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문제 정의
- 광산배수 내 미세부유물질이 효과적으로 침전하는데 필요한 최적의 시간을 도출하기 위한 실험을 수행하였다. 광산배수의 침전조 내 체류시간은 초기 0시간부터 1, 3, 6, 10, 24, 48시간으로 조정하였으며, 각각의 체류시간 동안 정치한 후 침전조 방류수의 부유물질 농도 및 탁도를 측정하였다.
- 일반적으로 온도가 감소하면 물의 점성력이 높아져 입자가 느리게 침강하고, 따라서 침전효율이 떨어지는 것으로 알려져 있다(Eckenfelder, 1989). 따라서 광산배수의 수온과 미세부유물질의 침전효율에 대한 상관성을 알아보기 위한 실험을 진행하여 기온이 급격히 떨어지는 겨울철의 침전효율 저하를 가늠해 보고자 하였다. 광산배수의 온도는 대기 중의 온도와 평형을 이루는 것으로 가정하고, 대기 중의 기온을 4, 6, 12, 18, 24, 28℃로 조정한 후 앞서 수행된 실험으로 도출된 최적 체류시간이 경과한 후 침전조 방류수의 부유물질 농도 및 탁도(HI-93703, Hanna, USA)를 측정하였다.
- , 2009). 따라서 본 연구에서는 그 동안 광산지역의 주 오염물질로 분류되지 않아 정화에서 도외시되던 미세부유물질을 제거하는 효율적인 방법을 연구하는 동시에 일반적으로 광산배수 내에서 용해되어 존재하다 유속이 느려지는 수계하류의 산화환경에서 침전되어 옐로우보이 등(Lee et al., 2008a)의 현상을 유발하는 용해성 철, 망간을 비롯한 중금속의 정화에 대한 연구를 진행하였다.
- 선행된 침전효율 실험에서 사용된 장방형 아크릴 침전조의 유입구 개수를 1, 2개, 방류구의 개수를 1, 2, 3개로 조정하고 최적 체류시간 후 방류되는 광산배수의 부유물질 농도 및 탁도를 측정하였다. 또한 미세플록의 침전 효율을 높이는 것으로 알려진 경사판을(Eckenfelder, 1989) 1~10개까지 순차적으로 설치하여 경사판 유무 및 개수에 따른 침전효율을 평가하고자 하였다.
- 본 연구에서는 그 동안 광산배수 처리에서 도외시 되었던 광산배수 내 미세부유물질의 제거를 위한 침전 및 여과공정에 대한 실험을 통하여 다음과 같은 결과를 도출하였다.
- 여과매질의 물리·화학적 특성분석을 통하여 매질의 효율성을 가늠하는 동시에 매질 자체의 오염물질을 분석하여 장·단기적으로 매질을 통하여 오염물질이 용출될 수 있는 가능성을 배제하고자 하였다.
제안 방법
- 따라서 광산배수의 수온과 미세부유물질의 침전효율에 대한 상관성을 알아보기 위한 실험을 진행하여 기온이 급격히 떨어지는 겨울철의 침전효율 저하를 가늠해 보고자 하였다. 광산배수의 온도는 대기 중의 온도와 평형을 이루는 것으로 가정하고, 대기 중의 기온을 4, 6, 12, 18, 24, 28℃로 조정한 후 앞서 수행된 실험으로 도출된 최적 체류시간이 경과한 후 침전조 방류수의 부유물질 농도 및 탁도(HI-93703, Hanna, USA)를 측정하였다.
- 광산배수 내 미세부유물질이 효과적으로 침전하는데 필요한 최적의 시간을 도출하기 위한 실험을 수행하였다. 광산배수의 침전조 내 체류시간은 초기 0시간부터 1, 3, 6, 10, 24, 48시간으로 조정하였으며, 각각의 체류시간 동안 정치한 후 침전조 방류수의 부유물질 농도 및 탁도를 측정하였다.
