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문제 정의
- 농작물에 잔류된 농약과 각 가공과정 중 농약 감소율의 상관관계를 알아보기 위해, JMPR 보고서에서 평가된 농약 35종의 물리화학적 특성을 조사하였다. 농약의 지용성과 수용성을 나타내는 옥탄올과 물 분배계수(Kow), 휘발성 또는 비휘발성을 판단할 수 있는 증기압(vapor pressure), 농산물 표면에 잔류되거나 중심부에 침투할 가능성을 판단할 수 있는 spectrum androute of action을 조사하였다[20].
- 본 연구에서는 CODEX 농약 기준 설정을 위하여 JMPR에 제출된 연구자료 중 한국인의 섭취가 많은 쌀과 보리의 식품가공방법과 가공방법에 따른 농약의 감소 및 증가 경향, 농약의 물리화학적 특성에 따른 가공계수 등을 분석하여 향후 농약가공계수 연구의 기초자료로 활용하도록 하고자 한다.
가설 설정
- JMPR 보고서 중 현미의 가공방법은 수확한 벼를 건조시키고, 흡인, 선별과정을 거쳐 알곡 분획물 등의 찌꺼기를 제거하고 탈피과정을 거쳐 왕겨를 벗겨낸다[JMPR 2007]. 백미의 가공은 쌀겨의 총량이 현미 무게의 11-17%가 되도록 현미를 백미로 도정한다[JMPR 2008, 2012]. 쌀겨는 현미를 백미로 도정하는 과정에서 발생한다[JMPR 2008].
제안 방법
- Zhiqiang 등[23]의 보리와 맥주에 잔류된 triadimefon, malathion과 dichlorvos의 분석은 acetonitrile로 추출한 후 LC-MS/MS를이용하여 분석하였다.
- Boscalid, fluxapyroxad, isopyrazam, sulfoxaflor 등 11종의농약은 LC-MS/MS를 이용하여 분석하였다[34-71]. 보리에 잔류된 quinoxyfen과 picoxystrobin은 GC-MS를 이용하여 분석하였다.
- 보리에 잔류된 quinoxyfen과 picoxystrobin은 GC-MS를 이용하여 분석하였다. Fenitrothion, propiconazole, glufosinate와 quinclorac 등 7종의 농약은 GC를 이용하여 분석하였다[36-64].
- Table 1은 JMPR 보고서에서 조사한 농약의 종류를 각 농산물별로 나타낸 표이다. JMPR에서 평가된 쌀의 acephate, azoxystrobin,chlorantraniliprole 등 17종 농약과 보리의 benzovindiflupyr,ethephon, fenitrothion 등 23종 농약에 대한 가공계수 연구를 조사하였다. Table 2와 3은 쌀과 보리에 사용된 농약의 분석방법과 도정 및 가열 등의 가공방법에 대하여 정리하였다.
- 각 성분 별로 식품의 잔류농약 분석 시 이용된 추출용매와 분석기기에 대하여 Table 2와 같이 조사하였다[JMPR Evaluation 2006-2016]. 가공방법은 농작물 재배 중 농약을 살포한 시료를 이용한 가공연구 결과를 조사하였다. 쌀은 벼를 수확 한 후 건조한 정조를 현미, 왕겨, 백미, 쌀겨와 쌀밥으로 가공되었다.
- 국제식품규격위원회 농약전문가위원회(Jointmeeting FAO/WHO on Pesticides Residues, JMPR)에서는 원료 농축 시, 우리나라와 같이 기준설정을 한다. 그러나 농산물원료의 MRL을 설정할 경우에는 기준(안)과 식품섭취량을 곱하는 TMDI 평가 아닌 감독하의 잔류시험 중간 잔류값(SupervisedTrial Medium Residue, STMR)과 식품 섭취량을 이용한 추정섭취량(Estimated Daily Intake, EDI) 방식으로 위해 평가를 한다. 우리나라는 농약의 MRL 설정 시 식품가공 중 농약이 감소되거나 증가되는 가공계수를 사용하여 위해평가에 활용하고 있지 않으나, JMPR에서는 가공계수를 이용한 현실적인 위해평가 방법을 활용하고 있다[18].
- Codex에 농약잔류허용기준 설정을 위하여 제출된 자료 중 쌀에대한 PF 연구자료를 가공방법 별로 정리하여 비교한 결과를Table 4에 나타내었다. 농약과 각 가공과정의 상관관계를 알아보기 위해, JMPR 보고서에서 평가된 농약 17종의 분배계수(Kow), 증기압, spectrum and route of action을 조사하였다.
