우리나라에서 재배된 과채류 8작물 중 neonicotinoid계 농약 5종(acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thamethoxam)의 잔류량을 모니터링 한 후 잔류량과 식품섭취량을 근거로 해서 확정론적 접근방법을 이용하여 노출평가를 실시하였다. 과채류 8종의 시료 240점에 대해 모니터링을 실시한 결과, acetamiprid가 가장 높은 빈도로 검출되었으며, 고추에서 가장 높은 잔류량을 나타냈다. 과채류 중 검출된 농약 모두 MRL을 초과하지는 않았다. 확정론적 접근을 통한 만성 및 급성 노출평가를 실시한 결과, 해당 독성 기준치에 50배 이하로 나타나 안전한 수준으로 평가되었다. 본 연구의 노출결과는 확정론적 접근법을 이용한 결과이므로, 향후 확률적 접근법을 이용하여 노출평가를 실시하여 과채류에 함유된 neonicotionid계 농약의 위해관리를 위한 의사결정 과정에서 주요하게 고려해야 할 부분을 평가하여야 할 것이다.
우리나라에서 재배된 과채류 8작물 중 neonicotinoid계 농약 5종(acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thamethoxam)의 잔류량을 모니터링 한 후 잔류량과 식품섭취량을 근거로 해서 확정론적 접근방법을 이용하여 노출평가를 실시하였다. 과채류 8종의 시료 240점에 대해 모니터링을 실시한 결과, acetamiprid가 가장 높은 빈도로 검출되었으며, 고추에서 가장 높은 잔류량을 나타냈다. 과채류 중 검출된 농약 모두 MRL을 초과하지는 않았다. 확정론적 접근을 통한 만성 및 급성 노출평가를 실시한 결과, 해당 독성 기준치에 50배 이하로 나타나 안전한 수준으로 평가되었다. 본 연구의 노출결과는 확정론적 접근법을 이용한 결과이므로, 향후 확률적 접근법을 이용하여 노출평가를 실시하여 과채류에 함유된 neonicotionid계 농약의 위해관리를 위한 의사결정 과정에서 주요하게 고려해야 할 부분을 평가하여야 할 것이다.
We investigated five neonicotinoid pesticide residues (acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thiamethoxam) in fruit vegetables and estimated the exposure of neonicotinoid pesticide residue through fruit vegetable consumption using a deterministic approach. Two hundred forty samples o...
We investigated five neonicotinoid pesticide residues (acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thiamethoxam) in fruit vegetables and estimated the exposure of neonicotinoid pesticide residue through fruit vegetable consumption using a deterministic approach. Two hundred forty samples of eight fruit vegetables cultivated in Korea were analyzed for their pesticide residue contents. Acetamiprid had the highest detection frequency and the highest residue level in pepper. However, all pesticide levels detected didn't exceed national MRLs. The results using a deterministic approach showed that for chronic and acute study of all neonicotinoid pesticide residues, the exposure was about 50 times lower than toxicological endpoint values. It is necessary to understand that the exposure assessment in this study using a probabilistic approach should be regarded as a important knowledge in the decision-making process.
We investigated five neonicotinoid pesticide residues (acetamiprid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thiamethoxam) in fruit vegetables and estimated the exposure of neonicotinoid pesticide residue through fruit vegetable consumption using a deterministic approach. Two hundred forty samples of eight fruit vegetables cultivated in Korea were analyzed for their pesticide residue contents. Acetamiprid had the highest detection frequency and the highest residue level in pepper. However, all pesticide levels detected didn't exceed national MRLs. The results using a deterministic approach showed that for chronic and acute study of all neonicotinoid pesticide residues, the exposure was about 50 times lower than toxicological endpoint values. It is necessary to understand that the exposure assessment in this study using a probabilistic approach should be regarded as a important knowledge in the decision-making process.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 neonicotinoid계 농약 5종(acetami- prid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thiamethox- am)에 대해 국내 주산지에서 시장 출하시점에서 채취한 과채류 8작물 중의 잔류농약 모니터링을 실시하고, 본 결과 자료를 토대로 확정론적 방법을 사용하여 우리나라 전체 인구집단의 과채류 섭취를 통한 neonicotinoite〕농약의 노출량을 평가함으로써 소비자에 대한 neonicotinoid계 농약의 안전성 확보에 도움이 되고자 한다.
제안 방법
과채류 8작물에 대한 neorHcotinoid계 농약 5종(acetami- prid, clothianidin, imidacloprid, thiacloprid, thiamethox- am)에 대한 분석은 UPLC를 이용하여 수행하였으며, 각 시험 농약의 표준물질을 분석하여 얻은 검량선의 직선성과 상관관계는 0.9991-0.9995이었다. 검출된 neonicotinoid계 농약의 잔류량 결과는 Table 2에 나타내었다.
