현재 고준위 방사성 폐기물 심층 처분 시스템에서 기본 완충재 물질로서 건조밀도 1.6 g/$cm^3$의 경주산 칼슘 벤토나이트를 사용하고 있으나, 열전도도가 낮은 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 기준 완충재의 열전도율을 0.8 W/mK에서 1.0 W/mK로 향상시키기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 다양한 혼합 방법을 통해 배합하고 열전도도를 측정하였다. 첨가제는 CNT(Cabon Nano Tube), Graphite, Alumina, CuO 및 $Fe_2O_3$ 등을 사용하였다. 혼합 방법의 경우, 핸드 믹서기를 통한 건식혼합, 습식 Milling 혼합, 건식 Ball Mill 혼합 등을 실시하였다. Ball Mill 혼합의 경우가 가장 균일하게 혼합되었기 때문에, 값의 편차가 가장 적었고 열전도도 증가율이 가장 좋았다. 지금까지 수행된 시험에서 소량의 고열전도 물질의 첨가로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 1.0 W/mK 수준으로 용이하게 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다. 결론적으로, 본 연구에서 제시된 열전도 향상 방법은, 첨가제 혼합이 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향까지 제시된다면, 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
현재 고준위 방사성 폐기물 심층 처분 시스템에서 기본 완충재 물질로서 건조밀도 1.6 g/$cm^3$의 경주산 칼슘 벤토나이트를 사용하고 있으나, 열전도도가 낮은 단점이 있다. 따라서 본 연구에서는 기준 완충재의 열전도율을 0.8 W/mK에서 1.0 W/mK로 향상시키기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 다양한 혼합 방법을 통해 배합하고 열전도도를 측정하였다. 첨가제는 CNT(Cabon Nano Tube), Graphite, Alumina, CuO 및 $Fe_2O_3$ 등을 사용하였다. 혼합 방법의 경우, 핸드 믹서기를 통한 건식혼합, 습식 Milling 혼합, 건식 Ball Mill 혼합 등을 실시하였다. Ball Mill 혼합의 경우가 가장 균일하게 혼합되었기 때문에, 값의 편차가 가장 적었고 열전도도 증가율이 가장 좋았다. 지금까지 수행된 시험에서 소량의 고열전도 물질의 첨가로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 1.0 W/mK 수준으로 용이하게 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다. 결론적으로, 본 연구에서 제시된 열전도 향상 방법은, 첨가제 혼합이 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향까지 제시된다면, 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
The Geyoungju Ca-bentonite with dry density of 1.6 g/$cm^3$ has been considered as a standard buffer material for the disposal of high level waste in KAERI disposal system design. But it had relatively lower thermal conductivity compared with other surrounding materials, that was one of k...
The Geyoungju Ca-bentonite with dry density of 1.6 g/$cm^3$ has been considered as a standard buffer material for the disposal of high level waste in KAERI disposal system design. But it had relatively lower thermal conductivity compared with other surrounding materials, that was one of key parameters to limit the increase of the disposal density in the disposal system. In this study, various additives were selected and mixed with the Ca-bentonite in different mixing methods in order to increase the thermal conductivity from 0.8 W/mK to 1.0 W/mK. As an additive, CNT (Cabon Nano Tube), graphite, alumina, CuO, and $Fe_2O_3$ were selected, which are chemically stable and have good thermal conductivity. As mixing methods, dry hand-mixer mixing, wet milling and dry ball mill mixing were applied for the mixing. Above all, the ball mill mixing was proved to be most effective since the produced mixture was most homogeneous and showed higher increase in the thermal conductivity. From this study, it was confirmed that the thermal conductivity for the Geyoungju Ca-bentonite could be improved by adding small amount of highly thermal conductive material to 1.0 W/mk. In conclusion, it was believed that the experimental results will be valuable in the disposal system design if the additive effects on the swelling and permeability on the compact bentonite are also approved in further studies.
