금속유기구조체(metal-organic frameworks, MOF)는 넓은 비표면적, 규칙적인 구조 및 높게 분산된 금속 성분 등 뛰어난 물리화학적 특성으로 인해 활발한 연구가 이뤄지고 있는 다공성 물질이며, 특히 가스의 흡착, 분리 매체로서 뛰어난 성능이 보고되고 있다. MOF를 이용한 온실가스 이산화탄소의 흡착 연구는 상온 고압 영역에서 이산화탄소 저장 공정과 상온 저압 영역에서 이산화탄소 흡착 공정의 두 범주로 나눌 수 있으며, MOF의 넓은 비표면적 외에도 (1) MOF의 빈 배위결합 자리, (2) MOF의 기능화, (3) MOF의 상호 침투 효과, 및 (4) 이온 교환 효과를 이용한 연구 결과가 보고되고 있다. MOF 물질들은 비교적 낮은 수분 및 열에 대한 안정성이 문제로 제기되고 있으며, 제올라이트 유사 구조체(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF) 또는 유기 골격 구조체(covalent organic frameworks, COF) 물질의 이산화탄소 흡착 특성이 거론되고 있다. 본 소고에서는 MOF를 이용한 이산화탄소 흡착에 대한 최근의 연구 결과를 본 연구실의 실험 결과를 중심으로 간략히 소개하고자 한다.
금속유기구조체(metal-organic frameworks, MOF)는 넓은 비표면적, 규칙적인 구조 및 높게 분산된 금속 성분 등 뛰어난 물리화학적 특성으로 인해 활발한 연구가 이뤄지고 있는 다공성 물질이며, 특히 가스의 흡착, 분리 매체로서 뛰어난 성능이 보고되고 있다. MOF를 이용한 온실가스 이산화탄소의 흡착 연구는 상온 고압 영역에서 이산화탄소 저장 공정과 상온 저압 영역에서 이산화탄소 흡착 공정의 두 범주로 나눌 수 있으며, MOF의 넓은 비표면적 외에도 (1) MOF의 빈 배위결합 자리, (2) MOF의 기능화, (3) MOF의 상호 침투 효과, 및 (4) 이온 교환 효과를 이용한 연구 결과가 보고되고 있다. MOF 물질들은 비교적 낮은 수분 및 열에 대한 안정성이 문제로 제기되고 있으며, 제올라이트 유사 구조체(zeolitic imidazolate frameworks, ZIF) 또는 유기 골격 구조체(covalent organic frameworks, COF) 물질의 이산화탄소 흡착 특성이 거론되고 있다. 본 소고에서는 MOF를 이용한 이산화탄소 흡착에 대한 최근의 연구 결과를 본 연구실의 실험 결과를 중심으로 간략히 소개하고자 한다.
Metal organic frameworks (MOFs) are a class of crystalline organic-inorganic hybrid compounds formed by coordination of metal clusters or ions with organic linkers. MOFs have recently attracted intense research interest due to their permanent porous structures, large surface areas and pore volume, h...
Metal organic frameworks (MOFs) are a class of crystalline organic-inorganic hybrid compounds formed by coordination of metal clusters or ions with organic linkers. MOFs have recently attracted intense research interest due to their permanent porous structures, large surface areas and pore volume, high-dispersed metal species, and potential applications in gas adsorption, separation, and catalysis. $CO_2$ adsorption in MOFs has been investigated in two areas of $CO_2$ storage at high pressures and $CO_2$ adsorption at atmospheric pressure conditions. In this short review, $CO_2$ adsorption/separation results using MOFs conducted in our laboratory was explained in terms of four contributing effects; (1) coordinatively unsaturated open metal sites, (2) functionalization, (3) interpenetration/catenation, and (4) ion-exchange. Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) and covalent organic frameworks (COFs) were also considered as a candidate material.
Metal organic frameworks (MOFs) are a class of crystalline organic-inorganic hybrid compounds formed by coordination of metal clusters or ions with organic linkers. MOFs have recently attracted intense research interest due to their permanent porous structures, large surface areas and pore volume, high-dispersed metal species, and potential applications in gas adsorption, separation, and catalysis. $CO_2$ adsorption in MOFs has been investigated in two areas of $CO_2$ storage at high pressures and $CO_2$ adsorption at atmospheric pressure conditions. In this short review, $CO_2$ adsorption/separation results using MOFs conducted in our laboratory was explained in terms of four contributing effects; (1) coordinatively unsaturated open metal sites, (2) functionalization, (3) interpenetration/catenation, and (4) ion-exchange. Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) and covalent organic frameworks (COFs) were also considered as a candidate material.
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문제 정의
본 논문은 전남대학교 서곤 교수님의 정년 기념을 위하여 투고되었습니다. 관련 연구를 지원해 주셨던 이산화탄소 저감 및 처리 기술개발 사업단(2006~2012)에 감사드립니다.
