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문제 정의
- 본 연구는 국내 원자력 발전소 인근에서 채취된 상부토층 및 암석시료에 대하여 대표핵종으로 선정된 60Co, 137Cs, 125Sb에 대하여 흡착분배계수 (Distribution coefficient, Kd)를 도출하고, 실제 지하수와 해수 환경에서의 흡착능의 변화를 살펴보았다. 본 연구를 통해 얻은 결과 및 결론은 다음과 같다.
- 본 연구는 원전 및 원자력 시설물에 존재하는 액상의 방사성 폐기물이 의도치 않게 자연계로 유출되는 사고를 대비하기 위해서 핵종의 거동을 파악하여 오염을 최소화하기 위해 세 가지의 대표 핵종 (60Co, 137Cs, 125Sb)을 선별하여 유출 가능한 지역의 수직범위에 따른 토양 및 암석 매질과의 흡착 반응을 평가하고자 하였다.
- 본 연구에서는 원자력 발전소 주변의 상부토층과 지하 암석매질 (파쇄대, 기반암)의 광물학적 조성 및 시료 형태에 따른 대표 핵종의 흡착 특성을 연구하기 위해 국내 원전 부지 인근의 두 지점에서 상부토층, 파쇄대, 기반암 시료 및 지하수 시료를 채취하여 실험에 사용하였다. 또한, 해안가에 위치한 원자력 발전소의 지리적 특성을 고려하여 해수 침투 여부에 따른 핵종의 흡착 영향을 파악하고자 동일 부지와 인접한 해수 시료를 채취하여 흡착 실험에 사용한 후 결과를 비교하였다.
제안 방법
- 모든 제조된 시료들은 24시간 정도 암소에서 보관한 후 액체섬광계수기를 이용하여 60분씩 2회 반복하여 계측하였다. 125Sb의 계측비 (CPM, counts per minute)는 채널 0 - 2000에서 구한 후 계측효율을 이용하여 Bq 값으로 환산하였으며, 3H의 계측비는 채널 2 - 18에서 구하였고, 보정곡선을 이용하여 구한 계측효율을 이용하여 Bq값으로 환산하였다. 핵종시료에 대한 Bq 값에서 기기 바탕시료에서 구한 핵종의 Bq값을 빼준 후 시료의 부피로 나누어 각 핵종의 농도(Bq/mL)를 구하였다.
- H이 포함되지 않은 인공 지하수를 해당 유량으로 주입하였고, 일정한 유속을 유지하기 위해 syringe 펌프(Klohen LTD)를 이용하여 최소 48시간 동안 연속적으로 주입하였다. 6시간 마다 칼럼 상부로부터 유출된 용액시료의 부피와 pH를 측정하여 유속의 안정화를 확인하고 칼럼이 유입수와 충분히 평형 조건을 이루었는지를 판단한다. 칼럼을 통과하는 유입수의 유량이 안정화 된 다음, 주입 용액을 핵종 추적자인 3H이 포함된 지하수로 교체하여 실험을 진행하였다.
- 감마에너지 분석기는 초순도의 Ge(germanium) 검출기를 사용하며 계측효율은 40-100 %이다. NIST에서 제공하는 10가지의 표준 핵종 시료를 검출기 상단에 올려놓고 2시간 동안 감마선 스펙트럼을 측정한 후 감마선 에너지의 값을 보정하여 계측효율을 구하였다. 표준 핵종 및 흡착 시료는 20 mL 유리 섬광 용기에 핵종 시료 (2.
- H의 농도는 액체섬광계수기 (Liquid Scintillation Analyzer, PerkinElmer, 3100 TR)를 사용하여 분석하였다. 각각의 방사성 핵종에 대한 소광표준물을 만들고 계측하여 소광효과에 따른 계측효율 및 보정곡선을 구하였다. 시료는 용액(1.
- 감마선 방출 핵종인 60Co과 137Cs의 농도는 감마에너지 분석기 (Gamma Spectroscopy, Canberra GC4020, GC10021)를 사용하여 측정하였다. 감마에너지 분석기는 초순도의 Ge(germanium) 검출기를 사용하며 계측효율은 40-100 %이다.
- 1)를 이용하였고, 검출기 보정 및 계측효율은 매일 핵종시료를 분석하기 전에 이루어졌다. 감마에너지 분석기의 효율과 핵종의 방출률, 사용 시료의 부피를 이용하여 시료의 방사능 농도 (Bq/mL)를 계산하였으며, 시료의 최종 농도는 각 핵종의 측정 농도에서 같은 조건에서 측정된 바탕 농도를 뺀 값으로 결정하였다. 감마에너지 분석기의 137Cs과 60Co에 대한 신뢰 측정한계는 각각 1.