- 매질의 효율성 평가 실험을 통하여 선정된 여과매질에 대하여 침전물 부착이나 매질의 쏠림현상이 적고, 유지·관리가 용이한 최적의 입경을 선정하기 위하여 앞서 수행된 여과매질의 효율성 평가 실험과 동일한 조건으로 실험을 진행하였다.
- 선행된 침전효율 실험에서 사용된 장방형 아크릴 침전조의 유입구 개수를 1, 2개, 방류구의 개수를 1, 2, 3개로 조정하고 최적 체류시간 후 방류되는 광산배수의 부유물질 농도 및 탁도를 측정하였다. 또한 미세플록의 침전 효율을 높이는 것으로 알려진 경사판을(Eckenfelder, 1989) 1~10개까지 순차적으로 설치하여 경사판 유무 및 개수에 따른 침전효율을 평가하고자 하였다.
- 여과매질의 효율성 평가를 위하여 제작된 반응조는 내경 100 mm, 높이 200 mm의 원통형 아크릴 컬럼으로 7일의 운행기간 동안 1 mL/min의 유량으로 운행하였으며, 1일 1회의 주기로 중금속 함량을 비롯하여 pH, ORP, EC, 부유물질 농도 및 탁도 등의 항목에 대하여 모니터링을 수행하였다. 이 때 항목에 대한 분석은 수질오염공정 시험기준에 준하여 수행하였다.
- 매질의 효율성 평가 실험을 통하여 선정된 여과매질에 대하여 침전물 부착이나 매질의 쏠림현상이 적고, 유지·관리가 용이한 최적의 입경을 선정하기 위하여 앞서 수행된 여과매질의 효율성 평가 실험과 동일한 조건으로 실험을 진행하였다. 여재의 입경은 체가름을 통하여 3가지로 분류한 후 각각에 대한 컬럼을 운행하였다.
- 채취된 광산배수는 중금속 함량을 비롯하여 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 부유물질 농도 및 탁도 등 물리·화학적 특성 분석을 수질오염공정시험기준에 준하여 수행하였으며, 광산배수 내 부유물질 중 미세부유물질의 분포 정도를 알아보기 위하여 레이저 산란 및 회절을 이용한 습식입도분석(LMS-30, Seishin, Japan)을 실시하였다. 중금속 함량에 대한 분석은 Microwave(Multiwave3000, Anton Pear, Austria)로 전처리 후, ICP-OES(GENESIS, SPECTRO, USA)를 이용하여 수행하였다.
- 채취된 광산배수는 중금속 함량을 비롯하여 pH, 산화환원전위, 전기전도도, 부유물질 농도 및 탁도 등 물리·화학적 특성 분석을 수질오염공정시험기준에 준하여 수행하였으며, 광산배수 내 부유물질 중 미세부유물질의 분포 정도를 알아보기 위하여 레이저 산란 및 회절을 이용한 습식입도분석(LMS-30, Seishin, Japan)을 실시하였다.
대상 데이터
- 문헌고찰을 통하여 일반적으로 부유물질과 중금속의 여과 및 흡착에 널리 사용되는 규사(Eckenfelder, 1989)), 입상 활성탄(Eckenfelder, 1989), 제올라이트(Lee et al., 2010), 폐영가철(Lee et al., 2008b; Lee et al., 2009), 폐타이어박편(Lee et al., 2009) 등 매질 5종을 선정하여 실험을 진행하였다.
- 본 연구의 대상지역은 문헌조사를 통하여 기존의 휴·폐광산 지역 중 미세부유물질로 인해 민원 등의 문제가 발생한 것으로 알려진 강원도 정선군에 소재한 H 석탄광산으로(Jang and Kwon, 2011), 2012년 5월 16일과 5월 30일, 2회에 걸쳐 광산배수시료를 채취하였다.
- 침전효율 평가를 위하여 사용된 실내실험 규모의 침전조는 가로 × 세로 × 높이가 600 mm × 150 mm × 150 mm인 1 : 4 장방형 아크릴 침전조이다.
