[논문]국내 원전 부지 내 암석의 광물학적 특성 규명 및 풍화에 따른 방사성 세슘(137Cs)의 흡착 평가

장세은; 정성욱; 엄우용; 전철민

doi:10.9727/jmsk.2013.26.3.209

국내 원전 부지 내 암석의 광물학적 특성 규명 및 풍화에 따른 방사성 세슘(137Cs)의 흡착 평가
Effects of Weathering Processes on Radioactive Cesium Sorption with Mineral Characterization in Korean Nuclear Facility Site 원문보기

韓國鑛物學會誌 = Journal of the Mineralogical Society of Korea, v.26 no.3, 2013년, pp.209 - 218

장세은 (포항공과대학교 첨단원자력공학부) , 정성욱 (포항공과대학교 첨단원자력공학부) , 엄우용 (포항공과대학교 첨단원자력공학부) , 전철민 (한국지질자원연구원 지구환경연구본부)

초록
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원자력 발전소 중대사고에 의해 방사성 세슘($^{137}Cs$)이 지하수계로 유출될 경우를 가정하여, 연구 지역의 깊이에 따른 암석매질의 특성을 규명하고 세슘의 흡착계수를 정량적으로 평가하였다. 대상지역인 신고리 원전 3, 4호기의 지하 암석매질은 주로 석영 및 장석류로 이루어진 화강암 계열이며, 운모류를 10~20% 함유하고 있다. 비교적 얕은 심도(6.3~7.4 m)의 파쇄대에서 2차 광물인 녹니석이 일부 포함되어 있었지만, 기반암에서는 거의 발견되지 않았다. $^{137}Cs$의 흡착분배계수($K_d$)는 파쇄대 지역에서 약 880~960 mL/g로 기반암 지역에서의 820~840 mL/g보다 비교적 높게 나타났으며, 이는 파쇄대에 포함되어 있는 풍화생성물인 2차 광물들에 의한 영향으로 판단된다. 따라서 $^{137}Cs$이 지하 매질로 유출될 경우 대부분은 천부 지역에 흡착되어 세슘에 의한 오염 확산 속도가 지연될 것이라고 예상되며, 이러한 결과는 원자력 발전소 안정성 평가인자 자료로 활용될 것으로 기대된다.

Abstract ▼ AI-Helper

This study was to characterize the minerals in fractured and bedrock zone, and determine quantitatively sorption for radioactive cesium ($^{137}Cs$) at the Korean nuclear facility site. The rock samples were granite group that mainly consists of quartz and feldspar with 10~20% mica minerals. Chlorite was observed as secondary mineral for the rock samples collected from fractured zone, but not for bedrock samples. The $^{137}Cs$ sorption distribution coefficients increased to $K_d$ = 880~960 mL/g in the fractured zone because of the presence of secondary minerals formed by weathering processes, compared to the bedrock zone ($K_d$ = 820~840 mL/g). These results suggest that the released $^{137}Cs$ to groundwater environment could be significantly retarded in the fractured zone in the case of severe nuclear accident at the study site.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

