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문제 정의
- 에의하면 국산에 비해 중국산 한약재의 중금속 농도가 비교적 높다는 견해가 많으며, 그간의 정부의 관리와 대한한의사협회의 노력을 실현하기 위해서는 한약재에 대한 지속적인 모니터링이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 국내에서 많이 사용하는 16종 한약재를 선정하고 국내산과 중국산으로 나누어 납, 비소, 카드뮴, 크롬, 코발트 5종의 금속 농도를 비교하였으며 이 결과의 최소-최대농도를 관찰하고 법적 허용농도와 비교분석하여 한약재 안전성 확보와 지속적인 모니터링에 기여하려 하였다.
가설 설정
- 6) 재료를 티타늄 날을 가진 분쇄기로 파쇄하여 시료를 잘 섞는다. 입자가 작을수록 대표성이 좋아지고 질산 분해시 잘 분해된다.
제안 방법
- 3ppm으로 규정이 약재에 따라 다르다. 본 연구의 샘플에서는 법적 허용농도에 따라 백출의 기준을 0.7ppm으로 하였고, 기타 다른 품목은 0.3ppm으로 하여 초과비율을 산출하였다. 그 결과 Cd는 전체 8.
- 분석기기는 Varian사의 Inductively Coupled Plasma/Mass Spectrometer(ICP/MS)를 사용하여 분석하였다. 전처리에 사용한 증류수는 MilliQ시스템을 사용하였으며, 질산 및 표준물질은 일본 Wako사의 광학분석용시약을 사용하였다.
- 한약재별 약용부위는 과실류 6종, 뿌리류 6종 그리고 뿌리줄기 및 기생균류(근경류) 4종이다. 샘플링시에 반드시 산지를 확인하였으며 각 약재별로 10～20g씩 각 국산과 수입을 구별하여 샘플하여 깨끗한 포장지(종이팩, 비닐팩 등)에 약물이름과 산지를 표시하여 보관하였다. 약재품질의 대표성을 위해 평소에 주로 사용하는 정도의 중간급으로 수집되었다.
- 한국에서 다용하는 16종 한약재(황기, 인삼, 진피, 지각, 당귀, 천궁, 백작약, 숙지황, 생강, 대추, 백출, 백복령, 산약, 산수유, 오미자, 구기자)를 한국 및 중국산 약재별로 구분하여 As, Cd, Pb, Co, Cr의 평균농도, 최소-최대농도와 법적 허용농도초과비율을 산지에 따라 그리고 산지에 상관없이 특성을 비교분석하여 아래와 같은 결론을 얻었다.
대상 데이터
- 연구에 사용한 한약재는 현재 한국에서 다용하는 한약재 16종(황기, 인삼, 진피, 지각, 당귀, 천궁, 백작약, 숙지황, 생강, 대추, 백출, 백복령, 산약, 산수유, 오미자, 구기자)으로 산지별로 샘플링하였다. 16종 다빈도한약재의 선정은 2011년 한방의료이용 및 한약소비 실태조사11)를 참고하였으며, 이 중에서 수급조절대상 한약재 8종(구기자, 당귀, 산수유, 오미자, 작약, 지황, 천궁, 황기)과 다량생산한약재 2종(산약, 복령)을 선정하였으며, 나머지는 연구자간의 논의를 통해 총 16종을 결정하였다. 샘플링은 2011～2012년에 국내와 국외에서 이루어졌으며, 이 중 국내산은 전국의 한의원에서 이루어졌는데, 지역별 분포는 서울 소재 한의원 3곳, 경기 소재 한의원 2곳, 강원도(원주), 전라도(전주), 경상도(대구), 충청도(청원), 제주도(남제주)에서 각 1곳으로 전국 10곳에서 샘플링하였다.
- 16종 다빈도한약재의 선정은 2011년 한방의료이용 및 한약소비 실태조사11)를 참고하였으며, 이 중에서 수급조절대상 한약재 8종(구기자, 당귀, 산수유, 오미자, 작약, 지황, 천궁, 황기)과 다량생산한약재 2종(산약, 복령)을 선정하였으며, 나머지는 연구자간의 논의를 통해 총 16종을 결정하였다. 샘플링은 2011～2012년에 국내와 국외에서 이루어졌으며, 이 중 국내산은 전국의 한의원에서 이루어졌는데, 지역별 분포는 서울 소재 한의원 3곳, 경기 소재 한의원 2곳, 강원도(원주), 전라도(전주), 경상도(대구), 충청도(청원), 제주도(남제주)에서 각 1곳으로 전국 10곳에서 샘플링하였다. 중국산은 수입되어 국내에서 구할 수 있는 한약재는 국산과 같은 곳에서 샘플링하고 구할 수 없었던 한약재는 2012년 2월에 직접 중국에서 구입하였다.
