[논문]금속 유기 골격체를 활용한 사용 가능한(Usable capacity) 이산화탄소 포집 연구

박서하; 오현철; 장해남

doi:10.5855/energy.2018.27.4.080

초록
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'사용 가능한 흡착량(usable capacity)'은 (굴뚝의)배가스로부터 나오는 $CO_2$를 포집하기 위해 사용되는 흡착제의 성능 평가에 가장 중요하게 여겨지는 매개 변수 중 하나이다. 특히, PSA(압력차 흡착법) 공정에서 '사용 가능한 흡착량'은 고압 (약 20 bar) 배가스에 흡착 양과 낮은 퍼지(purge) 압력 (약 2 bar) 흡착양 사이의 차이로 계산된다. 최근 PSA 공정에 활용 가능한 흡착제로 비표면적이 매우 높은 금속-유기 골격체(MOF)에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 따라서 본 논문에서는 대표적인 두 가지 성질(유연 구조화 MOF (MIL-53) 및 강한 결합 부위를 갖는 MOF (MOF-74))을 포함하고 있는 금속-유기 골격체(MOF)를 활용하여 $CO_2$ 포집 성능을 평가 하였다. 20 bar에서의 최대 흡착량은 MOF-74이 MIL-53보다 약 65%이상 높았으나, '사용 가능한 흡착량(usable capacity)'을 계산해 보면, MIL-53이 약 50% 이상 높음을 보여주었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Usable capacity is one of the most important parameters for evaluating the performance of an adsorbent for $CO_2$ capture from flue gas streams. In the pressure swing adsorption (PSA) process, the usable capacity is calculated as the difference between the quantity adsorbed in flue gas at...

Usable capacity is one of the most important parameters for evaluating the performance of an adsorbent for $CO_2$ capture from flue gas streams. In the pressure swing adsorption (PSA) process, the usable capacity is calculated as the difference between the quantity adsorbed in flue gas at high pressure (ca. 20 bar) and the quantity adsorbed at lower purge pressure (ca. 2 bar). In this paper, two stereo-types of metal-organic framework (MOF) were evaluated as an promising adsorbent for $CO_2$ capture: flexible structured MOF (MIL-53) and MOF possessing strong binding sites (MOF-74). The results showed that a total $CO_2$ capture capacity is strongly related to the specific surface area and heat of adsorption, revealing high uptake in MOF-74. However, the usable capacity was more pronounced in MIL-53 due to a structural transition.

주제어

표/그림 (6)

그림 Fig. 1. The structure of (a)MOF-74-Ni and (b)closed-pore and open pore of MIL-53
그림 Fig. 2. XRD patterns of (a) MOF-74-Ni and (b) MIL-53
그림 Fig. 3. N₂ adsorption isotherms of (a) MOF-74-Ni and (b) MIL-53
그림 Fig. 4. CO₂ heat of adsorption for (a) MOF-74-Ni and (b) MIL-53
그림 Fig. 5. CO2 usable capacity of (a) MOF-74-Ni and (b) MIL-53.
표 Table 1. Total CO₂ uptake and Usable capacity quantity on MOF-74-Ni and MIL-53 at 298K, 20bar

AI 본문요약
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문제 정의

또한 수소, 메탄, 이산화탄소 흡착 및 저장 매체로 MOF의 활용가능성에 대해 많은 연구가 이미 진행되고 있다.[6] 따라서 본 연구에서는 강한 흡착 사이트를 다수 보유한 MOF-74와 기공구조가 플렉서블한 MIL-53의 이산화탄소 흡착성능을 비교하고, 사용가능한 흡착량을 계산하여 Pressure Swing Adsorption(PSA) 공정에 적합한 MOF구조(성질)을 제언하려 한다. 일반적인 이산화탄소분리 공정으로는 PSA 방법이 많이 사용되며, 경제적분리 공정 중 하나인 PSA방식은 평균 2~20 bar 사이에서 압력변화를 주어 분리한다.

