생물학적방법으로 이산화탄소를 에너지원인 메탄으로 전환하고자 hydrogenotrophic methanogen이 우점화된 실험실규모의 연속운전 반응기를 이용하여 수소의 주입비율과 EBCT에 따른 실험을 진행하였다. 수소와 이산화탄소의 주입비율을 4:1과 5:1(mol/mol)로 달리한 실험결과 두 조건 모두 주입된 수소가 대부분 소모되며 99% 이상의 전환율을 보였다. 이산화탄소의 경우 4:1에서는 $74.45{\pm}0.33$%, 5:1에서는 $95.8{\pm}10.7%$의 전환율로 이산화탄소를 모두 전환시키기 위해서는 양론식에 비해 더 많은 양의 수소가 필요한 것으로 확인되었다. 이는 hydrogenotrophic methanogen의 생장유지에 필요한 에너지원인 수소가 사용된 것에 기인한 것으로 사료된다. 체류시간별로 처리효율을 확인한 결과, 임계처리용량은 EBCT 3.3시간에서 수소(99.9%)와 이산화탄소(96.23%)의 안정적인 전환율을 보이며 $1.15{\pm}0.02m^3{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 메탄생산속도와 $2.01{\pm}0.04kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 이산화탄소 고정화속도를 나타내었다.
생물학적방법으로 이산화탄소를 에너지원인 메탄으로 전환하고자 hydrogenotrophic methanogen이 우점화된 실험실규모의 연속운전 반응기를 이용하여 수소의 주입비율과 EBCT에 따른 실험을 진행하였다. 수소와 이산화탄소의 주입비율을 4:1과 5:1(mol/mol)로 달리한 실험결과 두 조건 모두 주입된 수소가 대부분 소모되며 99% 이상의 전환율을 보였다. 이산화탄소의 경우 4:1에서는 $74.45{\pm}0.33$%, 5:1에서는 $95.8{\pm}10.7%$의 전환율로 이산화탄소를 모두 전환시키기 위해서는 양론식에 비해 더 많은 양의 수소가 필요한 것으로 확인되었다. 이는 hydrogenotrophic methanogen의 생장유지에 필요한 에너지원인 수소가 사용된 것에 기인한 것으로 사료된다. 체류시간별로 처리효율을 확인한 결과, 임계처리용량은 EBCT 3.3시간에서 수소(99.9%)와 이산화탄소(96.23%)의 안정적인 전환율을 보이며 $1.15{\pm}0.02m^3{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 메탄생산속도와 $2.01{\pm}0.04kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$의 이산화탄소 고정화속도를 나타내었다.
This study was carried out to examine different mole ratio of $H_2/CO_2$ and EBCT using the continuous system in the lab scale throughout biological methods with accumulated hydrogenotrophic methanogen that can convert $CO_2$ to $CH_4$. The experimental-based results...
This study was carried out to examine different mole ratio of $H_2/CO_2$ and EBCT using the continuous system in the lab scale throughout biological methods with accumulated hydrogenotrophic methanogen that can convert $CO_2$ to $CH_4$. The experimental-based results with various gas mixtures of mole ratio of 4:1($H_2/CO_2$) and 5:1($H_2/CO_2$), $H_2$ was converted more than 99% conversion rate. In case of $CO_2$, 4:1($H_2/CO_2$) and 5:1($H_2/CO_2$) were $74.45{\pm}0.33%$, $95.8{\pm}10.7%$, respectively, in addition, the study was confirmed that the amount of $H_2$ was more needed than stoichiometric equations, where approach methods are empirical versus theoretical frameworks, for converting total $CO_2$. As such, we have noticed that $H_2$ was used for energy source of hydrogenotrophic methanogen for maintaining life. Regarding the results of the ratio of treatment by retention time, limitation of treatment capacity showed that $H_2$(99.9%) and $CO_2$(96.23%) at EBCT 3.3 hrs indicated stable conversion ratio, as well as appeared that methane production rate and $CO_2$ fixation rate were investigated $1.15{\pm}0.02m^3{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$ and $2.01{\pm}0.04kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$, respectively.