- 고체 시료와 대표핵종 (137Cs, 60Co, 125Sb)과의 흡착실험은 미국 퍼시픽 노스웨스트 국립 연구소 (Pacific Northwest National Laboratory, PNNL)의 보고서(Relyea et al., 1980; Um, 2005) 및 미국재료시험협회(ASTM, 2001)에 기술된 절차에 따라 수행하였으며, 핵종의 초기 농도 (50 Bq/mL; 137Cs = 1.15×10-10M, 60Co = 2.00×10-11M, 125Sb = 1.10×10-11M)와 고액비(0.1 g/10 mL)는 원자력 시설 저장탱크에 존재하는 핵종의 농도, 각 핵종별 지하수/해수에서의 용해도, 감마 핵종분석기/액체섬광계수기의 검출한계 등을 고려하여 설정하였다.
- 칼럼실험에 사용된 암석 시료는 별다른 전처리 과정을 거치지 않았으며, 건조 충전 방식을 이용하였다. 따라서 한 번에 약 1 g 이내 소량의 암석 시료를 취하여 칼럼에 넣고, 충전이 균일하게 이루어지도록 칼럼에 진동을 주어 암석 시료 분말 사이의 공극을 최소화 하였다. 이와 같은 과정을 반복하여 충전 높이가 15 cm 가될 때까지 분말을 첨가 하였다.
- Sb)을 선별하여 유출 가능한 지역의 수직범위에 따른 토양 및 암석 매질과의 흡착 반응을 평가하고자 하였다. 또한 본 연구는 원전 부지 및 해당 시설물이 해안가에 위치해 있는 지리적 특성에 의거해 지하수와 해수 환경을 구분하여 핵종별 흡착분배계수 (Kd) 을 평가하였다. 흡착 매질은 국내 원전인근에서 채취된 고체 시료를 상부토층 (Topsoil layer, 표토층/성토층/퇴적층 포함), 파쇄대 (Fractured rock), 기반암(Bedrock) 시료로 구분지어 사용하였으며, 최종적으로 각 핵종의 거동 지연계수 (R)를 측정하여 지하 매질 내 핵종의 거동을 예측하고자 하였다.
- 본 연구에서는 원자력 발전소 주변의 상부토층과 지하 암석매질 (파쇄대, 기반암)의 광물학적 조성 및 시료 형태에 따른 대표 핵종의 흡착 특성을 연구하기 위해 국내 원전 부지 인근의 두 지점에서 상부토층, 파쇄대, 기반암 시료 및 지하수 시료를 채취하여 실험에 사용하였다. 또한, 해안가에 위치한 원자력 발전소의 지리적 특성을 고려하여 해수 침투 여부에 따른 핵종의 흡착 영향을 파악하고자 동일 부지와 인접한 해수 시료를 채취하여 흡착 실험에 사용한 후 결과를 비교하였다. 본 연구에 사용된 고체 및 수질 시료의 정보를 표 1에 나타내었다.
- 이와는 별도로 고체 시료로부터 용출될 수 있는 미량의 농도 및 방사능 분석 장비의 바탕 값 보정을 위해 핵종을 첨가하지 않은 지하수/해수를 고체 시료와 섞은 후 같은 조건에서 10일간 반응시켰다. 또한, 흡착 핵종의 초기 농도 및 용기 벽면에 흡착되어 손실될 수 있는 핵종의 양을 측정하기 위하여 고체 시료를 첨가하지 않은 조건에서 핵종을 주입한 지하수/해수 시료를 준비하여 10일간 같은 조건에서 반응시켰다. 흡착 반응이 종료된 후 원심분리기를 사용 (3,000 rpm, 20 min)하여 상등액을 분리한 후 최종 pH를 측정하였다.
- 0 mL에 섬광제를 15 mL 넣고 혼합하여 별도로 준비하였다. 모든 제조된 시료들은 24시간 정도 암소에서 보관한 후 액체섬광계수기를 이용하여 60분씩 2회 반복하여 계측하였다. 125Sb의 계측비 (CPM, counts per minute)는 채널 0 - 2000에서 구한 후 계측효율을 이용하여 Bq 값으로 환산하였으며, 3H의 계측비는 채널 2 - 18에서 구하였고, 보정곡선을 이용하여 구한 계측효율을 이용하여 Bq값으로 환산하였다.
- 베타선 방출 핵종인 125Sb과 3H의 농도는 액체섬광계수기 (Liquid Scintillation Analyzer, PerkinElmer, 3100 TR)를 사용하여 분석하였다. 각각의 방사성 핵종에 대한 소광표준물을 만들고 계측하여 소광효과에 따른 계측효율 및 보정곡선을 구하였다.