- 연구에 사용한 한약재는 현재 한국에서 다용하는 한약재 16종(황기, 인삼, 진피, 지각, 당귀, 천궁, 백작약, 숙지황, 생강, 대추, 백출, 백복령, 산약, 산수유, 오미자, 구기자)으로 산지별로 샘플링하였다. 16종 다빈도한약재의 선정은 2011년 한방의료이용 및 한약소비 실태조사11)를 참고하였으며, 이 중에서 수급조절대상 한약재 8종(구기자, 당귀, 산수유, 오미자, 작약, 지황, 천궁, 황기)과 다량생산한약재 2종(산약, 복령)을 선정하였으며, 나머지는 연구자간의 논의를 통해 총 16종을 결정하였다.
- 샘플링은 2011～2012년에 국내와 국외에서 이루어졌으며, 이 중 국내산은 전국의 한의원에서 이루어졌는데, 지역별 분포는 서울 소재 한의원 3곳, 경기 소재 한의원 2곳, 강원도(원주), 전라도(전주), 경상도(대구), 충청도(청원), 제주도(남제주)에서 각 1곳으로 전국 10곳에서 샘플링하였다. 중국산은 수입되어 국내에서 구할 수 있는 한약재는 국산과 같은 곳에서 샘플링하고 구할 수 없었던 한약재는 2012년 2월에 직접 중국에서 구입하였다. 한약재별 약용부위는 과실류 6종, 뿌리류 6종 그리고 뿌리줄기 및 기생균류(근경류) 4종이다.
데이터처리
- 14를 곱하여 얻었다(표 1-1). 방법검출한계(Method Detection Limit, MDL)는 증류수에 최종 농도가 10 ug/kg이 되도록 표준용액을 미량첨가하여 분석시료와 동일한 방법으로 처리, 분석을 7회 반복 측정하여 얻은 표준편차 값에 99% 신뢰수준의 Student t값인 3.14를 곱하여 얻었다. 회수율은 증류수에 최종 농도가 10 ug/kg이 되도록 표준용액을 미량첨가하고 분석을 7회 반복 실시하여 얻은 평균값을 사용하였다.
- 14를 곱하여 얻었다. 회수율은 증류수에 최종 농도가 10 ug/kg이 되도록 표준용액을 미량첨가하고 분석을 7회 반복 실시하여 얻은 평균값을 사용하였다. Varian사 Induc- tively Coupled Plasma/Mass Spectrometer(ICP/ MS)의 기기검출한계(IDL)는 0.
이론/모형
- 분석기기는 Varian사의 Inductively Coupled Plasma/Mass Spectrometer(ICP/MS)를 사용하여 분석하였다. 전처리에 사용한 증류수는 MilliQ시스템을 사용하였으며, 질산 및 표준물질은 일본 Wako사의 광학분석용시약을 사용하였다.
성능/효과
-
(3) Pb 평균농도 Pb의 16종 약재별 한약재의 평균 농도는 표 2-3과 같다.
- 7) 국내에서도 식품의약품안전청 고시 제 2011-42호 생약 등의 중금속 허용기준 및 시험방법에서 식물성 생약은 납 5ppm, 비소 3ppm 이하, 수은 0.2ppm 이하, 카드뮴 0.3ppm 이하로 기준을 정하고 있으며, 카드뮴의 경우 세신 등 5품목과 계지 등 15품목에 대해서 차등 적용하는 것으로 고시하고 있다.6) 또한 대한한의사협회는 한약재 이력추적제도 등을 통해 원산지 위조 변조를 막고 한약의 안전성을 확보하는데 지속적으로 노력하고 있다.
- As의 과실류 평균농도는 0.21±0.45ppm, 뿌리 류는 0.22±0.27ppm, 뿌리줄기 및 기생균류는 0.26±0.32ppm이며 모든 약재의 전체평균은 0.23± 0.36ppm이었으며, Cd의 과실류 평균농도는 0.04± 0.07ppm, 뿌리류는 0.19±0.26ppm, 뿌리줄기 및 기생균류는 0.10±0.18ppm이며 모든 약재의 전체 평균은 0.11±0.20ppm이었다.
- 24ppm으로 나타났다. Cd의 경우 전반적으로 국산과 중국산의 차이는 없으나, 약용부위별로 관찰하였을 때 과실류와 뿌리줄기에 비해 뿌리를 약용으로 사용하는 당귀, 백출 등의 약재에서 Cd의 함량이 더 높은 것으로 나타났다.
- 과실류와 뿌리류에서는 중국산이 약간 높게 검출되었고, 뿌리줄기류에서는 국산이 약간 높았으나 평균비교에서 의미를 부여할 만한 차이가 나지는 않았다. Cd의 경우와 같이 Pb도 뿌리류의 금속 검출량이 과실류와 뿌리줄기류보다 높았다.