The Geyoungju Ca-bentonite with dry density of 1.6 g/$cm^3$ has been considered as a standard buffer material for the disposal of high level waste in KAERI disposal system design. But it had relatively lower thermal conductivity compared with other surrounding materials, that was one of key parameters to limit the increase of the disposal density in the disposal system. In this study, various additives were selected and mixed with the Ca-bentonite in different mixing methods in order to increase the thermal conductivity from 0.8 W/mK to 1.0 W/mK. As an additive, CNT (Cabon Nano Tube), graphite, alumina, CuO, and $Fe_2O_3$ were selected, which are chemically stable and have good thermal conductivity. As mixing methods, dry hand-mixer mixing, wet milling and dry ball mill mixing were applied for the mixing. Above all, the ball mill mixing was proved to be most effective since the produced mixture was most homogeneous and showed higher increase in the thermal conductivity. From this study, it was confirmed that the thermal conductivity for the Geyoungju Ca-bentonite could be improved by adding small amount of highly thermal conductive material to 1.0 W/mk. In conclusion, it was believed that the experimental results will be valuable in the disposal system design if the additive effects on the swelling and permeability on the compact bentonite are also approved in further studies.
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문제 정의
연구에서는 먼저 건조밀도와 함수비에 따른 경주산 천연 칼슘 벤토나이트의 열전도율의 변화를 측정하여 첨가제가 포함되지 않은 완충재의 순수한 열전도도 특성을 구하고자하였다. 그리고 얻어진 표준값과 동일한 건조밀도 및 수분 함량에서, 첨가제가 혼합된 압축 벤토나이트의 열전도율을 비교해 보고자 하였다. 열전도 향상을 위한 첨가제로는 열전도율이 높으면서도 장기간 화학적 변성이 없는 다양한 무기물을 선택하였다.
6 g/cm3의 경주산 천연 칼슘 벤토나이트이다. 따라서 본 연구에서는 건조 밀도 1.6g/cm3 경주산 천연 칼슘 벤토나이트의 열전도율을 20% 향상시켜서, 일본에서 사용하고 있는 나트륨 벤토나이트의 열전도율과 비슷한 1.0 W/mK를 만들기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 혼합하였다. 또한, 열전도율을 보다 효율적으로 증가시키기 위해 다양한 혼합 방법도 실시하였다.
연구에서는 먼저 건조밀도와 함수비에 따른 경주산 천연 칼슘 벤토나이트의 열전도율의 변화를 측정하여 첨가제가 포함되지 않은 완충재의 순수한 열전도도 특성을 구하고자하였다. 그리고 얻어진 표준값과 동일한 건조밀도 및 수분 함량에서, 첨가제가 혼합된 압축 벤토나이트의 열전도율을 비교해 보고자 하였다.
이에 본 연구에서는 KAERI에서 기준 완충재로 지정된 건조밀도 1.6 g/cm3의 경주산 천연 칼슘 벤토나이트에 대해 열전도도 향상을 목적으로 수행하게 되었다. 지정된 경주산 천연 칼슘 벤토나이트 완충재는 열전도도가 0.
6 g/cm3의 경주산 천연 칼슘 벤토나이트에 대해 열전도도 향상을 목적으로 수행하게 되었다. 지정된 경주산 천연 칼슘 벤토나이트 완충재는 열전도도가 0.8 W/mK로 보고되고 있으며[1], 본 연구에서는 열전도도를 20% 향상시킨, 즉 열전도도가 1.0 W/mK를 얻을 수 있는 효과적인 첨가제와 요구 함량을 얻고자 하였다. 열전도도 1.
가설 설정
벤토나이트와 첨가제의 혼합이 균일하게 되었을 경우에 열전도율 향상 효율이 높아질 것으로 기대하였다. 따라서 다양한 벤토나이트와 첨가제의 혼합 방법을 실시하였고, 열전도율 향상 효율을 비교해보았다.
여기서의 열확산 방정식은 이상적인 조건(r2/4αt << 1)으로 가정된다.
제안 방법
Graphite와 같이 벤토나이트와 밀도차가 없어서 혼합이 잘되는 경우에도 볼이 없는 상태에서 Roller Stirring 혼합을 실시하였다.
Table 4는 경주산 칼슘 벤토나이트와 Graphite의 혼합 방법에 따른 열전도율 변화와 Graphite 첨가량에 따른 열전도율 변화를 나타내었다. Graphite의 경우에는 CNT와 달리 벤토나이트와의 밀도차가 적기 때문에 벤토나이트와 혼합이 잘 이루어지기 때문에, Mixer stirring 혼합과 Roller stirring 혼합을 실시하였다.
