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문제 정의
- 본 연구는 초음파를 이용한 유류오염토양을 복원하기 위한 고려해야 할 설계 조건들에 대한 내용이며, 적용할 초음파 주파수의 영향, 세척을 위한 다른 공정과의 연계, 그리고 연계하여 적용할 시 고려해야 할 인자와 그 인자를 얻기 위한 방법을 제시하고자 하였고, 그 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 본 연구는 토양 세척에 적용 가능한 낮은 영역대의 초음파를 세분하여 그 영향을 확인한 후, 해당 최적 주파수에서 초음파, 물리적 교반, 그리고 계면활성제를 단독, 또는 동시에 적용할 때 토양 세척 제거율에 미치는 영향을 파악하여 초음파 토양세척을 최적화 하기 위해서 고려해야 할 인자를 확인하고자 한다.
제안 방법
- 유류를 분석하기 위해 적당량의 무수황산나트륨을 넣어 수분을 제거하고, 디클로로메탄을 넣은 후, 프로브형 초음파 발생기로 10분간 추출하였다. 그 후, GC-FID (Agilent, 6890N, USA)를 이용하여 TPH 를 측정하여 토양 시료에 남아 있는 디젤을 측정하였다.
- 물리적 교반은 150 rpm의 속도를 적용하였다. 실험의 오차를 줄이기 위하여 같은 실험을 2번씩 수행하였으며, 각 실험 결과를 프로그램에 입력하여 프로세스를 진행하였다.
- 표 2는 MINITAB® 프로그램을 이용한 실험설계 매트릭스와 각 실험에서의 제거율을 나타낸다. 여기서 초음파 주파수는 35 kHz, 유입 강도는 300 W를 적용하였고, 오염토양의 초기 농도는 14,000 mg/kg, 계면활성제(SDS)는 SDS의 임계미셀농도인 8 mM을 주입하였다. 여기서 임계미셀 농도란 계면활성제가 수용액에서 미셀을 형성하는 최소 농도로 이 농도를 경계로 수용액의 성질이 현저하게 변하게 된다.
- 오염된 토양 10 mg과 물 50 mL를 실린더 모양의 반응기에 넣고 위의 3가지 주파수에서 5, 10, 20, 30분 동안 초음파를 조사하였다. 반응기 온도는 25±2oC로 일정하게 유지하였다.
- 위의 실험 결과로부터 각 인자 및 그 상호관계 사이의 중요도를 그래프로 나타내어 비교할 수 있는 파레토차트를 작성하였다. 그림 3은 각 인자 및 상호관계들이 제거율에 주는 영향의 크기와 중요도를 나타낸다.
- 분석은 토양오염공정시험기준에 따라 진행하였으며 분석을 위한 GC의 분석 조건은 표 2와 같다. 유류를 분석하기 위해 적당량의 무수황산나트륨을 넣어 수분을 제거하고, 디클로로메탄을 넣은 후, 프로브형 초음파 발생기로 10분간 추출하였다. 그 후, GC-FID (Agilent, 6890N, USA)를 이용하여 TPH 를 측정하여 토양 시료에 남아 있는 디젤을 측정하였다.
- 적용할 초음파의 주파수를 결정하기 위하여, 초기농도가 14,000 mg/kg, 47,000 mg/kg, 102,000 mg/kg인 토양시료를 대상으로 35 kHz, 72 kHz, 그리고 100 kHz의 초음파 주파수를 적용할 경우의 유류의 제거율을 확인하였다. 정병길 등 (2009)의 연구에 따르면 낮은 주파수의 초음파를 적용하였을 경우 TPHs의 분해속도가 더 빨랐는데 이는 초음파의 주파수가 낮을수록 단위부피당 전달되는 에너지가 커져 공동화현상에서 발생되는 기포에도 많은 에너지가 투입되어 분해반응이 더욱 빠르게 일어난다고 해석하였다.
- 초음파 유입, 물리적 교반, 그리고 계면활성제의 적용에 대하여 어떠한 공정이 더 영향력이 있는 알아보기 위하여 MINITAB® 프로그램을 이용한 실험 설계와 실험결과로부터 구한 파레토 차트를 활용하여 각 공정의 영향력과 조합공정의 효과를 확인하였다.
- 초음파의 적용 주파수를 35kHz로 고정한 조건에서 토양 세척에 가장 우세한 인자가 무엇인지 결정하기 위하여 실험을 설계하였다. 표 2는 MINITAB® 프로그램을 이용한 실험설계 매트릭스와 각 실험에서의 제거율을 나타낸다.
대상 데이터
- 이 토양을 완전 건조시킨후, 체 분석을 하고, 인공적으로 1 kg씩 시료를 만들었다. 디젤은 국내 S-정유회서 주유소에서 구입하였고, 토양을 균일하게 오염시키기 위해서 n-pentane에 농도별로 녹여서 초기농도 14,000 mg/kg, 47,000 mg/kg, 102,000 mg/kg의 세 가지 용액을 토양 시료에 붓고 n-pentane을 완전하게 증발시킨 후, 상온에서 15일이 경과된 토양을 사용하였다.