특히, ¹³⁷Cs에 대해 흡착력이 강한 점토광물들은 풍화 작용 등에 의해 형성될 수 있으므로, 원자력 발전소 부지의 암석 매질 중 풍화에 의해 영향을 받을 수 있는 비교적 얕은 심도의 파쇄대를 구성하는 암석에서 ¹³⁷Cs의 흡착 영향이 더욱 크게 나타날 수 있다. 따라서 본 연구는 현재 건설 중인 신고리 원전 3, 4호기 부지의 파쇄대 및 기반암 구간에서 채취한 암석 시료를 이용하여 ¹³⁷Cs의 흡착 실험을 수행하고, 암석 매질에 따른 ¹³⁷Cs의 흡착 결과를 비교 분석하였다.
본 연구는 국내 원자력 발전소 운영 기간 중 배수관로의 노후화 및 원전 중대사고 등 의도치 않은 원인으로 인하여 액체 방사성 폐액이 지하수계로 유출될 경우를 가정하여, 원전 부지를 구성하는 암석 매질의 광물학적 특성을 규명하고 ¹³⁷Cs의 거동 예상경로의 수직범위에 따른 암석 매질과의 흡착 반응을 평가하고자 하였다. 특히, ¹³⁷Cs에 대해 흡착력이 강한 점토광물들은 풍화 작용 등에 의해 형성될 수 있으므로, 원자력 발전소 부지의 암석 매질 중 풍화에 의해 영향을 받을 수 있는 비교적 얕은 심도의 파쇄대를 구성하는 암석에서 ¹³⁷Cs의 흡착 영향이 더욱 크게 나타날 수 있다.
본 연구는 현재 건설 중인 신고리 원전 3, 4호기 원자력 발전소 부지의 파쇄대 및 기반암 지역에서 채취한 암석 시료의 광물학적 특성을 밝히고, ¹³⁷Cs의 흡착 특성을 평가하기 위하여 수행되었다. 본 연구를 통한 결과 및 결론은 다음과 같이 요약할 수 있다:

제안 방법

137Cs의 초기 및 최종 농도는 감마선 계측기를 이용하여 측정하였다.
1)를 이용하였고, 검출기 보정 및 계측효율은 ¹³⁷Cs을 분석하기 전에 실시하였다. GEA의 효율과 세슘의 방출율, 분석에 사용된 시료의 부피를 이용하여 시료의 방사능 농도(Bq/mL)를 계산하였다. 시료의 최종 세슘 농도는 측정 결과 농도 값에서 같은 조건 하에서 측정된 바탕 농도를 뺀 값으로 결정하였다.
감마선 방출 핵종인 ¹³⁷Cs의 농도는 미국 Can-berra사의 GC4020 감마에너지 분석기(Gamma Energy Analysis [GEA])를 이용하여 측정하였다. GEA 분석은 초순도의 게르마늄(Ge) 검출기를 사용하며 계측효율은 40∼100%이다.
GEA 분석은 초순도의 게르마늄(Ge) 검출기를 사용하며 계측효율은 40∼100%이다. 검출기는 미국 NIST에서 제공하는 10가지의 표준 핵종 시료를 검출기 상단에 올려놓고 2 h 동안 감마선 스펙트럼을 측정하여 감마선 에너지 보정 및 계측효율을 구한 후 사용한다. 표준 핵종 및 흡착 시료들은 20 mL 유리 섬광 용기에 핵종 시료 2.
45 µm 주사기 필터로 여과시켜 최종 세슘의 농도 측정에 사용하였다. 모든 과정은 연구실 내 방사선 통제구역에서 진행되었으며, 결과의 신뢰도 확보를 위해 실험을 3회 반복 실시하였다. ¹³⁷Cs의 흡착분배계수(K_d = C_s/C_w, 여기서 C_w는 용액 내 세슘의 농도이고, C_s는 매질에 흡착된 세슘의 농도이다)값을 정량하기 위하여 3회 실험 결과의 평균값을 이용하였다.
분쇄된 시료 중 < 1 mm 이하의 시료는 암석의 구성 성분, 광물 조성 분석을 위한 XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), XRD(X-ray Diffraction) 분석에 사용되었고, 75∼500 µm 시료들은 총탄소함량(Total carbon) 분석 및 137Cs 회분식 흡착 실험에 이용되었다.
본 연구 지역은 신고리 원전 3, 4호기 건설 예정 부지로서 울산광역시 울주군 서생면 신암리 일원에 위치한다. 연구 지역의 지하 암석매질에 발달된 암반연약파쇄대와 지질학적 모암으로 구성된 기반암의 광물학적 형태에 따른 ¹³⁷Cs의 흡착 특성을 파악하기 위해 신고리 3호기와 4호기 원전 부지 내의 두 지점에서 깊이에 따른 시추암석시료와 지하수시료를 채취하여 흡착 반응 실험에 사용하였다. 각각의 시료 정보와 암석 채취 심도는 표 1에 나타내었다.
이와 더불어 분석된 지하수의 주요 이온농도 및 흡착 실험에서 사용된 ¹³⁷Cs의 농도를 이용하여 신고리 원전 부지의 지하수 환경에서 우세한 세슘의 화학종(species)을 지화학적 모델 코드인 PHREEQC(Parkhurst and Appelo, 1999)를 통하여 분석하였다. 지화학 모델링 결과 신고리 원전 지하수 환경으로 방사성 세슘이 유출될 경우, 세슘은 대부분 자유 이온 상태(Cs⁺[99.
제거된 상등액의 pH를 측정하여 초기 인공지하수의 pH 측정값과 큰 차이가 없을 때까지 위의 세척과정을 3∼4회 반복하여 실시하였다.
채취된 지하수 시료의 주요 양이온과 음이온 성분은 지하수를 0.45 µm 멤브레인 필터로 여과한 후, 각각 ICP-OES(Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer)와 IC(Ion Chromatography)를 이용하여 분석되었으며, 총용존탄소량(Total Dissolved Carbon)은 탄소분석기(Shimadzu, TOC-V)를 이용하여 측정되었다.
채취심도별(기반암, 파쇄대)로 시추된 암석시료의 물리적 특성을 규명하기 위하여 절대건조밀도, 진밀도 및 공극률을 분석하였다. 절대건조밀도와 진밀도는 산업자원부 기술표준원에서 제정한 KS F 2503의 ‘굵은 골재의 밀도 및 흡수율 시험 방법’에 따라 측정하였으며, 암석의 공극률은 한국지질자원연구원에 의뢰하여 측정하였다.