- 농작물에 잔류된 농약과 각 가공과정 중 농약 감소율의 상관관계를 알아보기 위해, JMPR 보고서에서 평가된 농약 35종의 물리화학적 특성을 조사하였다. 농약의 지용성과 수용성을 나타내는 옥탄올과 물 분배계수(Kow), 휘발성 또는 비휘발성을 판단할 수 있는 증기압(vapor pressure), 농산물 표면에 잔류되거나 중심부에 침투할 가능성을 판단할 수 있는 spectrum androute of action을 조사하였다[20].
- 쌀은 벼를 수확 한 후 건조한 정조를 현미, 왕겨, 백미, 쌀겨와 쌀밥으로 가공되었다. 또한, 보리는 정맥, 겉껍질, 분말, 겨, Shorts, 맥아와 맥주로 가공하는 과정 중 농약의 가공계수 자료를 조사하였다.
- Table 5는 23종 농약의 Kow, 증기압, 침투이행성 여부의 특성을 조사한 결과이다. 보리를 수확하여 건조한 통보리의PF 1을 기준으로 하여 가공방법 별 PF를 조사하였다. 통보리의껍질을 제거한 정맥의 PF는 1에서 0.
- Boscalid, fluxapyroxad, isopyrazam, sulfoxaflor 등 11종의농약은 LC-MS/MS를 이용하여 분석하였다[34-71]. 보리에 잔류된 quinoxyfen과 picoxystrobin은 GC-MS를 이용하여 분석하였다. Fenitrothion, propiconazole, glufosinate와 quinclorac 등 7종의 농약은 GC를 이용하여 분석하였다[36-64].
- 농약 등록 및 농약잔류허용기준 설정을 위해서 농약 회사 등에서는 농약에 대한 급성, 아급성, 아만성, 만성 등의 독성 자료, 농산물의 농약잔류자료, 식품 가공 중 농약 가공계수 자료 등을 정부기관에 제출하여야 된다. 이러한 자료를 평가하여 농약의 일일섭취허용량(Acceptable Daily Intake, ADI)을 설정하고 ADI를 이용하여 식품 중 농약의 MRL을 설정한다. 농민들은 농작물재배 시 MRL이 설정된 농약을 사용할 수 있게 된다[4].
대상 데이터
- 식품 가공 중 농약 연구자료는 CODEX 농약잔류허용기준 설정을 위하여 JMPR에서 평가한 결과보고서 중 2006-2016년 자료를 활용하였다. 식품 중 잔류농약의 가공계수(ProcessingFactor, PF)는 원료 농산물의 농약 잔류량에 대한 가공 후 식품의 농약 잔류량의 비율을 나타낸 것이다.
성능/효과
- JMPR 보고서에 조사된 토마토와 보리의 가공과정 중 fluxapyroxad잔류량을 비교한 결과, 농산물의 종류가 달라도 탈피 또는 박피 과정에서 농약이 대부분 제거되는 유사한 경향을 나타내었다.
- 9종 농약에 대하여 정맥을 맥아를 제조하여 PF를 산출한 결과, boscalid는 0.33에서 0.93, bixafen 0.22에서 0.86, flupyradifurone0.12에서 0.49, isopyrazam 0.37에서 0.55, metrafenone0.165에서 0.4, pyraclostrobin <0.67에서 1.17, pinoxaden 0.48에서 1.17, sulfoxaflor 0.7에서 1.3, tebuconazole 0.27에서 1로조사되었다.
- 43로 감소하여 55, 92 및 57%의감소율을 나타내었다. Benzovindiflupyr, fluxapyroxad, pinoxaden의 보리 알곡의 PF는 1, 정맥의 PF는 0.46, 0.16 및 0.48로나타나 감소율은 54, 84, 52%로 조사되었으며, 분말로 가공 후에는 PF가 각각 0.4, 0.15 및 0.46로 조사되었다. Benzovindiflupyr,fluxapyroxad, pinoxaden는 정맥에서 분말로 분쇄과정 중에는 농약이 거의 감소되지 않은 것으로 조사되었다[20].
- 이 중 LC-MS/MS로 12건, GC-MS로 2건, GC로 8건 분석된것으로 조사되었다. LC-MS/MS로 분석한 비율이 총 22건 중12건으로 54.5%를 차지하였다.