- 전처리를 위해 고체 시료 약 10 g을 200 mL의 지하수 또는 해수와 섞은 후 상온 (25℃)에서 1-2시간 항온교반기를 사용하여 130 rpm으로 교반한 후 원심분리기를 사용(3,000 rpm, 20 min)하여 상등액을 분리 및 제거하였다. 분리된 상등액의 pH를 측정하여 초기 지하수 또는 해수의 pH 측정값과 큰 차이가 없을 때까지 세척 과정을 반복하여 수행하였다. 세척이 완료된 고체 시료를 25 - 35℃ 오븐에서 완전히 건조시킨 후 흡착실험에 사용하였다.
- 분쇄된 시료 중 < 2 mm 이하로 선별된 시료는 광물 및 화학 조성을 밝히기 위해 X-Ray Diffraction (XRD, Philips X’pert MPD) 및 X-ray Fluorescence Spectrometer (XRF, Shimadzu MXF2400) 분석에 사용되었으며, 원소분석기 (Elemental Analyzer, Elementarl Analysensysteme GmbH, VarioMicro Cube)를 이용해 총 탄소함량 (Total Carbon)을 측정하였다.
- 상부토층 시료의 밀도는 산업통상자원부 국가기술표준원에서 제정한 ‘흙의 밀도 시험 방법 (KS F 2308)’ (Korean standards association, 2006) 시험법에 따라 측정하였으며, 암석 시료 (파쇄대 및 기반암)의 밀도는 ‘굵은 골재의 밀도 및 흡수율 시험방법 (KS F 2503)’ (Korean stadards association, 2014)을 사용하여 측정하였다. 상부토층 시료를 제외한 파쇄대 및 기반암 시료는 분쇄한 후 표준체를 사용하여 입자 크기별로 분리하였다. 분쇄된 시료 중 < 2 mm 이하로 선별된 시료는 광물 및 화학 조성을 밝히기 위해 X-Ray Diffraction (XRD, Philips X’pert MPD) 및 X-ray Fluorescence Spectrometer (XRF, Shimadzu MXF2400) 분석에 사용되었으며, 원소분석기 (Elemental Analyzer, Elementarl Analysensysteme GmbH, VarioMicro Cube)를 이용해 총 탄소함량 (Total Carbon)을 측정하였다.
- 안정화된 칼럼에 3H이 포함되지 않은 인공 지하수를 해당 유량으로 주입하였고, 일정한 유속을 유지하기 위해 syringe 펌프(Klohen LTD)를 이용하여 최소 48시간 동안 연속적으로 주입하였다. 6시간 마다 칼럼 상부로부터 유출된 용액시료의 부피와 pH를 측정하여 유속의 안정화를 확인하고 칼럼이 유입수와 충분히 평형 조건을 이루었는지를 판단한다.
- 용액 시료의 수형 (water type) 분석을 위한 파이퍼다이어그램 (piper diagram) 및 60Co, 137Cs의 지하수(GW-1), 해수 (SW) 내 주요 화학종 (major species)을 구하여 그림 1과 2에 나타내었다. 두 지하수 시료는 각각 Na-HCO3 (GW-1) 과 Na-SO4 (GW-2) 수형으로 나타났으며, 해수는 Na-Cl 수형으로 나타났다.
- , 2007) 결과를 고려할 때 10일간의 반응시간은 충분한 것으로 사료된다. 이와는 별도로 고체 시료로부터 용출될 수 있는 미량의 농도 및 방사능 분석 장비의 바탕 값 보정을 위해 핵종을 첨가하지 않은 지하수/해수를 고체 시료와 섞은 후 같은 조건에서 10일간 반응시켰다. 또한, 흡착 핵종의 초기 농도 및 용기 벽면에 흡착되어 손실될 수 있는 핵종의 양을 측정하기 위하여 고체 시료를 첨가하지 않은 조건에서 핵종을 주입한 지하수/해수 시료를 준비하여 10일간 같은 조건에서 반응시켰다.
- 이후 상등액은 0.45 µm주사기 필터를 사용하여 여과한 후 방사능 분석 장비를 통해 남아있는 핵종의 방사능 농도를 분석하였다.
- 이 과정에서 칼럼 내 충전된 암석 시료에 포함된 미세 물질들이 제거되며, 칼럼 내에서 유속이 안정화 상태에 도달하게 된다. 이후 포화된 지하수의 질량을 이용하여 칼럼의 기공부피(Pore volume, cm3) 및 공극률을 계산하였다.
- 전처리된 상부토층 및 암석 시료를 원심분리용 튜브(15 mL)에 넣은 후 대표핵종과 평형 상태를 이룬 지하수 및 해수를 주입하고, 항온교반기를 사용하여 10일간 반응시켰다. 흡착 반응속도 실험 결과 핵종의 흡착 평형상태가 7일 후에 도달하였고, 기존 문헌 (Huittiet al.
- 준비된 각 암석 시료를 내경 2.5 cm ×높이 15 cm 의 크로마토그래피용 유리 칼럼(Fisher scientific사, Kontes_Chromaflex)내 충전 시켰으며, 칼럼의 상단과 하단부에는 PP(polypropylene)재질의 필터(공극 10 µm)를 장착하여 충전된 암석 시료가 유실되는 것을 방지하였다.