- Co의 경우 뿌리류의 평균이 0.16±0.13ppm으로 다른 부위에 비해 높았는데, 이 중 당귀가 0.32±0.16ppm, 백출이 0.22±0.11ppm으로 비교적 높게 나타났으며, 뿌리줄기 및 기생균류의 천궁도 0.26±0.12ppm으로 다른 한약재에 비해 높게 조사되었다.
- Cr의 과실류 전체평균은 0.49±0.64 ppm, 뿌리류는 0.46±0.35ppm, 뿌리줄기 및 기생 균류는 0.60±0.75ppm이며, 모든 약재의 전체평 균은 0.51±0.58ppm이었다.
- Pb의 과실류 평균 농도는 0.36±0.50ppm, 뿌리류는 0.89±1.77ppm, 뿌리줄기 및 기생균류는 0.45±0.63ppm이며 모든 약재의 전체평균은 0.58±1.20ppm이였으며, Co의 과실류 전체평균은 0.07±0.08ppm, 뿌리류는 0.16±0.13ppm, 뿌리줄기 및 기생균류는 0.15± 0.12ppm이며, 모든 약재의 전체평균은 0.12±0.12 ppm이었다.
- 과실류 중 구기자는 0.29±0.47ppm, 대추는 0.37± 0.48ppm, 산수유는 0.41±0.53ppm, 오미자는 0.24± 0.40ppm, 지각은 0.41±0.58ppm, 진피는 0.46± 0.58ppm이었으며, 뿌리류 중 당귀는 0.97±2.00 ppm, 백작약은 0.28±0.35ppm, 백출은 2.54±3.14 ppm, 산약은 0.31±0.53ppm, 인삼은 0.46±0.61ppm, 황기는 0.73±0.72ppm이었으며, 뿌리줄기 및 기생균류 중 백복령은 0.25±0.36ppm, 생강은 0.73± 0.82ppm, 숙지황은 0.36±0.48ppm, 천궁은 0.49± 0.73ppm이었다.
- 과실류 한약재 중 한국산의 최소-최대농도 및 법적 허용농도초과비율(%)은 0.00～0.31ppm, 1.6%, 중국산은 0.00～0.29ppm, 0.0%이었으며, 뿌리류 한약재 중 한국산은 0.00～0.91ppm, 10.1%, 중국산은 0.00～1.62ppm, 16.2%이었으며 그리고 뿌리줄기 및 기생균류 한약재 중 한국산은 0.00～ 0.80ppm, 8.9%, 중국산은 0.00～0.77ppm, 20.0% 이었다.
- 과실류 한약재 중 한국산의 최소-최대농도 및 법적 허용농도초과비율(%)은 0.00～1.64ppm, 0.0%, 중국산은 0.00～2.35ppm, 0.0%이었으며, 뿌리류 한약재 중 한국산은 0.00～9.31ppm, 2.9%, 중국산은 0.00～12.62ppm, 4.3%이었으며 그리고 뿌리줄기 및 기생균류 한약재 중 한국산은 0.00～ 2.83ppm, 0.0%, 중국산은 0.00～2.18ppm, 0.0%이었다.
- 과실류 한약재 중 한국산의 최소-최대농도및 법적 허용농도초과비율(%)은 0.00～4.21ppm, 1.6%, 중국산은 0.00～0.95ppm, 0.0%이었으며, 뿌리류 한약재 중 한국산은 0.00～1.68ppm, 0.0%, 중국산은 0.00～1.04ppm, 0.0%이었으며 그리고 뿌리줄기 및 기생균류 한약재 중 한국산은 0.00～ 1.53ppm, 0.0%, 중국산은 0.00～0.95ppm, 0.0% 이었다.
- 64ppm으로 나타났다. 과실류와 뿌리류에서는 중국산이 약간 높게 검출되었고, 뿌리줄기류에서는 국산이 약간 높았으나 평균비교에서 의미를 부여할 만한 차이가 나지는 않았다. Cd의 경우와 같이 Pb도 뿌리류의 금속 검출량이 과실류와 뿌리줄기류보다 높았다.
- 3ppm으로 하여 초과비율을 산출하였다. 그 결과 Cd는 전체 8.4%가 허용치를 초과하였고, 이 중국산은 6.8%, 중국산은 10.8%로 나타났다. 천궁은 전체의 33.