대상 데이터

137Cs의 표준 시약은 미국 표준과학 기술연구소(National Institute of Standard and technology [NIST])에서 구입하였으며, 제조된 합성 지하수를 이용해 희석한 후 최소 48 h 동안 반응시켜 평형 상태를 이룬 후 실험에 사용하였다. ¹³⁷Cs의 초기 및 최종 농도는 감마선 계측기를 이용하여 측정하였다.
본 연구 지역은 신고리 원전 3, 4호기 건설 예정 부지로서 울산광역시 울주군 서생면 신암리 일원에 위치한다. 연구 지역의 지하 암석매질에 발달된 암반연약파쇄대와 지질학적 모암으로 구성된 기반암의 광물학적 형태에 따른 ¹³⁷Cs의 흡착 특성을 파악하기 위해 신고리 3호기와 4호기 원전 부지 내의 두 지점에서 깊이에 따른 시추암석시료와 지하수시료를 채취하여 흡착 반응 실험에 사용하였다.
인공지하수를 사용하여 세척이 완료된 암석시료를 30∼40℃에서 24 h 건조시킨 후 흡착실험에 사용하였다.
지하수 시료는 신고리 원전 3, 4호기 부지 내 시추공에서 채취되었다. 기본적인 수질인자(pH, 전기전도도, 용존산소)는 시료를 획득한 직후 측정되었다.
흡착 반응 실험에 사용된 암석 시료는 파쇄대시료인 3PM-6.3, 4PM-6.6과 기반암 시료인 3PM13.4, 4PM-12.8이다(표 1). 흡착 매질인 암석시료를 실험에 사용 시 흡착 반응 중 암석 내 불순물을 생산하거나 코팅형태로 존재하는 광물의 용해 반응이 발생할 수 있으며, 이 때문에 생성되는 2차 원소는 반응 초기용액의 pH 및 화학적 변화를 일으킬 수 있다.
단, 주요 음이온 중 중탄산염(HCO3-)의 농도는 pH 적정법을 이용한 알칼리도(alkalinity)를 측정하여 분석되었다. 흡착 실험에 사용된 지하수 시료는 각 원전 부지에서 채취된 시료의 수질 성분을 바탕으로 합성된 인공지하수를 사용하였으며, 제조된 인공지하수는 실험 기간 동안 변화를 최소화하기 위하여 4℃에 보관하였다.