- 지하수 및 해수 시료의 기본적인 수질인자인 수소이온농도 (pH), 전기전도도 (Electrical Conductivity, EC), 용존산소 (Dissolved Oxygen, DO) 및 산화환원전위(Oxidation-Reduction Potential, Eh)는 시료를 수령한직후 측정하였으며 (Thermo, Orion Star A211), 각각의 시료는 0.45 µm 멤브레인 필터로 여과한 후, Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer (ICP-OES, Thermo iCAP 7400 Duo)와 Ion Chromatography (IC, Dionex ICS-3000)를 이용하여 주요 양이온 성분과 음이온 성분을 분석하였다.
- 채취된 상부토층 및 암석 시료의 물리적 특성을 규명하기 위해 밀도와 총 탄소함량을 측정하였다. 상부토층 시료의 밀도는 산업통상자원부 국가기술표준원에서 제정한 ‘흙의 밀도 시험 방법 (KS F 2308)’ (Korean standards association, 2006) 시험법에 따라 측정하였으며, 암석 시료 (파쇄대 및 기반암)의 밀도는 ‘굵은 골재의 밀도 및 흡수율 시험방법 (KS F 2503)’ (Korean stadards association, 2014)을 사용하여 측정하였다.
- 이와 같은 과정을 반복하여 충전 높이가 15 cm 가될 때까지 분말을 첨가 하였다. 충전이 완료된 칼럼에 대해 전용적밀도 (g/cm3)를 계산하고, 미리 제조된 인공 지하수를 칼럼의 하단부부터 상향부로 주입(상향식주입)시켰다. 칼럼이 해당 용액으로 완전 포화 될 때까지 일정한 유속을 유지하기 위해 syringe 펌프(Klohen LTD)를 이용하였으며, 포화 후 칼럼의 상부를 분해하여 충전된 암석 시료의 이동 및 유실 여부를 확인하고, 이상이 없을 시 칼럼을 재조립한 후 해당 용액을 3-7일 동안 연속하여 유입시켰다.
- 칼럼 내 3H 핵종 주입은 펄스형(pulse type)으로 주입되었으며, 유출수는 시료분취기(Fraction collector, Spectra_Chrom)를 이용하여 일정 시간 간격으로 채취한 후 pH를 측정하였다. 측정된 pH 값의 변화는 거의 없었으며, 액체섬광계수기(Liquid Scintillation Analyzer, PerkinElmer, 3100 TR)를 이용하여 3H의 농도를 측정하였다(자세한 측정방법은 2.4.절을 참고).모든 시료는 농도 측정 전 0.
- 칼럼을 통과하는 유입수의 유량이 안정화 된 다음, 주입 용액을 핵종 추적자인 3H이 포함된 지하수로 교체하여 실험을 진행하였다. 칼럼 내 3H 핵종 주입은 펄스형(pulse type)으로 주입되었으며, 유출수는 시료분취기(Fraction collector, Spectra_Chrom)를 이용하여 일정 시간 간격으로 채취한 후 pH를 측정하였다. 측정된 pH 값의 변화는 거의 없었으며, 액체섬광계수기(Liquid Scintillation Analyzer, PerkinElmer, 3100 TR)를 이용하여 3H의 농도를 측정하였다(자세한 측정방법은 2.
- 6시간 마다 칼럼 상부로부터 유출된 용액시료의 부피와 pH를 측정하여 유속의 안정화를 확인하고 칼럼이 유입수와 충분히 평형 조건을 이루었는지를 판단한다. 칼럼을 통과하는 유입수의 유량이 안정화 된 다음, 주입 용액을 핵종 추적자인 3H이 포함된 지하수로 교체하여 실험을 진행하였다. 칼럼 내 3H 핵종 주입은 펄스형(pulse type)으로 주입되었으며, 유출수는 시료분취기(Fraction collector, Spectra_Chrom)를 이용하여 일정 시간 간격으로 채취한 후 pH를 측정하였다.
- 이류분산 방정식(Advection-Dispersion Equation, ADE)은균질하고 등방성을 지닌 다공성의 매질이 유체로 포화되어 있고, 유동조건이 Darcy’s Law를 만족할 때 사용하게 된다. 칼럼의 선형평균유속은 평균 유량을 칼럼의 단면적 및 공극률로 나누어서 결정하였고, 지연계수 (R)은 아래의 계산식을 통해 구하였다.