This study was carried out to examine different mole ratio of $H_2/CO_2$ and EBCT using the continuous system in the lab scale throughout biological methods with accumulated hydrogenotrophic methanogen that can convert $CO_2$ to $CH_4$. The experimental-based results with various gas mixtures of mole ratio of 4:1($H_2/CO_2$) and 5:1($H_2/CO_2$), $H_2$ was converted more than 99% conversion rate. In case of $CO_2$, 4:1($H_2/CO_2$) and 5:1($H_2/CO_2$) were $74.45{\pm}0.33%$, $95.8{\pm}10.7%$, respectively, in addition, the study was confirmed that the amount of $H_2$ was more needed than stoichiometric equations, where approach methods are empirical versus theoretical frameworks, for converting total $CO_2$. As such, we have noticed that $H_2$ was used for energy source of hydrogenotrophic methanogen for maintaining life. Regarding the results of the ratio of treatment by retention time, limitation of treatment capacity showed that $H_2$(99.9%) and $CO_2$(96.23%) at EBCT 3.3 hrs indicated stable conversion ratio, as well as appeared that methane production rate and $CO_2$ fixation rate were investigated $1.15{\pm}0.02m^3{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$ and $2.01{\pm}0.04kg{\cdot}m^{-3}{\cdot}day^{-1}$, respectively.
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문제 정의
이에 본 연구에서는 중온에서 배양된 hydrogenotrophic methanogen을 이용하여 이산화탄소의 연속주입을 통한 처리효율 극대화를 위해 반응기의 다양한 체류시간과 함께 에너지원으로 이용되는 수소의 주입비율에 따른 전환특성을 확인하였다.
결국 반응기의 부피가 커질수록 처리 효율은 증가하지만 시설규모의 증가가 수반되므로 적절한 반응기 규모를 선정하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 이산화탄소의 최대처리량을 확인하기 위해 EBCT를 5.5시간에서 1.2시간으로 줄이며 이에 따른 수소, 이산화탄소 전환율과 이산화탄소 고정화속도, 메탄생산속도를 살펴보았다.
제안 방법
8 L이고 내부에 스폰지필터(10 ppi1), density 28-30 kg/㎥)가 충진된 상향류식 고정층 생물반응조이다. 반응조는 항온조 내에 두어 온도(35℃) 를 일정하게 유지하여 메탄생성균이 외부 온도변화에 영향을 미치지 않도록 하였다. 유입가스(H2/CO2)는 가스유량계를 사용하여 반응조에 연속적으로 공급하였고 반응기에서 배출되는 가스는 기체크로마토그래피(Acme 6000, younglin, Korea)와 습식가스미터 (WNK-1, shinagawa, Japan)를 연결하여 가스성상과 가스배출량을 실시간으로 측정하였다.
반응조는 항온조 내에 두어 온도(35℃) 를 일정하게 유지하여 메탄생성균이 외부 온도변화에 영향을 미치지 않도록 하였다. 유입가스(H2/CO2)는 가스유량계를 사용하여 반응조에 연속적으로 공급하였고 반응기에서 배출되는 가스는 기체크로마토그래피(Acme 6000, younglin, Korea)와 습식가스미터 (WNK-1, shinagawa, Japan)를 연결하여 가스성상과 가스배출량을 실시간으로 측정하였다. 주입가스 성상은 겉보기접촉시간(EBCT; Empty bed contact time) 기준으로 6 - 21시간은 H2/CO2 (4:1, mol/mol), EBCT 1.
반응기 내 식종균은 S시 물재생센터 내 소화슬러지를 혼합균주로 사용하였다. 수소를 전자공여체로 이용하여 이산화탄소를 환원하는 hydrogenotrophic methanogen의 우점화를 위해 실험 전 H2/CO2(4:1, mol/mol)로 35℃에서 3개월간 배양 후 본 실험에 적용하였다.
배출가스의 성상분석은 열전도도검출기(Thermal conductivity detector, TCD)가 장착된 가스크로마토그래피를 이용하였다. 분석조건은 주입구와 검출기 온도를 각각 210℃와 220℃, 오븐온도는 35℃ - 210℃ (20℃/min), 운반기체로는 아르곤(30 mL/min)을 이용하였다.
배출가스의 성상분석은 열전도도검출기(Thermal conductivity detector, TCD)가 장착된 가스크로마토그래피를 이용하였다. 분석조건은 주입구와 검출기 온도를 각각 210℃와 220℃, 오븐온도는 35℃ - 210℃ (20℃/min), 운반기체로는 아르곤(30 mL/min)을 이용하였다. 가스크로마토그래피 내 시료주입은 기체용 자동시료주입밸브를 두어 지속적으로 공급하였고 30분 간격으로 자동분석이 이루어지도록 하였다.
