 관악구에 소재한 서울대학교를 본 연구의 공간적 범위로 선정하였다.
- 3 m3/min의 유량으로 24시간 연속 측정하였다. 입자상 물질은 석영필터(Quartz Fiber Filter)를 사용하여 채취하였고, 가스상 물질은 폴리우레탄 재질의 재료(PUF; Poly-Urethane Foam)를 사용하여 입자상과 가스상을 동시에 채취하였다. 다단식 충돌채취기는 대기 중 미세입자의 크기별 농도를 측정하기 위하여 사용하였고 그 범위는 0.
데이터처리
- 또한 정밀도는 10%이하의 매우 양호한 결과를 얻었다. 또한 본 연구에서 방법검출한계를 산출하기 위해 각 매질별 바탕시험을 5회 실시하여 검출되는 화합물의 평균값과 표준편차를 이용하였다. 이때 표준편차의 계수에 해당하는 값은 자유도 4일 때 단측검정 95% 신뢰 수준에 해당하는 t값(=2.
성능/효과
- 1. 조사 대상 지역인 서울 도심과 외곽 지역을 중심으로 대기 중 PAHs의 농도를 조사한 결과, 관악 지역이 5.52~38.89 ng/m3 (평균 16.52 ng/m3)으로 검출되었으며, 서대문 지역은 28.98~100.50 ng/m3 (평균 59.10 ng/m3)으로 검출되어 서울 도심 지역이 외곽 지역에 비해 약 3 배 이상 높은 것으로 조사되었다. 또한, 검출된 PAHs 중 phenanthrene, fluoranthene, pyrene, fluorene이 전체 PAHs의 55.
- 2. PAHs의 농도 중 가스와 입자가 차지하는 농도는 관악 지역이 5.86 ng/m3 (3.20~9.04 ng/m3), 10.56 ng/m3 (1.92~29.84 ng/m3)로 각각 나타났으며, 서대문 지역은 30.39 ng/(15.18~64.41 ng/m3), 28.71 ng/m3(13.81~49.03 ng/m3)로 관악 지역은 입자상의 농도가 가스상에 비해 높게 나타났으나 서대문 지역은 입자상과 가스상이 비슷한 비율로 존재하는 것으로 나타났다.
- 24,25 관악 지역과 서대문 지역은 각각 BaP/BghiP이 0.69±0.61, 0.81±0.14로 Flth/(Flth+Py)이 0.58±0.02, 0.59±0.02로 디젤에서 배출되는 PAHs의 비와 일치하였다.
- 3. 관악산과 서대문지역의 대기 중 TSP 농도는 평균값은 각각 61.8 µg/m3과 108.7 µg/m이었으며, 농도 범위는 20.2~91.2 µg/m과 93.8~153.5 µg/m으로 서대문지역이 관악산에 비해 약 2 배 높게 검출되었다.
- 4. 두 지역의 PAHs의 발생원에 따른 특정 isomer의 비를 이용하여 해석하는 경우 가솔린이 발생원인 경우는 IcdP/BghiP의 비가 0.4, 디젤이 발생원인 경우는 1에 가까워지는 경향을 나타낸다. 관악과 서대문 지역의 IcdP/BghiP의 비가 각각 0.
- 6 일반적으로 대기 중의 TSP는 겨울철 난방과 같은 연소 발생원의 증가로 인한 미세입자의 의해 증가하고, 겨울철 대기의 안정화로 여름철보다는 겨울철이 높은 경향이 있다.7 따라서 대기 중 TSP의 농도는 주로 인위적인 요소에 의해 그 농도가 변하며, 인위적 발생원이 많이 산재한 도심 지역이 외곽 지역에 비해 농도가 높다. 외국의 TSP 농도는 도심 지역이 34~193 µg/m3의 범위로 서대문 지역의 농도와 비슷한 농도를 보이고 있다(Table 4).
- 2%)로 관악 지역과 서대문 지역 모두 TSP 중 PM10이 차지하는 비율이 80% 이상을 보였다. PM1.8에 해당하는 미세입자의 비율은 관악 지역이 56.7% (53.7~60.3%), 서대문 지역이 63.2% (54.9~70.8%)로 미세 입자의 비율이 서대문 지역이 높은 것으로 나타났으며, 전체 TSP 중 60%이상을 차지하는 것으로 나타났다(Table 5).
- 00 µm(n=5)로 관악 지역이 높게 나타나 관악 지역의 입자가 서대문 지역에 비해 입경이 다소 큰 입자가 많이 분포하는 것으로 나타났다. TSP 중 PM10에 해당하는 입자의 비율은 관악 지역이 82.8%(80.5~85.2%), 서대문 지역이 87.5% (80.8~93.2%)로 관악 지역과 서대문 지역 모두 TSP 중 PM10이 차지하는 비율이 80% 이상을 보였다. PM1.