- 충전이 완료된 칼럼에 대해 전용적밀도 (g/cm3)를 계산하고, 미리 제조된 인공 지하수를 칼럼의 하단부부터 상향부로 주입(상향식주입)시켰다. 칼럼이 해당 용액으로 완전 포화 될 때까지 일정한 유속을 유지하기 위해 syringe 펌프(Klohen LTD)를 이용하였으며, 포화 후 칼럼의 상부를 분해하여 충전된 암석 시료의 이동 및 유실 여부를 확인하고, 이상이 없을 시 칼럼을 재조립한 후 해당 용액을 3-7일 동안 연속하여 유입시켰다. 이 과정에서 칼럼 내 충전된 암석 시료에 포함된 미세 물질들이 제거되며, 칼럼 내에서 유속이 안정화 상태에 도달하게 된다.
- 세척이 완료된 고체 시료를 25 - 35℃ 오븐에서 완전히 건조시킨 후 흡착실험에 사용하였다. 해수를 사용하여 세척한 고체 시료는 이온강도가 높은 해수 잔유액에서 발생할 수 있는 침전을 방지하기 위하여 오븐에서 건조시키기 전에 초순수를 사용하여 짧은 시간동안 (약 5분 내외) 1 - 2회 추가세척 후 건조시켜 사용하였다.
- 125Sb의 계측비 (CPM, counts per minute)는 채널 0 - 2000에서 구한 후 계측효율을 이용하여 Bq 값으로 환산하였으며, 3H의 계측비는 채널 2 - 18에서 구하였고, 보정곡선을 이용하여 구한 계측효율을 이용하여 Bq값으로 환산하였다. 핵종시료에 대한 Bq 값에서 기기 바탕시료에서 구한 핵종의 Bq값을 빼준 후 시료의 부피로 나누어 각 핵종의 농도(Bq/mL)를 구하였다.
- 또한 본 연구는 원전 부지 및 해당 시설물이 해안가에 위치해 있는 지리적 특성에 의거해 지하수와 해수 환경을 구분하여 핵종별 흡착분배계수 (Kd) 을 평가하였다. 흡착 매질은 국내 원전인근에서 채취된 고체 시료를 상부토층 (Topsoil layer, 표토층/성토층/퇴적층 포함), 파쇄대 (Fractured rock), 기반암(Bedrock) 시료로 구분지어 사용하였으며, 최종적으로 각 핵종의 거동 지연계수 (R)를 측정하여 지하 매질 내 핵종의 거동을 예측하고자 하였다.
대상 데이터
- 배치 흡착실험에 사용된 60Co, 137Cs 및 125Sb 대표 핵종의 표준 시약은 미국 표준과학 기술연구소 (National Institute of Standard and Technology, NIST)에서 구입하였다. 각 핵종은 실험 시작 전에 지하수 및 해수를 이용해 희석한 후 최소 48시간 평형상태를 이룬 후에 배치 흡착실험에 사용하였다.
- 배치 흡착실험에 사용된 대표 핵종은 원전 시설물에 존재하는 60Co, 137Cs 및 125Sb을 선택하였다. 방사성 코발트 (60Co)의 반감기는 약 5.
- 수질 시료의 수형 및 주요 화학종은 지화학모델링 프로그램인 GWB (Geochemist’sWorkbench, ver.11)를 통해 도출되었으며, 모든 모델링은 thermo.dat 데이터를 사용하였다.
- 각각의 방사성 핵종에 대한 소광표준물을 만들고 계측하여 소광효과에 따른 계측효율 및 보정곡선을 구하였다. 시료는 용액(1.0 mL)이 든 유리 용기에 섬광제 (Ultima GoldTMCocktails, PerkinElmer) 15 mL을 넣고 잘 혼합하여 준비하며, 계수기의 바탕시료로 사용하기 위해 초순수 1.0 mL에 섬광제를 15 mL 넣고 혼합하여 별도로 준비하였다. 모든 제조된 시료들은 24시간 정도 암소에서 보관한 후 액체섬광계수기를 이용하여 60분씩 2회 반복하여 계측하였다.
- 실험에 사용된 고체 시료의 입경은 < 2 mm 이며, 흡착반응 중 고체 시료 내 불순물이나 코팅형태로 존재하는 광물의 용해반응으로 인한 pH 및 지화학적 변화를 최소화시키기 위해 전처리를 통해 세척 후 실험에 사용하였다.
- 현장에서 지하수의 유동은 일반적으로 파쇄대를 따라서 이루어지므로 두 지역에서 채취한 파쇄대 시료를 사용하여 칼럼을 충전하였다. 실험에 사용된 핵종은 대표적인 추적자로 알려진 3H (100 Bq/mL)이며, 추적자의 비반응성을 이용하여 핵종의 수리학적 분산계수 (Dispersion coefficient, D)를 도출하였다. 준비된 각 암석 시료를 내경 2.
- 칼럼실험은 분쇄 후 0.45 - 2.0 mm 범위로 선별된 파쇄대 시료 F-1, F-2와 GW-1, GW-2 지하수 시료를 사용하였다. 현장에서 지하수의 유동은 일반적으로 파쇄대를 따라서 이루어지므로 두 지역에서 채취한 파쇄대 시료를 사용하여 칼럼을 충전하였다.