분석조건은 주입구와 검출기 온도를 각각 210℃와 220℃, 오븐온도는 35℃ - 210℃ (20℃/min), 운반기체로는 아르곤(30 mL/min)을 이용하였다. 가스크로마토그래피 내 시료주입은 기체용 자동시료주입밸브를 두어 지속적으로 공급하였고 30분 간격으로 자동분석이 이루어지도록 하였다. 반응조에서 배출되는 가스량은 습식가스미터 전면부에 컴퓨터와 연결된 웹카메라를 설치하여 측정된 가스량을 실시간으로 분석하였다.
가스크로마토그래피 내 시료주입은 기체용 자동시료주입밸브를 두어 지속적으로 공급하였고 30분 간격으로 자동분석이 이루어지도록 하였다. 반응조에서 배출되는 가스량은 습식가스미터 전면부에 컴퓨터와 연결된 웹카메라를 설치하여 측정된 가스량을 실시간으로 분석하였다. 분석된 배출가스 성상별 농도와 가스배출량으로 수소와 이산화탄소의 주입량 및 전환율, 이산화탄소 제거율, 메탄생산속도를 나타내었다.
반응조에서 배출되는 가스량은 습식가스미터 전면부에 컴퓨터와 연결된 웹카메라를 설치하여 측정된 가스량을 실시간으로 분석하였다. 분석된 배출가스 성상별 농도와 가스배출량으로 수소와 이산화탄소의 주입량 및 전환율, 이산화탄소 제거율, 메탄생산속도를 나타내었다.
본 연구는 실험실규모의 연속운전 반응기에 배양된 hydrogenotrophic methanogen을 이용하여 이산화탄소를 메탄으로 전환하였으며 인자로써 수소/이산화탄소의 주입비율과 EBCT를 다르게 하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
본 실험을 통해 hydrogenotrophic methanogen의 대사과정에서 전자 수용체(이산화탄소)의 100% 전환을 위해서는 이론식에 비해 더 많은 비율의 전자공여체(수소)가 필요한 것을 확인할 수 있었다. 이를 실험적으로 확인하기 위해 같은 체류시간(EBCT 6시간)에서 수소/이산화탄소의 비율을 4:1, 5:1(mol/mol)로 각각 다르게 하여 이론식에 근거한 주입비율과 수소주입량이 추가된 주입가스를 이용한 실험을 진행하고 Fig. 4와 5에 이산화탄소의 전환율의 비교결과를 나타내었다.
대상 데이터
반응기 내 식종균은 S시 물재생센터 내 소화슬러지를 혼합균주로 사용하였다. 수소를 전자공여체로 이용하여 이산화탄소를 환원하는 hydrogenotrophic methanogen의 우점화를 위해 실험 전 H2/CO2(4:1, mol/mol)로 35℃에서 3개월간 배양 후 본 실험에 적용하였다.
성능/효과
EBCT 21시간에서 7시간까지 주입가스 속도를 증가 시킨 결과, 수소와 이산화탄소의 전환율은 주입가스의 증가속도와 무관하게 안정적이고 일정한 효율을 보였으며 수소는 99.76±0.74%로 주입량의 대부분이 소모되었고 이산화탄소는 74.45±0.33%의 전환율을 보였다.
33%의 전환율을 보였다. 이론식(식1)10)과 동일한 수소/이산화탄소의 전환비율(4:1, mol/mol)로 혼합된 가스를 주입하였음에도 불구하고 이산화탄소의 전환율은 수소에 비해 상대적으로 낮은 수치를 보였고 소모된 H2/CO2 비율도 이론식인 4보다 높은 약 5.3을 나타내었다.
이론식인 식(1)은 최종생산물의 전환에 필요한 탄소원과 전자공여체의 반응비율을 나타낸 것으로 균주의 생장유지를 위한 에너지원이 배제된 표현으로 실질적으로 이산화탄소의 전환을 위해서는 균주의 생장에 사용되는 에너지원(전자공여체)이 4 mol의 비율에 비해 추가적으로 필요하다. 본 실험을 통해 hydrogenotrophic methanogen의 대사과정에서 전자 수용체(이산화탄소)의 100% 전환을 위해서는 이론식에 비해 더 많은 비율의 전자공여체(수소)가 필요한 것을 확인할 수 있었다. 이를 실험적으로 확인하기 위해 같은 체류시간(EBCT 6시간)에서 수소/이산화탄소의 비율을 4:1, 5:1(mol/mol)로 각각 다르게 하여 이론식에 근거한 주입비율과 수소주입량이 추가된 주입가스를 이용한 실험을 진행하고 Fig.