- Pyraclostrobin, penthiopyrad, sulfoxaflor는 2.6×10−5(20 oC), 0.00643 (25 oC), <1.4×10−6 mPa, Kow 3.99, 0.802로휘발성이 낮고 지용성의 특징을 가지며 침투성 농약으로 탈피과정에서 약 31% 정도 감소되었다.
- 결론적으로 쌀과 보리에 살포된 35종 농약 중 8종(Acephate,methamidophos, glufosinate, guinclorac, sulfoxaflor, ethephon,pyraclostrobin, penthiopyrad) 은 지용성으로 물에 잘 녹지 않는 특성이며, 휘발성으로 가열처리에 의해 잘 감소되고, 침투성으로 도정 후에도 가공계수가 낮아지지 않는 일반적인 경향을 보이지만, 8종을 제외한 27종 농약(azoxystrobin, bentazone,benzovindiflupyr, bixafen, boscalid, chlorantraniliprole, chlorpyrifos-methyl, cyhalothrin, cypermethrin, dichlorvos, difenoconazole,dinotefuran, fenitrothion, flupyradifurone, flusilazole, fluxapyroxad,isopyrazam, metrafenone, picoxystrobin, pinoxaden, propiconazole,quinoxyfen, saflufenacil, tebuconazole, thiamethoxam, triazophos,trinexapac-ethyl)은 물리화학적 특성에 따라 가공계수가 변화되는 일반적인 경향을 보이지 않았다.
- 정맥을 분쇄하여 가공한 분말에 대한 연구는 benzovindiflupyr,flusilazole, fluxapyroxad, pinoxaden, saflufenacil, sulfoxaflor,thiamethoxam, trinexapac-ethyl의 8종의 농약에서 수행되었다[JMPR 2016, 2007, 2012, 2011, 2010, 2013]. 그 중flusilazole, thiamethoxam, trinexapac-ethyl의 보리 알곡의 PF는1에서 각각 0.45, 0.08 및 0.43로 감소하여 55, 92 및 57%의감소율을 나타내었다. Benzovindiflupyr, fluxapyroxad, pinoxaden의 보리 알곡의 PF는 1, 정맥의 PF는 0.
- 일반적인 경우 침투성 농약은 농약성분이 내부로 침투되어 도정과정 중에 감소량이 낮은 것으로 예상되고, 비침투성 농약은 표면에 잔류되어 상당량이 감소하는 것으로 예상된다. 그러나 JMPR 보고서를 조사한 결과, 총 17종 중 침투성농약은 acephate, azoxystrobin, bentazone, difenoconazole, dinotefuran,glufosinate, methamidophos, propiconazole, quinclorac, sulfoxaflor,triazophos 11종이었으나, 이 중 acephate, methamidophos, glufosinate,quinclorac, sulfoxaflor의 5종의 가공연구 결과는 농약이 내부로침투되어 농약의 낮은 감소율 결과를 나타내어 침투성 농약의일반적인 경향을 보였다. 그러나 azoxystrobin, bentazone,difenoconazole, dinotefuran, propiconazole, triazophos 6종 농약은 침투성이지만 일반적인 경향이 아닌 높은 감소율의 결과로 조사되었다.
- 3%의 농약이 감소되었다. 농약성분이 백미에서 잔류되어도 쌀밥 가공 과정 중 열에 의해 대부분의 잔류농약이 분해되어 미량만 잔류되는 것을 알 수 있었다. Lee등의 백미 가공을 통한 chlorpyrifos 잔류량변화에 대한 연구[31]에서 백미를 쌀밥으로 가공하였을 때 잔류량이 456 ppb에서 130.
- 보리의 대표적인 가공품인 맥주는 맥아를 이용하여 발효, 여과과정을 거쳐 제조된다. 맥아를 맥주로 가공한 후 17종 농약에 대한 PF는 맥아 0.1-1.3에서 0.001-0.67로 감소하였으며, 42.7-99.9%의 감소율을 보였다[JMPR 2013, 2006, 2009, 2008,2012, 2016, 2011]. 맥아에서 맥주로 가공하는 과정에서 PF는평균 82%의 감소율을 나타냈다.