데이터처리
- 0 mL)를 넣어서 준비한다. 모든 시료의 감마 스펙트럼 분석 및 보고는 Canberra의 Genie 2K Gamma Acquisition and Analysis software (ver. 3.2.1)를 이용하였고, 검출기 보정 및 계측효율은 매일 핵종시료를 분석하기 전에 이루어졌다. 감마에너지 분석기의 효율과 핵종의 방출률, 사용 시료의 부피를 이용하여 시료의 방사능 농도 (Bq/mL)를 계산하였으며, 시료의 최종 농도는 각 핵종의 측정 농도에서 같은 조건에서 측정된 바탕 농도를 뺀 값으로 결정하였다.
- 45 µm주사기 필터를 사용하여 여과한 후 방사능 분석 장비를 통해 남아있는 핵종의 방사능 농도를 분석하였다. 모든 실험과정은 방사선 관리구역에서 진행되었으며, 신뢰도 확보를 위해 3회 반복 실시한 후 평균값을 취하여 각 핵종별 흡착분배계수 (sorption distributioncoefficient, Kd)를 산출하였다. 흡착분배계수는 평형상태에서 고체 매질에 흡착된 핵종의 농도와 용액에 남아있는 핵종의 농도를 사용해 다음과 같은 식으로 계산될 수 있다.
- 45 µm 주사기 필터를 이용해 여과시켰다. 측정된 3H의 농도와 칼럼을 통과한 유입수의 기공부피를 이용하여 각 칼럼에 대한 3H의 파과곡선(Breakthrough curve)을 만들었으며, 3H의 분산계수는 CXTFIT 1-D (ver.2)의 평형 모델링 코드를 이용하여 측정된 자료를 최적화 하는 방식으로 산출하였다 (Toride et al.,. 1995).
이론/모형
- 45 µm 멤브레인 필터로 여과한 후, Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer (ICP-OES, Thermo iCAP 7400 Duo)와 Ion Chromatography (IC, Dionex ICS-3000)를 이용하여 주요 양이온 성분과 음이온 성분을 분석하였다. 단, 음이온 중 중탄산염 (HCO3-)의 농도는 pH 적정기(Titrator, Metrohm, 888 Titrando)를 이용한 알칼리도(alkalinity) 측정법을 통해 도출하였다. 연구 기간 중 지하수 및 해수 시료는 화학적 변화를 최소화하기 위해 4℃에 냉장 보관하였다.
- 상부토층 시료의 밀도는 산업통상자원부 국가기술표준원에서 제정한 ‘흙의 밀도 시험 방법 (KS F 2308)’ (Korean standards association, 2006) 시험법에 따라 측정하였으며, 암석 시료 (파쇄대 및 기반암)의 밀도는 ‘굵은 골재의 밀도 및 흡수율 시험방법 (KS F 2503)’ (Korean stadards association, 2014)을 사용하여 측정하였다.
- 5 cm ×높이 15 cm 의 크로마토그래피용 유리 칼럼(Fisher scientific사, Kontes_Chromaflex)내 충전 시켰으며, 칼럼의 상단과 하단부에는 PP(polypropylene)재질의 필터(공극 10 µm)를 장착하여 충전된 암석 시료가 유실되는 것을 방지하였다. 칼럼실험에 사용된 암석 시료는 별다른 전처리 과정을 거치지 않았으며, 건조 충전 방식을 이용하였다. 따라서 한 번에 약 1 g 이내 소량의 암석 시료를 취하여 칼럼에 넣고, 충전이 균일하게 이루어지도록 칼럼에 진동을 주어 암석 시료 분말 사이의 공극을 최소화 하였다.
성능/효과
- 1) 본 연구에 사용된 상부토층, 파쇄대, 기반암에 대하여 감마선 방출 핵종인 60Co의 Kd 값은, 지하수 환경일 때 상부토층 시료에서 가장 높은 947 mL/g으로 나타났으며, 파쇄대 > 기반암 시료의 순으로 Kd 값이 감소하였다.
- 2) 137Cs 핵종의 경우 본 연구에 사용된 대표 핵종 중 가장 높은 Kd 값을 보였으며 (지하수 환경에서 최대 2105 mL/g) 이 역시 상부토층 시료 > 파쇄대 시료 > 기반암 시료의 순으로 Kd 값이 감소하였다.
- 3) 베타선 방출 핵종인 125Sb의 흡착 역시 지하수 환경에서 상부토층 (81.3 mL/g) > 파쇄대 (69.3 mL/g,F-1시료) > 기반암 (54.4 mL/g, B-1 시료) 의 순으로 흡착력이 높았으며, 대표 핵종 중 해수에 의한 이온강도 변화에 가장 미미한 (최소 9% Kd 값 감소) 반응을 보였다.