- 본 연구에서 사용된 초음파 기기(미래초음파, Korea)는 35, 72, 100 kHz의 3가지 주파수가 가능한 기기를 사용하였다. 그림 1에서 보는 바와 같이 오각형 모양의 반응기에 각면에 3개의 진동자가 장착된 초음파 기기의 내부에 물을 채운 뒤, 그 안에 실린더 형태의 반응기를 넣어 실험을 진행하였다.
이론/모형
- 초음파를 조사한 뒤, 원심분리기에서 3,000 rpm의 속도로 20분간 운전하여, 고체 부분과 액체 부분을 분리하였다. 분석은 토양오염공정시험기준에 따라 진행하였으며 분석을 위한 GC의 분석 조건은 표 2와 같다. 유류를 분석하기 위해 적당량의 무수황산나트륨을 넣어 수분을 제거하고, 디클로로메탄을 넣은 후, 프로브형 초음파 발생기로 10분간 추출하였다.
성능/효과
- 1) 토양세척에 적용할 초음파의 주파수는 낮을수록 좋다. 실험 결과를 통해 유추해보면 비교적 높은 주파수에서 많은 공동화 기포가 생기지만 그 물리적 효과가 낮은 주파수의 물리적 효과보다 약해 많은 숫자의 기포가 생기더라도 효율이 더 낮았다.
- 2) 앞선 실험의 결과 조건(35 kHz)에서 다른 세척 공정과의 연계 효과와 중요도를 MINITAB® 프로그램을 통해 확인한 결과, 초음파 적용 여부, 물리적 교반의 적용 여부가 가장 중요한 인자로 판명되었다.
- 결과적으로 초음파 토양 세척 시 최적 주파수는 기존의 연구와 마찬가지로 낮은 주파수로 나타났으나, 이는 초기농도에 따라서 경향이 달라질 수 있다.
- 파레토차트를 보면, 그래프 상의 기준선을 지나는 효과는 잠정적으로 중요한 인자라고 할 수 있다. 결과적으로 초음파를 이용한 토양세척에서 초음파의 주입, 물리적 교반, 계면활성제의 주입, 물리적 교반과 계면활성제 주입의 조합, 그리고 초음파의 주입, 물리적 교반, 계면활성제의 주입의 세 가지 인자의 조합이 중요하다고 할 수 있다. 여기서 기준선은 기본적으로 α값이 0.
- 그러나, 이런 방법은 미세 토양 입자를 대상으로 한 토양세척을 한번 더 적용하거나, 다른 공법을 적용해야 하는 문제도 발생하게 된다. 결과적으로 토양 세척법의 효율은 유류을 토양 입자에서 물로 얼마만큼 이동 시키느냐 하는 것이 관건이다.
- 첫째로, 초음파에 의해 발생된 공동화 기포내의 높은 열과 압력이 공동화 기포가 파괴되면서 토양입자 표면과 그곳에 흡착되어 있는 디젤입자 사이의 물리적 결합을 깨트려 탈착효과를 증진시킨다. 둘째로, 공동화 현상에 의해 발생하는 높은 속도의 micro-jet과 높은 압력의 충격파(shock wave)에 의해 토양 입자 표면에 부딪치고, 또 긴 고리를 가진 탄화수소나 방향족 탄화수소를 깨트려 짧은 고리를 가진 탄화수소로 만들어 탈착효과를 높인다. 마지막으로, 초음파 자체가 토양입자의 공극사이나 토양과 액상 사이에 미세한 와류를 만들어 오염물질이 액상으로의 상변화를 증진시킨다 (Feng 그리고 Aldrich, 2000).
- 본 연구는 Bath 타입의 초음파를 사용하였기 때문에 프로브타입의 초음파 발생기보다 제거효율이 떨어지지만 파일롯 사이즈로 크기를 키울 경우 Bath 타입이 유리할 것으로 판단된다. 또한 초음파의 주파수는 되도록 낮은 주파수를 쓰는 것이 유리하다는 것이 확실하지만, 초음파의 사용 에너지, 물리적 교반의 속도, 그리고 계면활성제의 농도 등은 적용할 처리 공정에 따라 달라지기 때문에 실제 복원에 적용하기 위해서는 다른 조건에 대한 사전 실험이 필요하다.
- 실험 결과, 모든 초기 농도에서 낮은 주파수(35kHz)를 적용하였을 때 제거율이 가장 높게 나타났으며, 초기 농도가 높을수록 제거율은 증가하지만 주파수의 영향은 더 낮게 나타났다. 이 결과로부터 초음파를 이용하여 토양으로부터 유류 입자의 분리는 작은 에너지의 공동화기포가 여러 개가 작용 하는 것보다 큰 에너지의 공동화기포 한 개가 더 효율적임을 알 수 있다.