데이터처리

모든 과정은 연구실 내 방사선 통제구역에서 진행되었으며, 결과의 신뢰도 확보를 위해 실험을 3회 반복 실시하였다. ¹³⁷Cs의 흡착분배계수(K_d = C_s/C_w, 여기서 C_w는 용액 내 세슘의 농도이고, C_s는 매질에 흡착된 세슘의 농도이다)값을 정량하기 위하여 3회 실험 결과의 평균값을 이용하였다. 화학평형 조건 하에서 고체 매질에 흡착된 핵종의 농도와 용액 속에 존재하는 핵종의 농도 사이의 분배 계수인 K_d 값은 다음 식으로 계산될 수 있다:
0 mL를 넣어서 준비한다. 모든 시료의 감마 스펙트럼 분석 및 보고는 Canberra사의 Genie 2K Gamma Acquisition and Analysis Software(ver. 3.2.1)를 이용하였고, 검출기 보정 및 계측효율은 ¹³⁷Cs을 분석하기 전에 실시하였다. GEA의 효율과 세슘의 방출율, 분석에 사용된 시료의 부피를 이용하여 시료의 방사능 농도(Bq/mL)를 계산하였다.

이론/모형

137Cs의 신고리 원전 3, 4호기 파쇄대 및 기반암 암석 매질에 대한 흡착 실험은 미국 북서부연구소의 보고서(Relyea et al., 1980; Um, 2005) 및 미국 재료 시험 협회(ASTM, 2001)에 기술된 과정에 따라 수행되었다. 실험에 사용된 ¹³⁷Cs의 초기 농도는 기존에 보고되어진 보고서를 토대로 100 Bq/mL으로 적정하였으며, 이는 발전소의 보관탱크 내 존재하는 세슘의 농도, 지하수에서의 세슘의 용해도, 감마선 계측기의 신뢰 측정 한계 등이 고려된 값이다(Kim, 2009; Back, 2011).
45 µm 멤브레인 필터로 여과한 후, 각각 ICP-OES(Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer)와 IC(Ion Chromatography)를 이용하여 분석되었으며, 총용존탄소량(Total Dissolved Carbon)은 탄소분석기(Shimadzu, TOC-V)를 이용하여 측정되었다. 단, 주요 음이온 중 중탄산염(HCO3-)의 농도는 pH 적정법을 이용한 알칼리도(alkalinity)를 측정하여 분석되었다. 흡착 실험에 사용된 지하수 시료는 각 원전 부지에서 채취된 시료의 수질 성분을 바탕으로 합성된 인공지하수를 사용하였으며, 제조된 인공지하수는 실험 기간 동안 변화를 최소화하기 위하여 4℃에 보관하였다.
이 논문은 2012년도 (주)동아컨설턴트의 “신고리 3, 4 호기 실내수리분산 및 핵종 흡착 실내 실험”의 연구용역과제에 의하여 수행되었다.
절대건조밀도와 진밀도는 산업자원부 기술표준원에서 제정한 KS F 2503의 ‘굵은 골재의 밀도 및 흡수율 시험 방법’에 따라 측정하였으며, 암석의 공극률은 한국지질자원연구원에 의뢰하여 측정하였다.