- 이 때 항목에 대한 분석은 수질오염공정 시험기준에 준하여 수행하였다. 컬럼 운행을 위해 사용된 펌프는 Gilson사의 미량펌프(MINIPLUS3, France)이며, 컬럼과 펌프는 반응성이 적은 실리콘 튜브(Tygon, USA)로 연결하고 벽면영향 및 채널링 현상의 최소화를 위하여 물의 흐름방향은 상향류로 하였다(Eckenfelder, 1989). 컬럼으로 유입되는 광산배수는 테플론 교반기가 부착된 모터를 이용하여 24시간 교반해 주었다.
이론/모형
- 여과매질의 물리·화학적 특성분석을 통하여 매질의 효율성을 가늠하는 동시에 매질 자체의 오염물질을 분석하여 장·단기적으로 매질을 통하여 오염물질이 용출될 수 있는 가능성을 배제하고자 하였다. 이 때 여과매질의 중금속 용출 가능성은 국내 폐기물 관리법에 준한 중금속용출시험방법(KSLT)을 이용하여 판단하였다.
- 여과매질의 효율성 평가를 위하여 제작된 반응조는 내경 100 mm, 높이 200 mm의 원통형 아크릴 컬럼으로 7일의 운행기간 동안 1 mL/min의 유량으로 운행하였으며, 1일 1회의 주기로 중금속 함량을 비롯하여 pH, ORP, EC, 부유물질 농도 및 탁도 등의 항목에 대하여 모니터링을 수행하였다. 이 때 항목에 대한 분석은 수질오염공정 시험기준에 준하여 수행하였다. 컬럼 운행을 위해 사용된 펌프는 Gilson사의 미량펌프(MINIPLUS3, France)이며, 컬럼과 펌프는 반응성이 적은 실리콘 튜브(Tygon, USA)로 연결하고 벽면영향 및 채널링 현상의 최소화를 위하여 물의 흐름방향은 상향류로 하였다(Eckenfelder, 1989).
- , 2011b). 입경별 입상 활성탄의 영전하점은 전위차적정법(Kraepiel et al., 1998)을 이용하여 측정하였으며, 1~2 mm, 2~5 mm, 5~10 mm의 입상 활성탄의 영전하점은 각각 8.5, 8.5, 8.8, pH는 8.9, 8.7, 8.7로 분석되었다. 영전하점 측정 결과를 통하여 광산배수 내 존재하는 철, 망간 등과 같은 양이온 중금속이 표면이 강한 음전하를 띠는 1~2 mm 입경의 입상 활성탄에서의 흡착이 더욱 활발히 일어났을 것으로 사료된다.
성능/효과
- 1. 미세부유물질의 침전효율 실험을 통하여 침전조 내 광산배수의 체류시간은 6시간 이상이 필요하며, 기온이 급감하는 겨울철에는 수온 변화에 따른 점성력의 상승으로 부유물질의 침전효율이 저하되므로 체류시간에 대한 안전율이 고려되어야 할 것으로 판단된다.
- 2. 침전조의 부지면적을 줄이는 동시에 침전효율을 증가시킬 수 있는 경사판의 설치를 통하여 미세부유물질의 침전효율이 48%까지 증가하는 것을 확인하였으며, 침전조에서 방류되는 광산배수의 흐름을 분산시키고 안정화하기 위해 침전조 내 방류구의 개수를 증가시키는 방안이 추천된다. 그러나 경사판의 재질이나 각도 등을 달리하거나 침전조 용적 증가에 따른 경사판의 설치개수를 결정하는 식을 도출하기 위한 추가실험을 통하여 최적의 경사판 설치 설계가 필요할 것으로 사료된다.
- 3. 5가지 여과매질 컬럼의 광산배수 유출수를 모니터링하여 최적의 여과매질을 선정한 결과, 부유물질의 제거에서는 규사와 입상 활성탄이, 중금속 제거에서는 입상 활성탄이 가장 뛰어난 효율을 나타낸 것으로 확인되었다.