- 4) 대표 핵종 137Cs, 60Co, 125Sb은 모두 상부토층 및 파쇄대에서 가장 높은 Kd 값을 나타내므로, 원전시설의 노후화 및 예상치 못한 중대사고가 발생하여 핵종이 환경으로 유출되더라도 상부토층 및 파쇄대 구간에서 대부분 흡착되어 이동이 상당히 지연될 것으로 예측된다.
- 5) 칼럼실험 결과 핵종의 지연계수 (retardation factor, R)는 137Cs > 60Co > 125Sb 순으로 나타났으며, 두 가지 파쇄대 시료 (F-1, F-2)에서 137Cs의 R 값은 약 5400 - 7400, 60Co의 경우는 약 2000 - 2500, 125Sb의 경우는 약 250 - 415의 범위를 보여주었으며, 이는 비반응성 추적자에 대비해 각각 약 5400 - 7400,약 2000 - 2500, 약 250 - 415배의 느린 거동을 나타낸다.
- 고체시료 다섯 종에 대한 XRD 분석결과 (표 2), 고체 시료는 석영 및 장석류로 이루어진 화강암계열로 판단되며, 상부토층 및 파쇄대 시료에서 점토광물인 흑운모, 녹니석, 몬모릴론석, 고령석이 검출되거나 기반암 시료보다 높게 검출되었다. XRF 분석에 의한 화학조성 결과 (표 3), 고체 시료는 대부분 SiO2 및 Al2O3로 구성되어 있으며 (약 80 % 이상), 철산화물 (Fe2O3)의 함량은 기반암 시료보다 파쇄대 시료에서 약 1.1 - 2배로 높게 나타났다. 광물 및 화학조성 결과, 풍화작용은 신선한 기반암 시료에 비해 상부토층 및 파쇄대 시료에서 상대적으로 높게 일어난 것으로 판단되며, 상부토층 및 파쇄대에서 나타나는 점토광물과 철산화물에 의해 핵종의 흡착능이 기반암보다 높을 것으로 기대된다.
- 두 지하수 시료는 각각 Na-HCO3 (GW-1) 과 Na-SO4 (GW-2) 수형으로 나타났으며, 해수는 Na-Cl 수형으로 나타났다. pH에 따른 핵종의 주요 화학종은 두 핵종 모두 자유이온인 Co2+와 Cs+가 가장 주된 화학종으로 나타났으며, pH가 증가함에 따라 60Co은 수산화이온 (Co(OH)3-,Co(OH)42-)과 결합한 화학종이 함께 증가하였으나 137Cs의 경우 pH 변화에 따른 화학종의 차이는 없었다. 두 핵종 모두 해수 환경에서는 해수 내 다량으로 존재하는 염소이온 때문에 염소이온 (Cl-)과 결합한 화학종의 농도가 지하수 환경에서보다 높게 나타났다.
- 이는 일반적으로 기반암보다 절리가 더 발달된 파쇄대 시료에서 높은 탄소함량을 나타내는 것과 반대되는 결과로, 파쇄대의 풍화작용 이외에 절리 틈으로 침투된 무기질 탄소에 따른 이차광물의 생성 가능성은 낮은 것으로 사료된다. 고체시료 다섯 종에 대한 XRD 분석결과 (표 2), 고체 시료는 석영 및 장석류로 이루어진 화강암계열로 판단되며, 상부토층 및 파쇄대 시료에서 점토광물인 흑운모, 녹니석, 몬모릴론석, 고령석이 검출되거나 기반암 시료보다 높게 검출되었다. XRF 분석에 의한 화학조성 결과 (표 3), 고체 시료는 대부분 SiO2 및 Al2O3로 구성되어 있으며 (약 80 % 이상), 철산화물 (Fe2O3)의 함량은 기반암 시료보다 파쇄대 시료에서 약 1.
- 1 - 2배로 높게 나타났다. 광물 및 화학조성 결과, 풍화작용은 신선한 기반암 시료에 비해 상부토층 및 파쇄대 시료에서 상대적으로 높게 일어난 것으로 판단되며, 상부토층 및 파쇄대에서 나타나는 점토광물과 철산화물에 의해 핵종의 흡착능이 기반암보다 높을 것으로 기대된다.