실험결과, 수소는 양측 조건에서 모두 대부분 전환된 결과를 보였고 이산화탄소는 H2/CO2(4:1)조건에서 74.7±1.8%로 앞선 실험과 유사한 경향을 나타내었으나 H2/CO2(5:1) 에서는 95.8±10.7%로 높은 전환율을 나타내었다.
체류시간이 짧아질수록 메탄생산 속도와 이산화탄소 고정화속도는 증가하는 경향을 나타내었으며, 가장 짧은 체류시간인 EBCT 1.2시간에서는 2.23±0.24 m3·m-3·day의 메탄생산속도와 3.87±0.42 kg·m-3·day의 이산화탄소 고정화속도를 보였다.
이산화탄소와 수소의 주입비율별 실험에서 이산화탄소는 0.8 m3·m-3·day(4:1), 0.67 m3·m-3·day(5:1)로 각각 주입되었으며, 메탄생산속도는 H2/CO2(4:1)의 경우 0.597±0.005 m3·m-3·day로 일정한 메탄생산속도를 보였고, H2/CO2(5:1)은 앞선 EBCT 7시간, H2/CO2(4:1,mol/mol) 실험 직후 진행되어 급격하게 증가된 수소주입량에 의해 이산화탄소 전환율이 약 4일간 상승하는 경향(71.5%→96.7%, Fig. 3) 후 안정적인 메탄생산속도(0.661±0.009 m3·m-3·day)를 보였다(Fig. 5).
7%로 높은 전환율을 나타내었다. 이론식과 같은 4:1 비율의 가스를 주입 시 70%의 이산화탄소의 전환율을 보인 반면 이산화탄소 대비 5배에 해당하는 수소를 주입한 조건에서는 이산화탄소를 100% 전환시키는 결과를 보였다. 이는 앞서 언급한 미생물 생장·유지에 필요한 에너지 원에 기인한 것으로 hydrogenotroph는 동화작용 (anabolism)에 의해 생장·유지를 위해서는 높은 에너지(타 미생물에 비해 약 10-50배 이상)가 필요한 것으로 알려져 있다26).
이는 앞서 언급한 미생물 생장·유지에 필요한 에너지 원에 기인한 것으로 hydrogenotroph는 동화작용 (anabolism)에 의해 생장·유지를 위해서는 높은 에너지(타 미생물에 비해 약 10-50배 이상)가 필요한 것으로 알려져 있다26). 본 실험을 통해 hydrogenotroph의 에너지 소모량이 간접적으로 확인되었으며 이를 통해 결과적으로는 H2/CO2(4:1)에 비해 5:1을 주입한 조건에서 hydrogenotroph의 생장과 이산화탄소의 전환에 필요한 수소가 충분히 주입되어 높은 이산화탄소 전환율을 보였다.
생물학적 공정에서 처리용량은 타당한 조건 내에서 유속을 증가시켜 체류시간을 줄일 시 기체상태의 기질의 수용액상의 전달과 균주의 기질이용성의 한계에 의해 일정 체류시간 이후에는 처리량이 더 이상 증가하지 않는 경향을 보이게 된다. 본 연구에서의 최대유속을 반응기에 주입할 당시의 체류시간(1.2시간)에서는 이러한 추세를 보이지는 않았으며 EBCT 1.2시간까지는 처리량이 증가하는 경향을 나타낸 것을 확인할 수 있었다.
본 공정을 이용하여 96% 이상의 이산화탄소 전환율을 유지하며 이산화탄소의 처리량과 메탄생산량을 극대화시키기 위한 임계체류시간과 처리용량은 EBCT 3.3시간에서 1.15±0.02 m3·m-3·day-1의 메탄생산속도와 2.01±0.04 kg·m-3·day-1로 확인되었다.
2) H2/CO2 (5:1, mol/mol)로 체류시간별 운전결과, EBCT 3시간 미만까지는 점차 낮아지는 경향을 보였고 EBCT 1.2시간에서는 수소와 이산화탄소 전환율이 각각 88.7%, 68.2%, 이때, 메탄생산속도와 이산화 탄소 고정화속도는 각각 2.23±0.24 m3·m-3·day,3.87±0.42 kg·m-3·day을 보였다.
1) 수소와 이산화탄소의 주입비율별 실험결과 4:1(mol/mol)에서는 수소(99.76±0.74%), 이산화탄소 (74.45±0.33%)의 전환율을 보였고, 5:1(mol/mol)에서는 수소(96.8±2.4%), 이산화탄소(95.8±10.7%)로 주입된 이산화탄소가 대부분 소모된 것으로 확인되었다.