본 연구에서는 뛰어난 물리화학적 특성을 바탕으로 최근 주목 받고 있는 금속유기구조체(metal-organic frameworks, 이하 MOF)를 이용한 이산화탄소 흡착 특성 결과를 보고하고자 한다. MOF는 금속 이온들이 유기 리간드와 배위결합을 통해 연결된 구조적 특징을 갖는 결정형 다공성 물질이다[18-20].
낮은 이산화탄소 분압에서의 흡착능 및 질소 또는 메탄 대비 선택성을 개선하기 위해 (1) 빈 배위결합 자리가 있는 MOFs의 제조, (2) MOFs의 기능화, (3) 상호 침투된 구조를 갖는 MOFs의 제조 및 (4) 이온 교환효과 등의 4가지 방법이 일반적으로 고려되고 있다. 상기 제시된 4가지 방법을 사용한 MOFs 흡착제를 이용한 이산화탄소 흡착 거동에 대해 알아보고자 한다.
MOF는 잘 분산된 금속 이온/클러스터, 넓은 비표면적, 일정하게 정렬된 내부구조 및 후처리 기능화의 용이성 등 뛰어난 물리화학적 특성을 바탕으로 촉매[38,39], 약물전달매체[40], 센서[41] 및 나노물질 합성 틀[42] 등 다양한 응용 연구가 활발히 이루어지고 있으며, 특히 수소, 메탄 및 이산화탄소 흡착 및 저장 매체로 MOF의 흡착성능 연구 및 활용가능성은 가장 많이 여러 문헌에 꾸준히 보고되고 있다 [43-47]. 이 리뷰 논문에서는 MOF를 이용한 이산화탄소 흡착 원리 및 이를 이용한 이산화탄소 흡착 연구 동향을 본 연구실의 실험 결과를 바탕으로 살펴보고자 한다.
성능/효과
Fig. 1에서 볼 수 있듯이, 아연(Zn)과 H2BDC의 조합으로 제조된 MOF-5 (2,833 m2/g)[36,48], Zn와 4,4',4'-benzene-1,3,5-triyl-tribenzoic acid (H3BTB)의 조합으로 제조된 MOF-177 (4,508 m2/g)[37,48] 중, 길이가 긴 유기 리간드가 사용된 MOF-177의 경우 더 넓은 비표면적을 바탕으로 하여 상온/고압에서 MOF-5에 비해 더 높은 이산화탄소 저장능을 가지며(812 mg-CO2/gMOF-5 및 1,208 mg-CO2/g-MOF-177), MOF-5와 MOF-177의 유기 리간드로 사용된 H2BDC와 H3BTB, Zn의 조합으로 제조된 UMCM-1의 경우(5,130 m2/g), 동일한 조건에서 가장 높은 이산화탄소 저장능을 갖는 것을 확인할 수 있었다(1,490 mg-CO2/g-adsorbent)[49].
BTC에 의해 연결되어 외륜(paddle-wheel)구조를 가지며, 뛰어난 열 및 수분 안정성을 바탕으로 하고, CUS를 가진 대표적인 MOF 물질 중 하나이다[75]. Fig. 3에서 볼 수 있듯이, 298 K/1 bar 조건에서 높은 이산화탄소 흡착 성능을 갖는 것으로 알려진 제올라이트 13X와 비교하였을 때(206 mg-CO2/ g-adsorbent) 거의 대등한 성능을 갖은 것을 확인할 수 있었다(218 mg-CO2/g-CuBTC)[76]. 또한 polyvinylalcohol (PVA)를 바인더로 사용하여 제조한 CuBTC 펠렛의 경우 298 K/1 bar 조건에서 CuBTC 분말 시료 대비 60%의 흡착능을 갖는 것을 확인할 수 있었는데(129 mg-CO2/g-adsorbent), 이는 PVA 바인더에 의한 일부 세공 막힘 현상에 의해 감소된 이산화탄소 흡착능을 갖는 것으로 판단된다[76].
Fig. 6의 이산화탄소 흡착 결과에서 볼 수 있듯이, 상호 침투된 CuTATB(PCN-6)의 경우(189 mg-CO2/g-adsorbent) 발달된 마이크로 세공에 의해 낮은 이산화탄소 분압에서 상호 침투되지 않은 CuTATB(PCN-6')에 비해 (156 mg-CO2/g-adsorbent) 높은 이산화탄소 흡착 성능 및 높은 질소 대비 흡착 선택도(>20:1)를 갖는 것을 확인할 수 있었다.