제안 방법

HighPressure sorption Isotherm: 상업용 장비(Setaram,PCTpro E&E)를 이용하여 각 물질의 이산화탄소 최대 흡착량을 상온(298K)에서 20 bar까지 측정하였다. BET 측정과 동일하게 activation을 실시하였다.
HighPressure sorption Isotherm: 상업용 장비(Setaram,PCTpro E&E)를 이용하여 각 물질의 이산화탄소 최대 흡착량을 상온(298K)에서 20 bar까지 측정하였다.
MOF의 두 가지 대표적인 물질(강한 흡착사이트보유, 플렉시블 구조)인 MOF-74-Ni과 MIL-53의 이산화탄소 흡착 성능을 비교하였다. BET 측정으로 얻은 비표면적은 각각 1,406m² g^-1(MOF-74-Ni) 와1,016 m² g^-1(MIL-53)이며, 평균 흡착열은 MOF-74-Ni이 MIL-53보다 두 배 높았다.
X-ray diffraction pattern(XRD): X선의 회절현상을 활용하여 MOF-74-Ni와 MIL-53의 결정구조를 분석하였다. XRD 분석은 Cu Kα선을 이용하여 2θ min^-1의 주사속도로 5~50° 범위에서 실시하였다.
XRD 분석은 Cu Kα선을 이용하여 2θ min-1의 주사속도로 5~50° 범위에서 실시하였다.
Brunauer-Emmett-Teller(BET): 두 물질의 비표면적 측정을 위해 BET를 이용하여 계산하였다. 상업용장비(Quantachrome Autosorp iQ MP)를 이용하여 각 물질의 N₂ 흡착등온선을 77 K 1 bar에서 측정하였다. 각 물질은 흡착등온선 측정 전에 진공상태 약390 K에서 12h 동안 activation을 실시하였다.

이론/모형

XRD 분석은 Cu Kα선을 이용하여 2θ min^-1의 주사속도로 5~50° 범위에서 실시하였다. Brunauer-Emmett-Teller(BET): 두 물질의 비표면적 측정을 위해 BET를 이용하여 계산하였다. 상업용장비(Quantachrome Autosorp iQ MP)를 이용하여 각 물질의 N₂ 흡착등온선을 77 K 1 bar에서 측정하였다.

성능/효과

MOF의 두 가지 대표적인 물질(강한 흡착사이트보유, 플렉시블 구조)인 MOF-74-Ni과 MIL-53의 이산화탄소 흡착 성능을 비교하였다. BET 측정으로 얻은 비표면적은 각각 1,406m² g^-1(MOF-74-Ni) 와1,016 m² g^-1(MIL-53)이며, 평균 흡착열은 MOF-74-Ni이 MIL-53보다 두 배 높았다. 이러한 비표면적과 흡착열의 상대적 우수함에 의해 MOF-74-Ni의 이산화탄소 최대 흡착량은 약 14.
온난화로 인한 대표적인 문제점은 해수면 상승과 이상기후, 그리고 사막화로 나타난다.[1] 온실가스의 최대 배출량은 이산화탄소이며, 산업화 이후 이산화탄소가 지속적으로 증가하고 있다. 따라서 온실가스의 주범인 이산화탄소를 처리하는 것은 기후변화 대응에 가장 중요한 기술로 검토되고 있다.
5배 효과적인 것을 알 수 있었다. 따라서 PSA 공정에서 효과적인 흡착제를 선택할 때 최대 흡착량만을 고려하여 흡착제를 선택해서는 안 되며, usable capacity를 필수적으로 고려해야 함을 보여주었다.
8 mmol g-¹(MIL-53)으로 MOF-74-Ni이 MIL-53 보다 약 65 % 더 높은 흡착량을 보였다. 또한 흡착열 값에서 보이듯이, MOF-74-Ni의 더 강한 흡착반응으로 인해, 저압에서 이미 이산화탄소가 대거 흡착되는 것을 볼 수 있었다. 반면 MIL-53의 경우 구조의 닫힌 구조에서 열린 구조로 변화되는 과정에서 이산화탄소가 일부분만 흡착되고, 추후 완전 열린 구조에서 흡착량이 최대로 증가하는 등의 계단(step)모양의 흡착거동을 보였다.
따라서 PSA 공정에서 효과적인 흡착제를 선택할 때 최대 흡착량만을 고려하여 흡착제를 선택해서는 안 되며, 이러한 usable capacity를 필수적으로 고려해야 함을 보여주고 있다. 또한, 흡착제의 성질은 강한 흡착 사이트를 가진 MOF-74 물질보다 기공의 가변성을 보유한 MIL-53이 보다 효과적인 것으로 나타났다.
5는 상온(298K)에서 MOF-74-Ni 와 MIL-53의 이산화탄소 흡착량을 보여주고 있다. 이산화탄소 최대 흡착량을 측정하기 위해 상온 20 bar까지 압력을 높였으며, 두 시료의 이산화탄소 최대 흡착량은 각각 14.7 mmol g^-1 (MOF-74-Ni), 8.8 mmol g-¹(MIL-53)으로 MOF-74-Ni이 MIL-53 보다 약 65 % 더 높은 흡착량을 보였다. 또한 흡착열 값에서 보이듯이, MOF-74-Ni의 더 강한 흡착반응으로 인해, 저압에서 이미 이산화탄소가 대거 흡착되는 것을 볼 수 있었다.
8 mmol g^-1보다 높았다. 하지만 PSA 공정에 적용하기 위한 usable capacity를 고려하게 되면 최대 흡착량이 더 낮은 MIL-53의 usable capacity가 MOF74-Ni 보다 약 1.5배 효과적인 것을 알 수 있었다. 따라서 PSA 공정에서 효과적인 흡착제를 선택할 때 최대 흡착량만을 고려하여 흡착제를 선택해서는 안 되며, usable capacity를 필수적으로 고려해야 함을 보여주었다.