성능/효과

1) 신고리 원전 3, 4호기 건설 부지의 파쇄대와 기반암 구간에서 채취한 암석 시료들은 모두 약 10∼20% 운모류를 함유하고 있는 화강암 계열로 분석되었다.
2) 신고리 원전 3, 4호기 모두 기반암 시료에 비해 파쇄대 시료에서 ¹³⁷Cs에 대하여 더 높은 흡착 분배계수 값을 나타냈으며, 이는 파쇄대에 존재하는 2차 광물인 녹니석에 의한 영향으로 판단된다.
3) 신고리 원전 3, 4호기 부지에서 방사성 액체 폐액을 보관하는 옥외 보관 탱크가 예기치 못한 원인으로 파괴되거나 원전 중대사고 발생 시, 지하수 환경으로 유출되는 ¹³⁷Cs은 비교적 얕은 심도에 분포하는 파쇄대 구간에서 그 수직 흐름이 흡착에 의해 지연될 수 있다.
이러한 결과는 파쇄대 구간이 기반암보다 풍화 작용에 더욱 노출되어 있다는 점을 고려할 때, 본 연구지역에서 녹니석이 주요 광물들 중의 하나인 운모류의 풍화에 의해 형성되었음을 간접적으로 암시한다. 따라서 본 연구지역의 지하수 환경에서 가장 우세한 세슘 종으로 존재하는 Cs⁺에 대해 풍화 생성 2차 광물인 녹니석은 운모류와 함께 주요한 흡착 광물로서 작용할 수 있다.
(2006, 2007)는 흑운모가 풍화 작용의 영향을 받아 일라이트(illite)와 같이 칼륨(K)이 빠져나간 모서리(frayed edge)에 유사한 크기의 세슘이 우선 적으로 흡착한다고 제안한 바 있다. 따라서, 본 연구 지역에서 원전중대사고 등이 발생하여 ¹³⁷Cs이 지하수 환경으로 노출될 경우 세슘의 흡착 반응은 파쇄대 구간에서 효율적으로 지연될 수 있다.
8의 약알칼리성으로서 환경에 존재하는 철산화물의 ¹³⁷Cs에 대한 흡착 능력은 제한적일 것으로 판단된다. 또한, 본 연구지역에서 채취된 모든 암석 시료들은 비교적 높은 탄소함량을 보여주었는데, 이러한 탄소기반 유기물 역시 암석 시료에 대한 ¹³⁷Cs 흡착 반응을 제한시킬 가능성이 있다.
4 m)에 절리가 더 발달했기 때문인 것으로 사료된다. 또한, 신고리 3, 4호기 신축 부지 암석 시료의 총탄소함량 분석 결과 각각의 부지에서 기반암보다 파쇄대 암석 시료에서 높은 탄소 함량을 보여주었다. 파쇄대의 높은 탄소 분포는 파쇄대 구간에 발달된 절리의 틈 사이로 탄소를 함유하는 물질이 침투되어 암석의 표면과 반응 후 방해석과 같은 2차 광물이 형성되거나 유기물 코팅 생성 가능성을 보여준다.
모든 암석 시료들은 주로 밝은 색을 띄고 있으나 파쇄대 시료의 경우 철산화물에 의해 부분적으로 검붉게 나타났다. 분석된 암석 시료는 대부분 유사한 광물조성을 나타내었으며, 주된 광물 성분이 석영 및 조장석으로 나타나 화강암 계열임을 지시하였다(표 3, 그림 1).
신고리 원전 3호기 및 4호기 부지에서 채취된 파쇄대 및 기반암 시료에 대한 성분 분석 결과 규산화물(SiO2)이 약 67∼72%로 가장 높게 나타나며, 전체 장석류 대비 정장석의 무게비가 약 30% 내외로 분석된 시료들은 화강 섬록암으로 분류할 수 있다(표 4). 모든 암석시료에 철 성분을 함유하는 운모류와 감섬석의 일종인 녹섬석(actinolite)이 함유되어 있으며, 특히 각각의 부지에서 채취된 파쇄대 시료(3PM-6.3, 4PM-6.6)의 경우 2차 광물인 녹니석(chlorite)이 각각 3.0%, 6.0%로 기반암 시료에 비해 높게 나타났다. 또한 화학분석 결과 Fe₂O₃(각각 5.
모든 암석 시료들은 주로 밝은 색을 띄고 있으나 파쇄대 시료의 경우 철산화물에 의해 부분적으로 검붉게 나타났다. 분석된 암석 시료는 대부분 유사한 광물조성을 나타내었으며, 주된 광물 성분이 석영 및 조장석으로 나타나 화강암 계열임을 지시하였다(표 3, 그림 1). 신고리 원전 3호기 및 4호기 부지에서 채취된 파쇄대 및 기반암 시료에 대한 성분 분석 결과 규산화물(SiO2)이 약 67∼72%로 가장 높게 나타나며, 전체 장석류 대비 정장석의 무게비가 약 30% 내외로 분석된 시료들은 화강 섬록암으로 분류할 수 있다(표 4).