1 bar 근처에서는 DETA에 의한 MIL-101의 세공이 막히는 현상에 의해 낮은 이산화탄소 흡착 성능을 보였지만(79 mg-CO2/gMIL-101 및 31 mg-CO2/g-DETA-MIL-101), <15 kPa의 낮은 이산화탄소 분압에서는 DETA-MIL-101이 높은 이산화탄소 흡착성능을 갖는 것을 확인할 수 있었다[68]. MIL-101과 DETA-MIL-101의 흡착열을 각각 계산하여 Fig. 5B에 나타내었으며, DETA-MIL-101의 경우(69 to 28 kJ/mol) MIL-101에 비해(45 to 22 kJ/mol) 높은 이산화탄소 흡착열을 갖는 것을 확인할 수 있었다. 이는 MIL-101에 기능화된 DETA와 이산화탄소가 결합하여 카르바메이트 형태의 화합물(carbamate-like complex)을 형성하기 때문에, MIL-101의 CUS와 4극자 상호 작용에 의해 흡착된 이산화탄소 보다 더 강하게 흡착하는 것을 보고하였다[68].
후속연구
이 ZIFs 물질은 제올라이트에 해당하는 골격을 나타내는데, 일반적으로 Si, Al, P가 O로 연결된 제올라이트의 구조 대신, 금속 이온과 이미다졸기로 결합된 물질이다[91-93]. Zn2+가 2-methyl imidazlate에 의해 연결되어 sod-type 구조를 이루는 ZIF-8 물질이 합성하여 이산화탄소 흡착 특성이 연구된 바 있으나, 다른 MOF 흡착제 물질에 비해 낮은 이산화탄소 흡착능(30 mg-CO2/g-adsorbent at 298 K/1 bar) 및 흡착열(18~12 kJ/mol)을 가지므로, 높은 수분 및 화학적 안정성을 갖기 때문에 흡착능을 증가하는 추가 연구가 필요하다고 판단된다[93].
MOF의 합성방법으로는 이외에도 마이크로파 합성법(microwave synthesis)[31,32], 전기화학 합성법(electrochemical synthesis)[33], 및 기계화학 합성법(mechanochemical synthesis)[34,35]이 제안된 바 있으며, 초음파 합성법(sonochemical synthesis)을 적용하여 MOF를 합성하는 연구가 본 연구진에 의해 최초로 규명되어 그 결과를 보고한 바 있다[36,37]. 차후 상기 MOF의 합성 방법을 토대로 하여 경제성을 고려한 MOF의 대량 합성 및 상업화 연구가 필요하다고 판단된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
Carbon Capture and Storage 기술 중 하나인 건식 이산화탄소 흡착법의 특징은?
이 중 연소 후 이산화탄소 흡착 제거 기술은 아민계 흡수제나 암모니아 수를 이용한 습식 흡수법, 탄산칼슘 등을 이용한 건식 흡수법, 다공성 물질을 이용한 건식 흡착법 및 분리막 등이 연구되고 있으나, 대용량 배가스의 이산화탄소를 회수/분리하기 위한 상용화에는 여전히 비용과 에너지효율 부분에서 기술의 혁신이 필요하다[6-8]. 이 중 제올라이트[9,10], 탄소체[11,12], 메조 실리카[13,14], 금속 산화물 다공성 물질을 이용한 건식 이산화탄소 흡착법의 경우[15], 습식 이산화탄소 흡수법이 가지고 있는 부식, 폐수발생 및 재생공정에서의 높은 에너지 소모의 문제점을 극복할 수 있을 것으로 기대되는 혁신기술로 인식되고 있다[16,17].
MOF의 일반적인 합성법은?
MOF는 일반적으로 전이금속 전구체와 유기 리간드 및 유기용매를 밀봉한 용기에 넣고, 가열하는 용매열 합성방법(solvothermal synthesis)으로 제조되며[29,30], 이는 용매로 물을 사용하는 제올라이트의 수열 합성방법(hydrothermal synthesis)과 근본적으로 대동소이하다. 하지만 제올라이트에서와 같이 주형 유기물을 제거하기 위한 고온 소성의 과정은 거치지 않고, 용매치환, 세척 및 건조 과정을 통해 다공성 물질을 얻을 수 있다.
CCS 기술의 형태는 어떻게 분류되는가?
일반적으로 CCS (Carbon Capture and Storage) 기술은 연소 전 포집(pre-combustion), 연소 후 포집(post-combustion) 및 순 산소 연소(oxy-fuel combustion)의 3가지 형태로 분류할 수 있다[5]. 이 중 연소 후 이산화탄소 흡착 제거 기술은 아민계 흡수제나 암모니아 수를 이용한 습식 흡수법, 탄산칼슘 등을 이용한 건식 흡수법, 다공성 물질을 이용한 건식 흡착법 및 분리막 등이 연구되고 있으나, 대용량 배가스의 이산화탄소를 회수/분리하기 위한 상용화에는 여전히 비용과 에너지효율 부분에서 기술의 혁신이 필요하다[6-8].
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