- 국산과 중국산 한약재의 중금속농도를 비교하여 보았을 때 전체 평균과 약용부위별 평균에 서는 약간의 차이는 있으나 전반적으로 한국산과 중국산이 크게 차이를 나타낸다고 볼 수 없었다. 다만, 사용하는 약용부위에 따라서 다른 약용부위에 비해 차이를 보이는 경우가 있었는 데, As와 Cr의 경우는 약용부위별로 차이가 거의 없었고, Cd, Pb는 뿌리류가 과실류나 뿌리줄 기류에 비해 2배에서 5배까지 높은 결과를 보였으며, Co의 경우는 뿌리류와 뿌리줄기류가 과실류에 비해 약 2배 정도 높게 분석되었다.
- 따라서 한국에서 다용하는 16종 한약재의 As, Cd, Pb, Co, Cr 금속농도는 한국산이나 중국산에 따라 큰 차이가 없었으나 약용부위나 약재별 차이는 산지에 따라 상당한 차이가 있었으며 일부 약재는 법적 허용농도를 초과하였다. 앞으로 이 분야에 대한 좀 더 많은 연구가 필요할 것으로 사료된다.
- 9 ug/L로서 상당히 낮은 검출한계를 나타내고 있다. 방법검출한계(MDL)는 0.7～4.7 ug/kg 수준의 농도를 나타내고 있으며 회수율(recovery)은 80～112%를 나타내고 있다. 비소의 경우 검출한계가 타 원소에 비해 높은 값을 나타내고 있으며 회수율 또한 상대적으로 낮은 값을 나타내고 있으나 이는 비소의 낮은 끓는점으로 기인한 것으로 예상과 일치하며 분석의 신뢰성에 영향을 미치는 수준은 아님을 알 수 있다(표 1-2).
- 하지만, 근래에는 큰 차이가 없다는 연구도 있는데, 위와 비슷한 시기에 조사된 광주지역17)과 전라남도18)에서 유통되는 한약재 검사결과에서는 중국산과 한국산의 차이를 보이지 않았다. 본 연구결과에서도 한국산과 중국산의 차이는 거의 없는 것으로 나타났으며, 이러한 결과는 약재의 특성 및 재배지역의 차이와 분석방법 또는 시간적인 차이 등 다양한 원인에의한 것일 수 있다. 다만, 약용부위에 따른 차이가 있었으며, 이러한 차이는 각 약재에 따라서도 달랐다.
- 뿌리류는 국산이 0.46±0.35ppm, 중국산이 0.46± 0.36ppm로 거의 동일하였고, 뿌리줄기 및 기생균류에서는 국산이 0.63±0.85ppm, 중국산이 0.55± 0.54ppm으로 나타나 국산이 약간 높게 나타났다.
- 11ppm으로 나타나 큰 차이가 없었다. 뿌리류와 뿌리줄 기류의 평균농도가 과실류와 비교하여 높게 검출되었다.
- 약용부위별로 관찰하였을 때 과실류의 경우 한국산은 0.22± 0.46ppm, 중국산은 0.22±0.47ppm으로 나타났으며, 뿌리류에서는 한국산이 0.21±0.27ppm, 중국산이 0.23±0.29ppm으로 중국산이 약간 높지만 역시 큰 차이는 없었다.
- 약용부위별로는 과실류에서 국산의 평균이 0.30±0.37ppm, 중국산이 0.43±0.64ppm으로 나타나 중국산이 약간 높았고, 뿌리류에서는 국산이 0.86±1.56ppm, 중국산이 0.93±1.21ppm으로 나타났다.
- 약용부위별로는 과실류의 경우 한국산은 0.04±0.07ppm, 중국산은 0.04±0.08ppm으로 비슷한 평균을 보였으며, 뿌리류의 경우 국산은 0.18±0.20ppm, 중국산은 0.20±0.34ppm으로 나타났으며, 뿌리줄기 및 기생균류에서는 국산이 0.09±0.15ppm, 중국산이 0.12±0.24ppm으로 나타났다.
- 이러한 결과를 종합하여 보면, 연구 대상의 16종 한약재의 금속 농도는 중국산과 한국산의 차이가 거의 없는 것으로 보이며, 오히려 약용 부위와 약재에 따라 차이를 보이고 있었다. 일부 한약재의 경우 법적 허용농도를 초과하였으며, 지속적인 모니터링을 통해 한약재 안전성을 유지해야 한다.
- 8%로 나타났다. 천궁은 전체의 33.3%가 허용치를 초과하고 있었고, 이중 중국산은 75.0%, 국산은 21.4%가 허용치를 초과하여 가장 높은 비율을 보였다. 이어서 당귀는 전체의 30.
후속연구
- 따라서 한국에서 다용하는 16종 한약재의 As, Cd, Pb, Co, Cr 금속농도는 한국산이나 중국산에 따라 큰 차이가 없었으나 약용부위나 약재별 차이는 산지에 따라 상당한 차이가 있었으며 일부 약재는 법적 허용농도를 초과하였다. 앞으로 이 분야에 대한 좀 더 많은 연구가 필요할 것으로 사료된다.
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