특히, CNT와 같이 벤토나이트와 밀도 차이가 큰 경우에는 일반적인 혼합 방법으로는 혼합이 잘 이루어지지 않았다. 그러므로 CNT의 경우에는 보다 다양한 혼합 방법을 수행하였고, 이외에 4가지 물질에 대해서는 Mixer Stirring 혼합과 Roller Stirring 혼합을 실시하였다.
압축 블록의 몰드 크기가 일정하기 때문에, 실험에서는 가압력은 일정하게 하고, 시료의 양을 조절하면서 다양한 건조밀도의 블록을 제작하였다. 그리고 제작된 압축블록은 120℃로 유지된 건조 오븐에서 24시간 완전 건조시킨 후, Fig. 2와 같이 습도가 높은 수조 위에 일정기간 노출시켜, 함습에 의한 무게 증가량으로 함수비를 조절하였다.
따라서 Homogenizer(IKA, ULTRA-TURRAX ®)를 이용하여 CNT를 용매에 분산시킨 후, 용매과 벤토나이트를 섞는 시도를 수행하였다.
벤토나이트와 첨가제의 혼합이 균일하게 되었을 경우에 열전도율 향상 효율이 높아질 것으로 기대하였다. 따라서 다양한 벤토나이트와 첨가제의 혼합 방법을 실시하였고, 열전도율 향상 효율을 비교해보았다. 특히, CNT와 같이 벤토나이트와 밀도 차이가 큰 경우에는 일반적인 혼합 방법으로는 혼합이 잘 이루어지지 않았다.
또 다른 방법으로, CNT 입자들을 물리적으로 갈아서 벤토나이트와 혼합시키는 실험을 실시하였다. 우선, 벤토나이트와 CNT의 혼합물에 물을 첨가하여 맷돌 방식의 Mill Mixer기로 10회에 걸쳐 반복하여 혼합하였다.
0 W/mK를 만들기 위한 목적으로 다양한 첨가제를 혼합하였다. 또한, 열전도율을 보다 효율적으로 증가시키기 위해 다양한 혼합 방법도 실시하였다. 우선, 상온에서 보관된 벤토나이트의 함수비는 12.
또한, 혼합용 Mixer 사용으로 인한 벤토나이트 자체의 열전도도에 대한 영향 여부를 판단하기 위하여, 똑같은 공정으로 첨가제를 넣지 않고 벤토나이트 블록을 제작하였다(Fig. 6).
벤토나이트의 건조 밀도와 함수비에 의한 영향을 알아보기 위해 건조 밀도와 함수비를 달리하는 시험을 수행하였다. 압축 블록의 몰드 크기가 일정하기 때문에, 실험에서는 가압력은 일정하게 하고, 시료의 양을 조절하면서 다양한 건조밀도의 블록을 제작하였다.
실험을 시작하기 전에 벤토나이트 함수비를 측정하기 위하여 벤토나이트 파우더의 열전도도를 측정해보았다. 항온 건조 오븐에서 120℃ 조건으로 24시간동안 건조시켜서, 무게 감소량을 토대로 측정해본 결과 13.
벤토나이트의 건조 밀도와 함수비에 의한 영향을 알아보기 위해 건조 밀도와 함수비를 달리하는 시험을 수행하였다. 압축 블록의 몰드 크기가 일정하기 때문에, 실험에서는 가압력은 일정하게 하고, 시료의 양을 조절하면서 다양한 건조밀도의 블록을 제작하였다. 그리고 제작된 압축블록은 120℃로 유지된 건조 오븐에서 24시간 완전 건조시킨 후, Fig.
또 다른 방법으로, CNT 입자들을 물리적으로 갈아서 벤토나이트와 혼합시키는 실험을 실시하였다. 우선, 벤토나이트와 CNT의 혼합물에 물을 첨가하여 맷돌 방식의 Mill Mixer기로 10회에 걸쳐 반복하여 혼합하였다. 얻어진 혼합물을 Fig.
하지만 Jar 내부의 벽면에 혼합물들이 들러붙어 균일한 혼합을 방해하는 경향이 있었다. 이러한 단점을 보완하기 위하여, Fig. 9와 같이 PET 봉지에 혼합물을 넣은 후에 Ball Mill Mixing을 실행하였다. 혼합 조건은 100RPM으로 2시간동안 멈추지 않고 실시하였다.