과채류 중 해당 농약의 잔류량은 불검출인 경우 0 또는 정량한계(limit of quantification: LOQ)의 1/2 값으로 대체하여 적용함으로써 도출될 결과의 예측 위험도가 낮은 경우와 중간 경우의 시나리오로 나누어 평가하였으며, 과채류 섭취량은 국민영양조사 결과 산출된 각각의 섭취량 자료를 이용하였다(식품의약품안전청, 2005). 단, 실제로 과채류를 섭취하는 경우의 안전성을 평가하기 위하여 모든 국민을 대상으로 하는 자료가 아닌 '해당 섭취 소비자, 에 대한 자료를 이용하여 평가하였다(Hamilton 등, 2004; Pieters 등, 2005).
농약별 총 노출량은 과채류 8작물에 함유된 농약의 오염량과 과채류의 섭취량을 이용해 계산한 값을 합하여 산출하였으며, 예측 위험도가 낮은 경우(불검출을 0으로 적용한 경우)와 중간 경우(불검출을 LOD의 1/2로 적용한 경우)의 시나리오로 나누어 나타내었다.
우리나라에서 생산된 과채류 8 작물을 대상으로, neonico- tinoid계 농약 5종의 잔류량을 조사한 결과를 토대로 우리나라 전체인구집단의 과채류 섭취를 통한 인체노출 현황을 예즉하였다. 인체노줄평가(dietary exposure assessment)0]] 대한 방법론은 FAO/WHO에서 제시한 만성인체노출평가방법 (FAOAVHO, 1997)을 기초로 하였으며, 노출평가에 대한 접근법은 해당 모델내의 각각의 변수값(평균 또는 95버 percen- tile)을 이용하는 점추정치(single-point estimates)# 근거로 하는 확정론적 접근법(deterministic approach)를 이용하였다.
UPLC 기기분석 조건은 Table 1과 같다. 잔류농약의 정량분석을 위한 검량선은 각각 표준품을 acetonitrile에 녹여 1, 000 ㎎/㎏S] stock solution을 조제하고 동일용매로 희석하여 0, 0.05, 0.1, 0.2, 0.5 mg8kg의 농도로 조제한 후 이들 표준용액의 일정량을 취해 3 # 씩 UPLC에 주입하여 얻은 크로마토그램 상의 peak 면적을 기준으로 각 성분별 표준 검량 선을 작성하여 잔류농약을 정량하였다.
채취한 시료는 과채류 표준조제법에 따라 분리 후 절단하고 분쇄기(HR 2084, Philips, China)로 균질화한 후 시료별로 분석 전까지 -20℃ 냉동고에 보관 후 잔류농약 분석용 시료로 사용하였다.
대상 데이터
Neonicotinoid 계 농약 표준품5 종은 Dr. Ehrenstorfer(Au- gsburg, Germany)에서 구입하였으며, 그 순도는 acetamip- rid 99%, imidacloprid와 thiamethoxam 98%, clothianidin 99.5%, thiacloprid 98.5%였다. 추출 및 정제용매는 잔류농약용 acetone, acetonitrile, dichloromethanee HPLCefMe- rck Co.
Louis, MO, USA)를 사용하였다. 그리고 무수황산나트륨(sodium sulfate anhydrous) 은 GR grade(Junsei, Tokyo, Japan)를' 사용하였다.
8작물로 선정하였다. 시료 채취는 국내 생산의 대표성을 부여하기 위하여 조사지역과 작물별 재배면적을 고려하여 전체 30개 지역으로 선정한 후 총 240점의 시료를 채취하였으며, 시료채취 시기는 3~10월 중 작물 별 병해충 발생이 많은 시기 또는 방제가 취약한 시기로 선택하였다. 시료는 중간 크기로 선별 채취하였으며, 포장단위는 시장출하 규격 및 포장단위로 채취하였다.
시료 채취는 국내 생산의 대표성을 부여하기 위하여 조사지역과 작물별 재배면적을 고려하여 전체 30개 지역으로 선정한 후 총 240점의 시료를 채취하였으며, 시료채취 시기는 3~10월 중 작물 별 병해충 발생이 많은 시기 또는 방제가 취약한 시기로 선택하였다. 시료는 중간 크기로 선별 채취하였으며, 포장단위는 시장출하 규격 및 포장단위로 채취하였다.