- 4. 또한, 선행된 실험에서 선정된 입상 활성탄을 3가지 입경으로 나누어 규사와 혼합한 여과매질 컬럼을 운행한 결과, 1~2 mm 입경의 입상 활성탄을 충진한 컬럼의 유출수가 부유물질의 농도, 탁도, 그리고 중금속의 제거에서 가장 높은 효율을 나타내었다. 이 중, 부유물질 및 탁도의 경우 충진한 입상 활성탄의 입경이 크면 매질 사이의 공극도 커지고 따라서 여과재로서의 역할을 충분히 하지 못해 제거효율이 낮아진 것으로 판단하며, 중금속의 경우 영전하점과 pH의 차이가 가장 컸던 1~2 mm의 입상 활성탄에서 형성된 음전하에 의해 활발히 흡착되었기 때문으로 사료된다.
- 6). 경사판 설치 후, 설치 전에 비해 부유물질의 침전효율이 최대 48 %까지 증가하는 것을 확인하였다.
- 광산배수 내 존재하는 부유물질의 입도분포 분석을 수행한 결과 부유물질의 평균입경은 10.56 µm이고, 13.00~17.00 µm의 입자가 가장 많이 분포하는 것으로 나타났다 (Fig. 1).
- 2와 같이 침전조 체류 6시간 이후부터 방류수의 부유물질 농도 및 탁도가 급격히 낮아지는 경향을 보였다. 광산배수가 침전조 내에 정치 된지 1시간 이후에도 부유물질 농도의 청정지역 수질오염물질 배출기준인 30 mg/L를 만족하는 결과를 나타내었으나, 2013년 1월 이후 10 mg/L로 강화되는 부유물질 농도 기준을 고려할 때 광산배수의 침전조 체류시간은 6시간 이상이 적합할 것으로 사료된다.
- 광산배수의 초기 pH 값에 비하여 각각의 여과매질을 충진한 컬럼을 운행한 후, 유출수의 pH 값이 상승하는 것을 확인할 수 있었는데(Fig. 7) 이는 여과매질 자체가 가진 pH의 영향으로 판단하였다. 특히, 여과매질의 물리·화학적 특성분석 결과 9.
- 광산배수의 침전조 내 체류시간을 달리하여 침전효율 실험을 수행한 결과, Fig. 2와 같이 침전조 체류 6시간 이후부터 방류수의 부유물질 농도 및 탁도가 급격히 낮아지는 경향을 보였다. 광산배수가 침전조 내에 정치 된지 1시간 이후에도 부유물질 농도의 청정지역 수질오염물질 배출기준인 30 mg/L를 만족하는 결과를 나타내었으나, 2013년 1월 이후 10 mg/L로 강화되는 부유물질 농도 기준을 고려할 때 광산배수의 침전조 체류시간은 6시간 이상이 적합할 것으로 사료된다.
- 여과매질 자체의 물리·화학적 특성을 분석한 결과, 제올라이트와 입상 활성탄은 염기성을, 기타 규사와 폐영가철, 폐타이어박편은 중성을 띠는 것으로 나타내었으며 폐타이어박편을 제외한 여과매질의 산화환원전위가 100 mV를 초과하는 것으로 측정되어 여과매질 자체가 산화상태인 것으로 확인되었다. 또한 매질의 오염물질 용출 가능성을 시험한 결과, 모든 매질이 국내 중금속 용출 기준을 초과하지 않는 것으로 나타나 여과매질로의 사용이 가능한 것으로 판단하였다(Table 2).
- 4로 중성에 가까운 약산성을 띠었으며 산화환원전위 측정으로 높은 산화상태임을 확인하였고 높은 전기전도도 값을 나타내어 광산배수 내 중금속을 비롯한 기타 이온성 물질이 다량 함유되어 있는 것을 확인할 수 있었다. 또한 부유물질 농도와 비소, 철 그리고 망간의 항목에서 청정지역 수질오염물질의 배출허용 기준을 초과하는 것으로 나타났다(Table 1). 광산배수 내 존재하는 부유물질의 입도분포 분석을 수행한 결과 부유물질의 평균입경은 10.