- 건조된 parboiled rice는 왕겨를 벗겨내 현미로 가공하고,이 현미를 도정하여 백미로 가공한다(25, JMPR 2015). 물에 침지시킨 후 벼를 높은 온도로 쪄서 건조시킨 parboiled rice의PF는 현미에서 0.41, 백미에서 0.23으로 조사되어 일반 현미의 PF 0.06, 일반 백미 0.01에 비해서 농약의 가공계수가 높은 것으로 조사되었다. Parboiled rice는 벼를 찌는 과정에서 왕겨와현미층에 있는 영양물질이 쌀 내부로 흡수하고 건조를 통해 수분함량이 감소하고 영양분이 농축된다[30].
- 67로 대부분의 농약이 분해되거나 희석되어 미량의 성분만이 잔류되었다[JMPR 2013, 2006, 2016, 2009, 2008, 2015,2007, 2012, 2011, 2010]. 보리의 가공방법에 따라 농약의 PF를비교한 결과, ethephon, pyraclostrobin, penthiopyrad, sulfoxaflor,trinexapac-ethyl을 제외한 11종의 농약은 통보리를 건조, 선별,흡인하여 연삭이나 마찰로 보리의 겨층이 제거하여 정맥으로 만드는 과정으로 PF가 1에서 0.092-0.48로 농약성분이 상당량 감소되어, 농약 감소율이 54-90.8%로 평균 73.5%로 대부분의 농약이 감소되었다[2006, 2013, 2016, 2012, 2011, 2010]. 이는보리 재배에 사용된 농약이 통보리의 겉껍질에 농약 성분이 가장 많이 잔류되어 있으므로 겨층을 제거하는 과정에서 대부분제거되는 것으로 판단된다.
- 쌀에 대한 가공연구가 수행된 농약 총 17종 중 acephate, methamidophos, glufosinate, quinclorac, sulfoxaflor 5종 농약은일반적인 농약 가공 연구 결과의 경향과 상이하였다.
- 쌀에 대해서 가공연구가 수행된 농약 총 17종 중 azoxystrobin,bentazone, chlorantraniliprole, chlorpyrifos-methyl, cyhalothrin등 12종은 도정과정 중에 정조에 잔류된 농약성분의 상당량이감소하는 경향이었다. 정조에서 현미로 가공할 때 대부분의 농약이 감소하였고, 현미에서 백미로 가공 할 때 일부 감소하는경향을 보였다.
- 04로 대부분의 농약 성분이 감소되는 것으로 조사되었다[JMPR2007, 2008, 2011, 2012, 2013, 2015, 2016]. 쌀의 가공방법에따라 농약 별 PF를 비교한 결과, acephate, glufosinate, methamidophos,quinclorac, sulfoxaflor 5종 농약을 제외한 농약 12종 중 chlorpyrifos-methyl, difenoconazole, dichlorvos, fluxapyroxad,triazophos 5종은 정조를 현미로 가공하였으며, 이 과정에서 PF가 각각 0.22, 0.06, 0.16, 0.13과 0.24로 조사되었고, 농약의감소율은 각각 78, 94, 84, 87 및 76%로 평균 83.8% 감소되는 경향을 보였다[JMPR 2013, 2015, 2012]. 이들 결과는 농약이 살포된 정조의 표면에 농약이 가장 많이 잔류되어 있으므로,왕겨를 탈피하는 과정에서 농약이 대부분 제거되는 것으로 판단된다.
- Table 3은 JMPR의 쌀과 보리에 대한 농약의 가공계수 연구에서 가공 방법에 대하여 요약하였다. 쌀의 가공은 정조, 현미, 왕겨, 백미, 쌀겨, 현미밥, 쌀밥에 대하여, 보리의 가공은 정맥, 겉껍질, 분말, 겨, short, 맥아, 맥주에 대하여 수행된 것으로 조사되었다.
- 24로 보고하였다. 이 결과는, JMPR 보고서에 나타난 쌀에 가공계수 연구와 유사한 결과로 difenoconazole 농약은 가열에 의하여 감소는 경향을 보였다.
- 통보리는 14,830, 1,586 μg/kg으로 분석되었고, 맥아를 맥주로 가공할 때 잔류량은 12,950 및 2,154 μg/kg에서 254 및 376 μg/kg으로 감소하였다. 이 자료를 이용하여 PF를 산출하면, 맥아의 PF는 0.87과 1.36, 맥주의 PF는 0.017과 0.24이며, 맥아에서 맥주로 가공할 때 98과82.4%의 감소율을 보였다. 조사된 JMPR의 가공연구 결과와 유사하게 맥아를 맥주 가공한 후 미량의 농약이 잔류되는 경향을 나타내었다.