채취대상 작물은 국내에서 유통되는 다소비 과채류로 가지, 고추(시설, 노지), 오이, 토마토, 참외, 수박, 호박 및 딸기의 8작물로 선정하였다. 시료 채취는 국내 생산의 대표성을 부여하기 위하여 조사지역과 작물별 재배면적을 고려하여 전체 30개 지역으로 선정한 후 총 240점의 시료를 채취하였으며, 시료채취 시기는 3~10월 중 작물 별 병해충 발생이 많은 시기 또는 방제가 취약한 시기로 선택하였다.
5%였다. 추출 및 정제용매는 잔류농약용 acetone, acetonitrile, dichloromethanee HPLCefMe- rck Co., Darmstadt, Germany)을 사용하였고, 칼럼 정제를 위한 Florisil(60-100 mesh)는 PR grade(Sigma, St. Louis, MO, USA)를 사용하였다. 그리고 무수황산나트륨(sodium sulfate anhydrous) 은 GR grade(Junsei, Tokyo, Japan)를' 사용하였다.
이론/모형
또한, 본 연구의 노출평가 방법은 오염량 및 섭취량을 평균값과 극단값만을 선별하여 적용한 확정론적 접근법 (deterministic approach)을 이용하여 평가함으로써 모든 가능성을 고려한 예측이 불가능한 단점을 가지고 있다. 향후 오염도 및 섭취량, 체중 등 모든 변수들을 분포(distribution) 측면에서 고려하여 확률(probability)로 평가하는 확률론적 접근법(probabilistic approach)을 이용하여 노출평가를 실시하여 위해관리를 위한 의사결정 과정에서 중요하게 고려해야 할 부분을 평가하여야 할 것이다.
전체인구집단의 과채류 섭취를 통한 인체노출 현황을 예즉하였다. 인체노줄평가(dietary exposure assessment)0]] 대한 방법론은 FAO/WHO에서 제시한 만성인체노출평가방법 (FAOAVHO, 1997)을 기초로 하였으며, 노출평가에 대한 접근법은 해당 모델내의 각각의 변수값(평균 또는 95버 percen- tile)을 이용하는 점추정치(single-point estimates)# 근거로 하는 확정론적 접근법(deterministic approach)를 이용하였다.
성능/효과
Fig. 1(a)와 같이 섭취량 평균치를 이용한 노출량 평가 결과 모든 조사된 농약에서 만성참고치인 ADI 대비 2% 이하로 나타났으며, 극단섭취량(95th percentile)을 이용한 % 人 이도 모두 6% 이하로 나타나 과채류 섭취로 인한 neonicotinoid 계 농약의 만성 독성 발생의 위험은 매우 낮은 것으로 나타났다. 조사된 농약 중 %AD:[가 높은 농약은 clothianidin, thia- methoxam, 血acloprid순이었다.
Fig. 1(b)와 같이 급성 참고치인 ARfD에 대비한 노출량 평가 결과인 %ARfD또한 섭취량 평균치를 이용한 경우 모두 1% 이하로 나타났으며, 극단소비량을 적용한 경우에도 모든 농약에서2.5% 이하를 보여, 급성 독성 발생의 위험 또한 매우 낮은 것으로 나타났다. 조사된 neonicotinoid 계 농약 중 %ARfD 가 높게 나타난 농약은 clothianidi과 thiacloprid 이었다.
Acetamiprid는 가지와 수박을 제외한 과채류 6 작물에서 모두 검출되어 가장 많은 작물에 잔류되어 있었으며, 특히 딸기에서 검출율 29.4%로 최고 검출율을 보였다. Chlothiani- dine 참외, 고추, 토마토 수박의 4작물에서, imidacloprid는 오이, 가지, 수박, 고추의 4작물에서 검출되었다.
4%로 최고 검출율을 보였다. Chlothiani- dine 참외, 고추, 토마토 수박의 4작물에서, imidacloprid는 오이, 가지, 수박, 고추의 4작물에서 검출되었다. Thiametho- xame 오이, 참외, 고추, 수박의 4작물에서 각각 검출되었으며 특히 수박에서 20.
0%의 검출율을 보였다. Thiacloprid는 오이와 고추를 제외한 과채류에서 모두 검출되지 않았으며 가장 낮은 검출율을 보였다.
Chlothiani- dine 참외, 고추, 토마토 수박의 4작물에서, imidacloprid는 오이, 가지, 수박, 고추의 4작물에서 검출되었다. Thiametho- xame 오이, 참외, 고추, 수박의 4작물에서 각각 검출되었으며 특히 수박에서 20.0%의 검출율을 보였다. Thiacloprid는 오이와 고추를 제외한 과채류에서 모두 검출되지 않았으며 가장 낮은 검출율을 보였다.