- 3과 같이 방류수의 온도가 높을수록 물의 점성력이 낮아지고 침전이 활발히 일어나 부유물질의 농도가 낮아지는 경향을 나타내었다. 또한 여름철 수면의 온도가 30℃이고 겨울철 수면의 온도가 0℃에 근접한다고 가정하여 Fig. 3에서 도출된 식에 대입할 경우 여름철에 비해 겨울철의 방류수에 약 3배에 가까운 부유물질 농도가 증가할 수 있음을 확인할 수 있었다. 따라서 침전조 설계 시 온도에 따른 침전효율 저하에 대비한 안전율이 고려되어야 할 것으로 판단된다.
- , 2002; Liang and Thomson, 2009) 운행 첫날부터 폐영가철과 폐타이어박편을 제외한 매질을 충진하여 운행한 컬럼의 유출수에서 기준치 이하의 농도로 배출되었으며, 일반적으로 독성이 크게 부각되지 않지만 침전율이 높아 막힘현상을 발생시키고 음용수에 존재할 경우 불쾌감을 유발하는 망간의 경우(Eckenfelder, 1989; Liang and Thomson, 2009) 운행 첫날부터 큰 폭으로 감소하여 모든 컬럼 유출수에서 배출기준 이하의 농도로 배출되었다. 또한, 독성물질로 분류되어 음용할 경우 부작용 및 질병을 발생시키는 것으로 알려진 비소는(Kim et al., 2011a) 운행초기 폐영가철을 충진한 컬럼에서 가장 큰 폭으로 제거되는 경향을 보였으나, 컬럼 운행 3일 후에는 규사와 폐타이어박편을 제외한 모든 컬럼의 유출수에서 비소 농도가 기준치 이하로 검출되었다.
- 그러나 방류구의 개수가 늘어날수록 부유물질 농도 및 탁도값의 표준편차가 줄어드는 것으로 볼 때, 방류구 개수가 늘어날수록 침전조 방류구 주변 유체의 흐름이 분산되고, 방류되는 광산배수의 유속 및 유량이 안정화되었을 것으로 사료된다(Rollings and Rollings, 1995). 또한, 침전조 내 경사판을 설치하여 부유물질의 침전효율 실험을 진행한 결과, 경사판의 개수가 증가함에 따라 침전효율 역시 증가하는 경향을 보였으나, 본 실험에서 사용된 13.5 L 용적의 침전조에는 6개 이상의 경사판을 설치하는 것은 비효율적인 것으로 나타났다(Fig. 6). 경사판 설치 후, 설치 전에 비해 부유물질의 침전효율이 최대 48 %까지 증가하는 것을 확인하였다.
- 상기 결과를 종합하여 판단할 때, 5가지의 여과매질 중 규사와 입상 활성탄이 부유물질 제거에 가장 우수한 것으로 나타났으며, 철, 망간, 비소 등 중금속 제거효율이 가장 높은 매질은 입상 활성탄인 것으로 확인되었다.
- 선행된 실험에서 도출된 광산배수의 최적 침전조 체류 시간인 6시간 동안 온도변화에 따른 부유물질의 침전효율 실험을 수행한 결과, Fig. 3과 같이 방류수의 온도가 높을수록 물의 점성력이 낮아지고 침전이 활발히 일어나 부유물질의 농도가 낮아지는 경향을 나타내었다. 또한 여름철 수면의 온도가 30℃이고 겨울철 수면의 온도가 0℃에 근접한다고 가정하여 Fig.
-
2) 여과매질의 입경 선정
선행된 실험을 통하여 선정된 입상 활성탄을 입경에 따라 1~2 mm, 2~5 mm, 5~10 mm로 각각 분류한 후 규사와 1:1의 비율로 혼합하고 컬럼에 충진하여 운행한 결과, 1~2 mm 입경의 입상 활성탄 컬럼에서 부유물질의 농도, 탁도, 그리고 중금속 농도가 가장 효과적으로 제거되는 것을 확인할 수 있었다(Fig. 15~Fig. 19). 입상 활성탄의 입경이 큰 경우 충진한 매질 사이의 공극도 커지고 따라서 부유물질 농도 및 탁도 제거효율이 감소된 것으로 판단한다(Fig.