- 1) 토양세척에 적용할 초음파의 주파수는 낮을수록 좋다. 실험 결과를 통해 유추해보면 비교적 높은 주파수에서 많은 공동화 기포가 생기지만 그 물리적 효과가 낮은 주파수의 물리적 효과보다 약해 많은 숫자의 기포가 생기더라도 효율이 더 낮았다. 하지만 적용할 초음파의 강도를 같이 생각할 필요가 있다.
- 실험 결과, 모든 초기 농도에서 낮은 주파수(35kHz)를 적용하였을 때 제거율이 가장 높게 나타났으며, 초기 농도가 높을수록 제거율은 증가하지만 주파수의 영향은 더 낮게 나타났다. 이 결과로부터 초음파를 이용하여 토양으로부터 유류 입자의 분리는 작은 에너지의 공동화기포가 여러 개가 작용 하는 것보다 큰 에너지의 공동화기포 한 개가 더 효율적임을 알 수 있다. 또 초기농도가 높으면 유류입자가 토양입자에 다중 층을 형성하여 더 탈착되기 쉽기 때문에 높은 주파수가 형성하는 낮은 에너지의 공동화기포에도 충분한 효율을 보여 주파수의 영향이 적은 것으로 예상된다.
- 실험 결과, 모든 초기 농도에서 낮은 주파수(35kHz)를 적용하였을 때 제거율이 가장 높게 나타났으며, 초기 농도가 높을수록 제거율은 증가하지만 주파수의 영향은 더 낮게 나타났다. 이 결과로부터 초음파를 이용하여 토양으로부터 유류 입자의 분리는 작은 에너지의 공동화기포가 여러 개가 작용 하는 것보다 큰 에너지의 공동화기포 한 개가 더 효율적임을 알 수 있다. 또 초기농도가 높으면 유류입자가 토양입자에 다중 층을 형성하여 더 탈착되기 쉽기 때문에 높은 주파수가 형성하는 낮은 에너지의 공동화기포에도 충분한 효율을 보여 주파수의 영향이 적은 것으로 예상된다.
- 이러한 초음파의 물리적 효과에 의해서 일어나는 오염물질의 탈착은 세가지 메커니즘에 의해 일어나는 것으로 알려져 있다. 첫째로, 초음파에 의해 발생된 공동화 기포내의 높은 열과 압력이 공동화 기포가 파괴되면서 토양입자 표면과 그곳에 흡착되어 있는 디젤입자 사이의 물리적 결합을 깨트려 탈착효과를 증진시킨다. 둘째로, 공동화 현상에 의해 발생하는 높은 속도의 micro-jet과 높은 압력의 충격파(shock wave)에 의해 토양 입자 표면에 부딪치고, 또 긴 고리를 가진 탄화수소나 방향족 탄화수소를 깨트려 짧은 고리를 가진 탄화수소로 만들어 탈착효과를 높인다.
후속연구
- 본 연구는 Bath 타입의 초음파를 사용하였기 때문에 프로브타입의 초음파 발생기보다 제거효율이 떨어지지만 파일롯 사이즈로 크기를 키울 경우 Bath 타입이 유리할 것으로 판단된다. 또한 초음파의 주파수는 되도록 낮은 주파수를 쓰는 것이 유리하다는 것이 확실하지만, 초음파의 사용 에너지, 물리적 교반의 속도, 그리고 계면활성제의 농도 등은 적용할 처리 공정에 따라 달라지기 때문에 실제 복원에 적용하기 위해서는 다른 조건에 대한 사전 실험이 필요하다.
- 위의 5가지 인자 즉, 초음파, 물리적 교반, 계면활성제, 교반과 계면활성제, 그리고 세 가지 인자의 조합 모두 유의하기 때문에 설계에 고려해야 하지만, 그 중 초음파의 주입과 물리적 교반이 그래프 상에서 가장 큰 값을 가지고 있어 설계에 있어서 가장 큰 영향을 주기 때문에 가장 중요한 인자라고 말할 수 있으며, 초음파를 이용한 토양세척에서 최적화된 조건을 만들기 위해서 이 두 가지 인자를 먼저 고려해야 한다. 실제 토양세척 공정을 설계하기 위해서는 유입 에너지와 같이 초음파의 특정 조건과 물리적 교반 속도와 같이 교반의 특정 조건을 달리하여 선행실험을 진행하면 특정 공정의 특정 조건이 미치는 영향과 중요도를 예측할 수 있어, 그 중요도가 중요한 인자를 집중적으로 설계에 반영하면 보다 효율적인 공정을 설계할 수 있을 것이다.
- 또 초기농도가 높으면 유류입자가 토양입자에 다중 층을 형성하여 더 탈착되기 쉽기 때문에 높은 주파수가 형성하는 낮은 에너지의 공동화기포에도 충분한 효율을 보여 주파수의 영향이 적은 것으로 예상된다. 하지만 본 연구에서는 유입되는 에너지양에 대한 고려, 즉 충분한 에너지를 갖춘 많은 수의 공동화 기포 형성 가능성에 대한 고려가 이루어지지 않았기 때문에 이에 대한 연구가 더 필요하다.
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