검출된 neonicotinoid계 농약의 잔류량 결과는 Table 2에 나타내었다. 시험농약은 과채류 8작물에서 대부분 불검출되었으며, 검출되었을 경우 검출 빈도가 낮았고 모든 검출량은 MRL 이하로 나타났다.
예측 위험도가 중간인 경우 과채류를 평균으로 섭취함으로써 노출되는 neonicotinoid계 농약의 노출량은 0.077 ng/ kg/day ~ 0.191 ng/kg/day로 나타났으며, 극단소비를 통한 노출량은 0.224 ng/kg/day ~ 0.550 ng/kg/dayS. 나타났다.
나타났다. 예측 위험도가 중간인 경우 산정된 노출량은 예측 위험도가 낮은 경우 산정된 노출량에 비해 전반적으로 높게 나타났는데, acetamiprid, thamethoxam, imidacloprid의 경우 각각 2.2배, 5.1 배, 6.1 배의 차이를 보이는 반면, thdacloprid의 경우 38.5배로 매우 높은 차이를 보였다. 이는 극단소비량을 섭취하는 경우 산정된 결과와 유사한 경향을 보였다.
비해 더 안전한 것으로 나타났다. 이상의 결과를 토대로 우리나라에서 재배된 과채류 8종류의 작물 섭취를 통한 neonicotinoid계 농약의 만성노출과 급성노출에 대한 위해도는 매우 낮아 인체에 안전한 수준임을 알 수 있었다.
1(a)와 같이 섭취량 평균치를 이용한 노출량 평가 결과 모든 조사된 농약에서 만성참고치인 ADI 대비 2% 이하로 나타났으며, 극단섭취량(95th percentile)을 이용한 % 人 이도 모두 6% 이하로 나타나 과채류 섭취로 인한 neonicotinoid 계 농약의 만성 독성 발생의 위험은 매우 낮은 것으로 나타났다. 조사된 농약 중 %AD:[가 높은 농약은 clothianidin, thia- methoxam, 血acloprid순이었다. Fig.
후속연구
한편, 본 연구에서 과채류의 박피나 조리와 같은 처리를 한 경우에 적용되어야 할 가공계수가 고려되지 않았기 때문에 도출된 노출량이 과대평가되었을 수 있는 한계점이 있음을 밝힌다. 또한, 본 연구의 노출평가 방법은 오염량 및 섭취량을 평균값과 극단값만을 선별하여 적용한 확정론적 접근법 (deterministic approach)을 이용하여 평가함으로써 모든 가능성을 고려한 예측이 불가능한 단점을 가지고 있다.
또한, 본 연구의 노출평가 방법은 오염량 및 섭취량을 평균값과 극단값만을 선별하여 적용한 확정론적 접근법 (deterministic approach)을 이용하여 평가함으로써 모든 가능성을 고려한 예측이 불가능한 단점을 가지고 있다. 향후 오염도 및 섭취량, 체중 등 모든 변수들을 분포(distribution) 측면에서 고려하여 확률(probability)로 평가하는 확률론적 접근법(probabilistic approach)을 이용하여 노출평가를 실시하여 위해관리를 위한 의사결정 과정에서 중요하게 고려해야 할 부분을 평가하여야 할 것이다.
참고문헌 (13)
Claeys, W.L., De Voghel, S., Schmit, J.F., Vromman, V. and Pussemier, L. (2008) Exposure assessment of the Belgian population to pesticide residues through fruit and vegetable consumption. Food Additives and Contaminants 25(7):851-863.
EPA (2008) 40 CRF Part 180 Thiamethoxam; Pesticide Tolerance.
FAO/WHO (1997) Food consumption and exposure assessment of chemicals. In Report of a FAO/WHO consultation.
Hamilton, D., Ambrus, A., Dieterle, R., Felsot, A., Harris, C., Petersen, B., Racke, K., Wong, S.S., Gonzalez, R. and Tanaka, K. (2004) Pesticide residues in food-acute dietary exposure. Pest. Manag. Sci. 60:311-339.
Park, K.S., Im, M.H., Choi D.M., Jeong, J.Y., Chang, M.I., Kwon, K.I., Hong, M.K. and Lee, C.W. (2005) Estabilishment of Korean maximum residue limits for pesticides in food. Korean J. Pesticide Science 9:51-59.
Pieters, M., Ossendorp, B. and Slob, Wl (2005) Probabilistic modeling of dietary intake of substances. The risk management question governs the mothod. RIVM. Bilthoven (The Netherlands) report No. 320011001. Available from: http:// rivim.openrepository.com/rivm/bitstream/10029/7301/1/320 011001.pdf.
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