- 여과매질 자체의 물리·화학적 특성을 분석한 결과, 제올라이트와 입상 활성탄은 염기성을, 기타 규사와 폐영가철, 폐타이어박편은 중성을 띠는 것으로 나타내었으며 폐타이어박편을 제외한 여과매질의 산화환원전위가 100 mV를 초과하는 것으로 측정되어 여과매질 자체가 산화상태인 것으로 확인되었다.
- 7로 분석되었다. 영전하점 측정 결과를 통하여 광산배수 내 존재하는 철, 망간 등과 같은 양이온 중금속이 표면이 강한 음전하를 띠는 1~2 mm 입경의 입상 활성탄에서의 흡착이 더욱 활발히 일어났을 것으로 사료된다.
- 채취한 광산배수의 물리·화학적 특성을 분석한 결과, 일반적인 석탄광산배수와 같이 pH가 6.4로 중성에 가까운 약산성을 띠었으며 산화환원전위 측정으로 높은 산화상태임을 확인하였고 높은 전기전도도 값을 나타내어 광산배수 내 중금속을 비롯한 기타 이온성 물질이 다량 함유되어 있는 것을 확인할 수 있었다.
-
3. 유입구와 방류구의 개수 및 경사판의 유·무 등 물리적 변화에 따른 침전효율
침전조의 유입구와 방류구 개수를 달리 조정하여 각각의 침전효율에 대한 실험을 진행하였으나 6시간의 체류시간 후 방류되는 광산배수 내 부유물질 농도 및 탁도에는 큰 변화가 없는 것으로 나타났다(Fig. 5)
. 그러나 방류구의 개수가 늘어날수록 부유물질 농도 및 탁도값의 표준편차가 줄어드는 것으로 볼 때, 방류구 개수가 늘어날수록 침전조 방류구 주변 유체의 흐름이 분산되고, 방류되는 광산배수의 유속 및 유량이 안정화되었을 것으로 사료된다(Rollings and Rollings, 1995). - 컬럼을 운행하기 전 부유물질 농도 배출기준인 30 mg/L를 초과하였던 광산배수는 컬럼 운행 첫째 날부터 큰 폭으로 떨어져 폐영가철을 충진한 컬럼을 제외하고는 98%이상의 제거효율을 나타내었으며 컬럼 운행기간 동안 그 효과를 유지하였다(Fig. 10). 이러한 경향은 탁도 측정값에서도 유사하게 나타났으며, 폐영가철을 제외한 모든 여과매질의 탁도 제거효율이 매우 뛰어난 것으로 확인되었다(Fig.
- 특히, 여과매질의 물리·화학적 특성분석 결과 9.4로 가장 높은 pH 값을 보인 제올라이트로 충진한 컬럼이 유출수의 pH 값이 8.8로 가장 높게 나타났으며, 그 외 유사한 pH 값을 보인 기타 여과 매질 컬럼의 유출수는 비슷한 폭으로 상승함을 확인하였다.
후속연구
- 침전조의 부지면적을 줄이는 동시에 침전효율을 증가시킬 수 있는 경사판의 설치를 통하여 미세부유물질의 침전효율이 48%까지 증가하는 것을 확인하였으며, 침전조에서 방류되는 광산배수의 흐름을 분산시키고 안정화하기 위해 침전조 내 방류구의 개수를 증가시키는 방안이 추천된다. 그러나 경사판의 재질이나 각도 등을 달리하거나 침전조 용적 증가에 따른 경사판의 설치개수를 결정하는 식을 도출하기 위한 추가실험을 통하여 최적의 경사판 설치 설계가 필요할 것으로 사료된다.
- 추후 본 연구에서는 상기 결과를 바탕으로 필요한 추가 실험을 실시하고, 침전과 여과 두 가지 공정이 결합된 형태의 반응조를 제작, 장기적으로 운행함으로써 발생할 수 있는 제반의 문제를 해결하여 실제 광산배수 내 미세부유물질의 제거를 위한 현장적용기술에 대한 연구를 진행할 계획이다.
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