첨가제 함량에 따른 국산 칼슘 벤토나이트의 열전도율 변화를 알아보기 위하여, 건조밀도와 함수비에 따른 국산 칼슘 벤토나이트의 열전도율을 측정하였다.
대상 데이터
CNT의 경우에는 선형 구조를 가지고 있어 축방향으로는 매우 높은 열전도율을 지니고 있기 때문에 복합재료의 열전도율 향상에 많이 이용되고 있다. Graphite는 이미 벤토나이트 열전도 향상에 효과가 있다고 알려져 있으며[8,9], CuO와 Fe2O3, Alumina의 경우에는 화학적으로 매우 안정한 산화물이면서 비교적 높은 열전도율을 지니고 있어 선정하였다.
본 연구에 사용된 벤토나이트는 경북 경주시 양남면 소재 제29호 진명광산에서 재취한 것이다. 벤토나이트의 화학조성은 Table 1과 같다[11].
그리고 얻어진 표준값과 동일한 건조밀도 및 수분 함량에서, 첨가제가 혼합된 압축 벤토나이트의 열전도율을 비교해 보고자 하였다. 열전도 향상을 위한 첨가제로는 열전도율이 높으면서도 장기간 화학적 변성이 없는 다양한 무기물을 선택하였다.
열전도율 측정 전극으로는 QTM-500 PD-11을 사용하였다. 이 전극은 열선의 위쪽은 열선에 발생된 열이 블록으로만 확산시키기 위하여 단열재인 유리섬유로 제작되어 있다.
따라서 Homogenizer(IKA, ULTRA-TURRAX ®)를 이용하여 CNT를 용매에 분산시킨 후, 용매과 벤토나이트를 섞는 시도를 수행하였다. 용매로는 물과 Ethyle Ether을 사용하였다. 하지만, Homogenizer를 통한 CNT의 분산은 일시적으로 분산된 것처럼 보였지만, 시간이 지나면 CNT끼리 뭉치면서 CNT 입자들의 엉김이 발생하였다.
이론/모형
4. Aqueous mixture of bentonite and 1.14wt% CNT producted by a Mill Mixing method.
본 연구에서 블록의 열전도율를 측정하기 위해 비정상 열선법을 이용한 측정기구인 QTM-500 (Kyoto Electronics)을 사용하였다. 비정상 열선법은 매질 내의 열선에 일정한 열량을 공급 시 시간과 열선의 온도 상승의 관계를 이용한 것이다.
성능/효과
05 W/mK 정도 증가하는 것으로 나타났지만, 이 경우에 외관상으로 관찰될 정도로 CNT가 불균일하게 혼합되었다. CNT 1.14wt%를 Mixer Milling 습식 혼합하였을 때는 약 0.31 W/mK 증가하는 것으로 나타났고, 알맹이를 분말 형태로 만들었을 때는 약 0.22 W/mK 증가하였다. 따라서 혼합물이 알맹이 형태일 때 보다 열전도율이 높게 측정된다는 것을 알 수 있다.
13은 Graphite의 첨가량에 따른 열전도율 변화를 나타낸다. Graphite가 1wt% 첨가된 경우를 살펴보았을 때, 두 가지 혼합 방법에 대하여 열전도율이 약 0.09 W/mK 증가하는 것으로 나타났다. 그리고 두 가지 혼합 방법 모두 첨가제량이 증가할수록 열전도율이 비례적으로 증가하였다.
Mixer를 통한 습식 혼합의 경우에 열전도율 향상은 좋았으나, 실험 과정에서의 손실률이 매우 크기 때문에 CNT가 함량에 불분명해진다고 판단된다. 건식 상태에서 Milling 혼합 방법들의 경우에는 열전도율 향상 효율에는 큰 차이는 없었지만, Ball Mill 혼합의 경우에 다른 방법들보다 비교적 균일한 공정으로 혼합되므로, 결과값의 편차가 작게 나왔다.
하지만, CuO나 Fe2O3의 경우에는 뚜렷하게 함량에 따라 비례하여 증가하는 결과를 얻지는 못하였다. 결론적으로 세 가지 물질 중에는 Alumina가 열전도율을 효과적으로 증가시키는 것으로 보였다.