- 51 mg/kg으로 감소하는 결과를 보였다[22]. 이를 PF로 산출하면, 정조1, 현미 0.24, 백미 0.14로 정조에서 현미로 가공할 때 76%, 현미를 백미로 가공할 때 41.7% 감소하였다. JMPR 보고서 중현미에서 백미로 가공할 때 acephate와 methamidophos의 감소율과 비슷한 경향을 나타내었다.
- 23으로 조사되었다[JMPR 2015]. 정조를 현미로 가공하여 PF가 1에서 0.06으로 0.94가 제거되어농약이 94%로 많은 양이 감소되었으며, 현미를 백미로 도정하는 과정으로 0.06에서 0.01로 0.05의 PF가 제거되어 83.3%의감소율을 보였다. 백미를 쌀밥으로 가공한 후 PF는 0.
- 쌀에 대해서 가공연구가 수행된 농약 총 17종 중 azoxystrobin,bentazone, chlorantraniliprole, chlorpyrifos-methyl, cyhalothrin등 12종은 도정과정 중에 정조에 잔류된 농약성분의 상당량이감소하는 경향이었다. 정조에서 현미로 가공할 때 대부분의 농약이 감소하였고, 현미에서 백미로 가공 할 때 일부 감소하는경향을 보였다. 그러나 침투성농약인 acephate, methamidophos,glufosinate, quinclorac, sulfoxaflor 5종 농약은 농약 성분이 내부로 침투되어 도정공정 중에 많은 양이 제거되지 않는 것으로나타났다.
- 4%의 감소율을 보였다. 조사된 JMPR의 가공연구 결과와 유사하게 맥아를 맥주 가공한 후 미량의 농약이 잔류되는 경향을 나타내었다.
- 총 23종 중 boscalid, bixafen, benzovindiflupyr, fluxapyroxad등 11종은 통보리를 탈피하며 정맥으로 만드는 과정에서 대부분의 농약성분이 감소되었으나, 정맥을 침지시켜 만든 맥아의경우 농약성분이 농축되었다. 그러나, 맥아를 맥주로 가공한 후에는 대부분의 농약이 감소되어 미량의 성분만 잔류하는 경향을 보였다.
- 통보리는 14,830, 1,586 μg/kg으로 분석되었고, 맥아를 맥주로 가공할 때 잔류량은 12,950 및 2,154 μg/kg에서 254 및 376 μg/kg으로 감소하였다.
- 1-10로 조사되었다. 현미를 도정한 백미의 PF는 0.01-0.63로 대부분의 경우 많은 양의 농약 성분이 제거됨을 알 수 있었다. 백미로 도정과정 중 발생된 부산물인 쌀겨의 PF는 0.
- 7-99%의 농약 감소율을 보였다[JMPR 2008, 2013, 2015,2012, 2007]. 현미에서 백미로 도정하는 과정에서 평균 85.4%의 농약 성분이 제거되어서 잔류된 농약의 상당부분은 백미로 가공할 경우 대부분 제거됨을 알 수 있었다.
- 쌀에 대한 가공연구가 수행된 농약 총 17종 중 acephate, methamidophos, glufosinate, quinclorac, sulfoxaflor 5종 농약은일반적인 농약 가공 연구 결과의 경향과 상이하였다. 현미에서백미로 가공 연구 결과, acephate와 대사물질인 methamidophos의 잔류량에 대한 PF는 각각 1에서 0.63, 1에서 0.85로 37%와 15%로 감소되었다. Acephate의 증기압은 0.
후속연구
- JMPR 보고서의 쌀에 대한 17종 농약 중 difenoconazole 농약의 쌀에 대한 가공연구는 정조, 현미, 왕겨, 백미, 쌀겨, 쌀밥,현미 parboiled rice, 백미 parboiled rice의 전체 공정을 수행하여 쌀의 가공연구를 대표할 수 있을 것으로 판단되었다. Difenoconazole의 PF는 정조 1, 현미 0.
- JMPR에 제출된 쌀에 대한 총 17종의 농약 중 쌀밥에 대한가공연구는 3종에 불가하였다[JMPR 2007, 2013, 2015]. JMPR보고서에는 우리나라의 주식인 쌀밥에 대한 연구자료가 부족하여 향후 우리나라에서 쌀에 대한 PF 연구 시 쌀밥에 대한 가공연구가 활발하게 진행될 필요가 있을 것으로 판단된다.
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