신고리 원전 3호기 및 4호기 부지에서 채취된 파쇄대 및 기반암 시료에 대한 성분 분석 결과 규산화물(SiO2)이 약 67∼72%로 가장 높게 나타나며, 전체 장석류 대비 정장석의 무게비가 약 30% 내외로 분석된 시료들은 화강 섬록암으로 분류할 수 있다(표 4).
녹니석은 모든 파쇄대 시료들에서 관찰되는 반면, 기반암 시료들에서는 거의 나타나지 않거나 현저히 적은 함량을 보여준다(표 3). 이러한 결과는 파쇄대 구간이 기반암보다 풍화 작용에 더욱 노출되어 있다는 점을 고려할 때, 본 연구지역에서 녹니석이 주요 광물들 중의 하나인 운모류의 풍화에 의해 형성되었음을 간접적으로 암시한다. 따라서 본 연구지역의 지하수 환경에서 가장 우세한 세슘 종으로 존재하는 Cs⁺에 대해 풍화 생성 2차 광물인 녹니석은 운모류와 함께 주요한 흡착 광물로서 작용할 수 있다.
측정된 시료의 밀도는 3.20∼3.30 g/cm3 범위로 채취 심도에 상관없이 매우 유사한 분포를 보여주지만, 공극률의 경우 파쇄대 시료가 기반암 시료에 비해 약 2배 정도 높은 값을 나타낸다.
하지만, ¹³⁷Cs의 흡착 분배계수 값들은 시료의 채취 지역에 상관없이 모두 파쇄대 구간에서 채취한 암석 시료에서 기반암보다 다소 높게 나타났으며, 신고리 4호기 부지에서 채취한 암석 시료들의 경우 기반암 시료가 파쇄대 시료보다 높은 운모류의 함량 값을 보여주었다. 녹니석은 모든 파쇄대 시료들에서 관찰되는 반면, 기반암 시료들에서는 거의 나타나지 않거나 현저히 적은 함량을 보여준다(표 3).
하지만, 본 연구의 대상 지역인 신고리 3, 4호기 원자력 발전소 부지의 지하수는 pH 7.7∼7.8의 약알칼리성으로서 환경에 존재하는 철산화물의 137Cs에 대한 흡착 능력은 제한적일 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	세슘의 생물학적 성질과 비슷한 원소는?	방사성 세슘은 베타 붕괴(β-decay)를 거쳐 바륨(Ba)으로 전환될 때 감마선을 방출하기 때문에 세슘에 의한 일차적 위해는 주로 이 감마선 때문에 발생한다. 또한, 세슘의 생물학적 성질은 칼륨(K)과 비슷하기 때문에 호흡기를 통해 인체 내로 들어온 세슘은 칼륨과 쉽게 교환되어 인체 내 흡수된 후 축적된다. 핵분열 시 발생하는 다른 방사성 원소들과는 달리 137Cs의 경우 반감기가 약 30.
	137Cs은 어떻게 생성되는가?	방사성 핵종 중 137Cs은 우라늄(U) 및 플루토늄(Pu)이 중성자를 흡수하는 핵분열 과정에서 생성된다. 방사성 세슘은 베타 붕괴(β-decay)를 거쳐 바륨(Ba)으로 전환될 때 감마선을 방출하기 때문에 세슘에 의한 일차적 위해는 주로 이 감마선 때문에 발생한다.
	방사성 세슘의 반감기는?	또한, 세슘의 생물학적 성질은 칼륨(K)과 비슷하기 때문에 호흡기를 통해 인체 내로 들어온 세슘은 칼륨과 쉽게 교환되어 인체 내 흡수된 후 축적된다. 핵분열 시 발생하는 다른 방사성 원소들과는 달리 137Cs의 경우 반감기가 약 30.2년(Ishikawa et al., 2007)으로 한번 자연계에 누출되면 오랜 기간 자연계에 잔존하며 생태계에 악영향을 끼치기 때문에 세슘오염에 의한 위험성은 상당히 심각하다.

참고문헌 (29)

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저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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