09 W/mK 증가하는 것으로 나타났다. 그리고 두 가지 혼합 방법 모두 첨가제량이 증가할수록 열전도율이 비례적으로 증가하였다. 그러나 열전도도 증가율의 경우에는 1wt%당 Roller stirring 혼합 블록은 0.
건조밀도가 높을수록 고형물의 접촉면이 넓어지고, 열전도를 저해하는 공기 함유량이 줄어들기 때문에 열전도율이 높아지는 것으로 판단된다. 또한, 수분함량이 증가할수록 열전도율이 높아졌으며, 이는 입자 사이의 기공을 물이 채워짐에 따라서 열전도율이 높아지는 것으로 판단된다. 하지만, 함습율에 따른 그래프 기울기의 변화는 뚜렷하지 않다.
본 연구에서는 열전도율이 매우 높은 CNT를 혼합하였지만, 열전도율 상승은 높지 않게 나타났다. 그 원인으로 CNT가 횡축으로는 수천 W/mK 정도의 높은 열전도율은 지니지만, 종축으로는 그에 비해 매우 낮은 1~2 W/mK의 열전도율을 지니기 때문이라 판단된다.
9wt% 첨가하면 되는 것으로 나타났다. 전체적으로 열전도율 상승 효과가 가장 큰 것은 Graphite를 혼합한 경우이었으며, 그 다음이 CNT를 혼합한 경우였다.
지금까지 수행된 시험에서 소량의 무기물 첨가로 효과적으로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 효과적으로 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인하였다. 한편, 첨가제 혼합에 따른 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향도 평가한다면 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
후속연구
지금까지 수행된 시험에서 소량의 무기물 첨가로 효과적으로 경주산 칼슘 벤토나이트의 열전도도를 효과적으로 증가시킬 수 있음을 실험적으로 확인하였다. 한편, 첨가제 혼합에 따른 벤토나이트의 기본 성질인 팽윤압과 수리전도도에 미치는 영향도 평가한다면 국내 고준위폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
벤토나이트 완충재의 열전도를 향상시키기 위한 첨가제로 어떤 것들이 연구되었는가?
따라서 벤토나이트 완충재의 열전도를 향상시키기 위해 열전도가 높은 무기 첨가제를 소량 첨가하는 연구가 여러 나라에서 진행되었다. 첨가제로서는 열전도가 높은 석영이 다량 함유되어있는 모래, 혹은 열전도가 높은 흑연을 사용하여 완충재의 열전도율 향상시키는 연구가 진행되었다[7,8,9].
벤토나이트의 성분은?
완충재 물질로 주로 사용되는 물질은 벤토나이트이다. 벤토나이트는 팽윤성을 가지는 몬모릴로나이트(montmorillonite)가 주성분이며, 나머지는 석영(quartz), 장석(feldspar), 제올라이트(zeolite), 탄산염(carbonate), 철산화물(iron oxide), 유기물(organic matter) 등으로 구성되어 있는 점토이다. 몬모릴로나이트는 스멕타이트(Smectite)를 그룹명으로하는 점토광물로서, 2개의 SO2 사면체 엽상면 사이에 알루미늄(또는 철, 마그네슘)을 갖는 Al(OH)6 팔면체 엽상면이 끼인 단위입자들이 집적된 형태로 존재한다.
몬모릴로나이트는 어떤 형태로 존재하는가?
벤토나이트는 팽윤성을 가지는 몬모릴로나이트(montmorillonite)가 주성분이며, 나머지는 석영(quartz), 장석(feldspar), 제올라이트(zeolite), 탄산염(carbonate), 철산화물(iron oxide), 유기물(organic matter) 등으로 구성되어 있는 점토이다. 몬모릴로나이트는 스멕타이트(Smectite)를 그룹명으로하는 점토광물로서, 2개의 SO2 사면체 엽상면 사이에 알루미늄(또는 철, 마그네슘)을 갖는 Al(OH)6 팔면체 엽상면이 끼인 단위입자들이 집적된 형태로 존재한다. 엽상면은 전기적으로 음성을 띄기 때문에 층 사이에는 Na, Ca, Mg 등의 금속 양이온이 첨가되어 전기적으로 중성을 이루게 되며, 금속 양이온의 종류에 따라서 Na-벤토나이트, Ca-벤토나이트 등으로 구분된다.
참고문헌 (14)
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