후속연구

일반적인 이산화탄소분리 공정으로는 PSA 방법이 많이 사용되며, 경제적분리 공정 중 하나인 PSA방식은 평균 2~20 bar 사이에서 압력변화를 주어 분리한다. 이때, 다공성물질의 최대 흡착량만을 고려하여 흡착성능을 평가하기보다는 2~20 bar 사이에서 흡착할 수 있는 Usablecapacity의 정확한 측정이 매우 중요하므로, 본 논문에서는 MOF-74-Ni 와 MIL-53의 사용 가능한 (Usable capacity) 이산화탄소 포집 성능을 비교 논의 할 예정이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	효율적인 PSA 운전을 위해 2 bar 사이의 이산화탄소의 총 흡착량을 분석하는 것이 중요한 이유는 무엇인가?	각 시료를 PSA 공정에 효과적인 흡착제로 적용하기 위해 사용되는 최소 압력은 2 bar이다. (그 이하로 사용 압력을 낮추기 위해서는 진공펌프 등의 추가 장비가 필요하다.
	사용 가능한 흡착량(usable capacity)은 무엇을 의미하는가?	'사용 가능한 흡착량(usable capacity)'은 (굴뚝의)배가스로부터 나오는 $CO_2$를 포집하기 위해 사용되는 흡착제의 성능 평가에 가장 중요하게 여겨지는 매개 변수 중 하나이다. 특히, PSA(압력차 흡착법) 공정에서 '사용 가능한 흡착량'은 고압 (약 20 bar) 배가스에 흡착 양과 낮은 퍼지(purge) 압력 (약 2 bar) 흡착양 사이의 차이로 계산된다.
	온난화로 인한 대표적인 문제점은 무엇이 있는가?	온실가스로 인한 지구온난화로 기후변화 현상이 세계 곳곳에서 나타나고 있다. 온난화로 인한 대표적인 문제점은 해수면 상승과 이상기후, 그리고 사막화로 나타난다.[1] 온실가스의 최대 배출량은 이산화탄소이며, 산업화 이후 이산화탄소가 지속적으로 증가하고 있다.

참고문헌 (7)

Jason Heinrich, 2002, Legal Implications of $CO_2$ Ocean Storage, Working paper in Laboratory for energy and the environment, MIT, July
Sangdo Park, 2003, Carbon dioxide reduction and processing technology, News & Information for Chemical Engineers, Vol. 21, pp. 739-745
Kitae Park, 2012, New scientist column: low energy carbon capture technology development, News & Information for Chemical Engineers Vol. 30, pp. 332-338
Jihyeon Lee, et al., 2012, Performance and economic evaluation for installing $CO_2$ capture process after burning to a domestic supercritical coalfired thermal power plant, Korean Chemical Engineering Research Vol. 50, pp. 365-370

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Jacob Goldsmith, et al., 2013, Theoretical limits of hydrogen storage in metal-organic frameworks: Opportunities and trade-offs", Chemistry of Materials Vol. 25, pp. 3373-3382

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Jun Kim, et al., 2013, " $CO_2$ Adsorption in Metalorganic Frameworks", Korean Chemical Engineering Research, Vol. 51, pp. 171-180

원문보기 상세보기
Wei Li, et al., 2014, Research Update: "Mechanical properties of metal-organic frameworks-Influence of structure and chemical bonding, APL Materials, Vol. 2, pp. 123902

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