EBCT 3.3시간까지는 수소와 이산화탄소의 전환율이 약 99.9%, 96.2%로 안정적인 처리효율을 보였으나 체류시간이 짧아질수록 반응기에 주입되는 혼합가스의 속도가 증가하여 수소와 이산화탄소의 전환량은 점차 낮아지는 경향을 보였으며 EBCT 1.2시간까지 체류시간을 줄인 결과 88.7%(수소), 68.2%(이산화탄소)의 전환율을 확인할 수 있었다. 본 공정과 같이 가스상태의 기질을 이용하는 생물학적공정의 메커니즘은 주입된 가스가 수용액상계로 기질 이동에 의해 생물막까지 전달된 후 균주 대사과정을 통해 기질이 이용되어 처리되므로 공정의 처리효율을 높이기 위해서는 가스상 기질과 균주와의 충분한 접촉시간이 필요하다28).
본 공정과 같이 가스상태의 기질을 이용하는 생물학적공정의 메커니즘은 주입된 가스가 수용액상계로 기질 이동에 의해 생물막까지 전달된 후 균주 대사과정을 통해 기질이 이용되어 처리되므로 공정의 처리효율을 높이기 위해서는 가스상 기질과 균주와의 충분한 접촉시간이 필요하다28). 본 결과를 통해 EBCT 3.3시간 미만에서는 처리한계를 벗어나는 가스주입속도로 균주와 기질의 접촉시간이 감소되어 효율이 저하되고 또한, 처리되지 않고 공정을 그냥 통과하는 가스가 존재하여 전환율이 저하되는 결과를 보인 것으로 사료된다. 본 공정을 이용하여 96% 이상의 이산화탄소 전환율을 유지하며 이산화탄소의 처리량과 메탄생산량을 극대화시키기 위한 임계체류시간과 처리용량은 EBCT 3.
임계처리용량은 EBCT 3.3시간에서 수소와 이산화탄소의 전환율은 각각 99.9±0.02%, 96.23±0.42%의 안정적인 처리효율로 1.15±0.02 m3·m-3·day-1의 메탄 생산속도와 2.01±0.04 kg·m-3·day-1로 확인되었다.
11,22,23). 본 실험 전 반응기 내부에 혐기성 혼합균주를 식종균으로 이용하여 3개월간 H2/CO2만을 주입하였으므로 내부탄소원에 의한 메탄생산은 이미 종료가 된 상태였을 것으로 판단 되며 주입된 이산화탄소가 유일탄소원으로 이용되었으므로 이를 전자수용체로 이용할 수 있는 독립영양균(autotroph) 특히, 수소를 전자공여체로 이용하는 hydrogenotrophic methanogen에 의한 반응이 주를 이루었을 것으로 사료된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
이산화탄소가 전체 온실가스 배출량에 차지하는 비중은 얼마인가?
7℃ 오를 것으로 전망하고 있다1). 특히, 이산화탄소는 전체 온실가스 배출량 중 약 80%를 차지하며 가장 중요하게 인식되어 세계적으로 이산화탄소를 해결하기 위한 방법 들이 연구되고 있다2). 대규모 실증연구로써 이산화탄소를 대기와 격리시키는 기술인 포집 및 저장기술 (CCS; Carbon dioxide capture and storage)의 기술들이 개발되어 왔고3), 최근에는 이산화탄소의 재이용에 중점을 둔 기술들이 다양하게 연구되고 있다 4,5).
지구온난화에 의한 기후변화는 무엇을 초래하여 생태계에 영향을 끼치는가?
지구온난화에 의한 기후변화는 기상이변, 해수면 상승 등을 초래하여 생태계에 막대한 영향을 끼치고 있다. 이는 인간의 산업활동에 의해 배출되는 온실가스에 기인한 것으로 IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change) 2013년 제5차 평가보고서에서는 현재 추세로 온실가스가 배출될 경우 21세기 말에는 지구의 평균기온이 2005년 대비 3.
지구온난화에 의한 기후변화의 원인은 무엇인가?
지구온난화에 의한 기후변화는 기상이변, 해수면 상승 등을 초래하여 생태계에 막대한 영향을 끼치고 있다. 이는 인간의 산업활동에 의해 배출되는 온실가스에 기인한 것으로 IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change) 2013년 제5차 평가보고서에서는 현재 추세로 온실가스가 배출될 경우 21세기 말에는 지구의 평균기온이 2005년 대비 3.7℃ 오를 것으로 전망하고 있다1).
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