- 검출 PAHs 중 phenanthrene, fluoranthene, pyrene, fluorene이 전체 PAHs의 55.6%(관악)와 60.8%(서대문)을 차지하였다. 이중 phenanthrene이 22.
- 50 ng/m3으로 나타났다. 결과적으로 서울 도심지역이 외곽 지역에 비해 약 3 배 이상 높은 것으로 조사되었다(Table 2). 이전의 연구 결과에 따른 도심 지역의 PAHs의 평균 농도는 35~67 ng/m3 범위로 나타났으며, 특히 서울 지역의 농도는 67.
- 65 ng/m3에 비해 약 2 배 정도 높은 농도를 보였다. 결과적으로 서울 지역의 PAHs 농도는 겨울철이 가장 높은 농도를 나타내는 것으로 나타났다.
- 본 연구 대상 지역인 서울 도심과 외곽지역을 중심으로 2002년 9월부터 2003년 4월까지 대기 중 PAHs(입자상+가스상)의 농도를 조사하였다. 그 결과, 관악 지역(GA, n=13)이 평균 16.52 ng/m3으로 검출되었으며, 농도의 범위는 5.52~38.89 ng/m3로 나타났다. 서대문 지역(SDM, n=8)은 평균 59.
- 그 결과, 서대문지역의 Dp ≤ 5.6의 범위에 해당하는 구간이 관악지역에 비해 높게 나타났다.
- 관악 지역과 서대문 지역의 대기 중 PAHs는 주로 자동차 배기 가스로 기인한 결과이나, 관악지역은 도심의 외곽 지역으로 발생원으로부터 간접적인 영향을 받으나, 서대문 지역은 도심의 중심으로 직접적인 영향을 받는 것으로 판단된다. 따라서 이 두 지역의 대기 중 PAHs 농도 차이는 발생원의 영향 정도에 따라 달라짐을 확인할 수 있었다.
- 또한 각 지역에 해당하는 대기 입자의 기하 평균 입경(GMD)은 관악 지역이 6.83 µm(n=5), 서대문 지역이 5.00 µm(n=5)로 관악 지역이 높게 나타나 관악 지역의 입자가 서대문 지역에 비해 입경이 다소 큰 입자가 많이 분포하는 것으로 나타났다.
- 모든 분석대상물질에 대해서 100 ng를 주입한 후 실제 시료와 같은 방법으로 추출, 정제 및 농축과정을 거쳐 분석을 실시 한 결과 70~115%의 높은 정확도를 보였다. 또한 정밀도는 10%이하의 매우 양호한 결과를 얻었다. 또한 본 연구에서 방법검출한계를 산출하기 위해 각 매질별 바탕시험을 5회 실시하여 검출되는 화합물의 평균값과 표준편차를 이용하였다.
- 10 ng/m3)으로 검출되어 서울 도심 지역이 외곽 지역에 비해 약 3 배 이상 높은 것으로 조사되었다. 또한, 검출된 PAHs 중 phenanthrene, fluoranthene, pyrene, fluorene이 전체 PAHs의 55.6%(관악)와 60.8%(서대문)을 차지하고 있는 것으로 나타났다.
- 분석상의 정확도(회수율)와 정밀도(편차)를 분석하기 위해 공시료(blank sample)와 첨가시료(spiked sample) 그리고 중복첨가시료(duplicate spiked sample)을 이용하였다. 모든 분석대상물질에 대해서 100 ng를 주입한 후 실제 시료와 같은 방법으로 추출, 정제 및 농축과정을 거쳐 분석을 실시 한 결과 70~115%의 높은 정확도를 보였다. 또한 정밀도는 10%이하의 매우 양호한 결과를 얻었다.
- 15로 디젤에 가까운 값을 보였다. 본 연구 결과, 관악과 서대문 지역 모두 대기 중 PAHs의 발생원은 동일하고, 주로 자동차에 의해 발생되고 있는 것으로 나타났다.
- 대기 입자상에 대해서는 QFF를 바탕 시험용 시료로 사용하였으며 대기 가스상 매질에 대해서 세척한 PUF를 바탕 시험용 시료로 사용하였다. 실제 시료와 동일한 방법으로 추출, 정제하여 분석하였으며 이때 각 화합물의 입자상 평균 PAH의 검출량은 0.05-0.62 ng이었으며, 방법검출한계는 0.19-0.88 pg/m3였다. 또한 가스상의 평균 검출량은 0.
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