- 세 가지 대표 핵종 중 137Cs은 파쇄대 시료 F-1과 F-2에서 구한 지연계수 (R)은 각각 약 5400,7400으로 가장 높게 나타났는데 (표 5), 이는 화학적비반응성인 추적자에 비해 각 해당 매질에서 이동성이 각각 약 5400배, 7400배 느리다는 것을 뜻한다. 그다음으로 높은 R 값을 보인 60Co는 파쇄대 두 종에 대해 각각 약 2500배, 2000배로 거동이 지연되며, 125Sb의 경우 R 값이 약 250 - 415의 범위로 가장 낮은 수치를 나타내었으나, 이 역시 추적자의 거동에 비해 약 250 - 410배 느리게 이동하여 파쇄대 내에서 지연됨을 의미한다. 핵종의 Kd 값이 클수록 지하 수계로 유출된 핵종은 느린 거동을 나타내며, 상부토층 및 파쇄대 지역에서 상당한 양의 핵종이 흡착되는 것으로나타나 원전 시설물에서 중대사고 등 예기치 못한 사고가 발생할 경우라도 핵종의 거동은 대부분 상부토층 및 파쇄대 구간에서 지연되어 오염원의 범위가 크게 확산되지 않을 것으로 사료된다.
- 그러나 고체 시료가 해수 내 137Cs와 반응할 경우, Kd 값은 지하수 시료와 반응한 Kd 값과 비교하여 최소 약 88 % (B-1 시료)에서 최대 약 98 % (B-2 시료)까지 감소하는 것으로 나타났으며, 이는 본 연구에 사용한 핵종 세 가지 중 가장 높은 감소량을 보여준다. 이는 그림 2의 지화학 모델링 결과에서와 같이 수질 내 존재하는 137Cs의 대표 화학종인 Cs+가 운모류에 흡착될 때, 백운모에 주로 발달한 제한된 FES를 두고 해수 내 다량으로 존재하는 나트륨 (Na+) 및 칼륨 이온(K+)과 경쟁관계를 형성하기 때문인 것으로 판단된다(Sawhney, 1965; Kim et al.
- , 1986). 그러나 본 연구에서 가장 높은 60Co의 Kd 값을 보여준 상부토층 시료인 S-1에 점토광물인 몬모릴론석이 가장 높은 함량 (5.5 %)으로 존재해 있으며, 두 종의 파쇄대 시료 역시 점토광물인 고령석 (F-1 시료)과 녹니석(F-2 시료)을 각각 8.1 %, 5.9 %로 가장 높게 함유하고 있다. 또한 지화학 모델링의 결과 60Co은 자유이온인 Co2+가 지하수 및 해수 내 주요 화학종으로 존재하고 있으므로 (그림 2), 양이온에 대한 흡착능이 높은 점토광물이 60Co의 흡착 및 이동성에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
- 64g/cm3), 시료의 채취심도 및 형태에 상관없이 매우 균일한 값을 보였다. 그러나 총 탄소함량은 S-1, F-1,B-1, F-2, B-2 시료의 순으로 360, 100, 330, 280,890 mg/kg 으로 전반적으로 높게 나타났으며, 기반암 시료가 파쇄대 시료에 비해 약 3배 이상 높은 값을 나타내었다. 이는 일반적으로 기반암보다 절리가 더 발달된 파쇄대 시료에서 높은 탄소함량을 나타내는 것과 반대되는 결과로, 파쇄대의 풍화작용 이외에 절리 틈으로 침투된 무기질 탄소에 따른 이차광물의 생성 가능성은 낮은 것으로 사료된다.
- Cs의 지하수(GW-1), 해수 (SW) 내 주요 화학종 (major species)을 구하여 그림 1과 2에 나타내었다. 두 지하수 시료는 각각 Na-HCO3 (GW-1) 과 Na-SO4 (GW-2) 수형으로 나타났으며, 해수는 Na-Cl 수형으로 나타났다. pH에 따른 핵종의 주요 화학종은 두 핵종 모두 자유이온인 Co2+와 Cs+가 가장 주된 화학종으로 나타났으며, pH가 증가함에 따라 60Co은 수산화이온 (Co(OH)3-,Co(OH)42-)과 결합한 화학종이 함께 증가하였으나 137Cs의 경우 pH 변화에 따른 화학종의 차이는 없었다.
- pH에 따른 핵종의 주요 화학종은 두 핵종 모두 자유이온인 Co2+와 Cs+가 가장 주된 화학종으로 나타났으며, pH가 증가함에 따라 60Co은 수산화이온 (Co(OH)3-,Co(OH)42-)과 결합한 화학종이 함께 증가하였으나 137Cs의 경우 pH 변화에 따른 화학종의 차이는 없었다. 두 핵종 모두 해수 환경에서는 해수 내 다량으로 존재하는 염소이온 때문에 염소이온 (Cl-)과 결합한 화학종의 농도가 지하수 환경에서보다 높게 나타났다. 본 연구에서 사용된 지하수 (GW-1) 와 해수의 pH는 각각 7.
- 그러나 안티모니 (Sb)의 경우 아직까지 지화학적 데이터가 구축되지 않아 정확한 수질 내 화학종을 평가할 수는 없으나, 준금속적 (metalloid)인 성질로 인하여 산소 혹은 수산화기 (OH-)와 쉽게 반응하며 (Park, 2010), pH4-9의 범위의 산화환경에서는 주로 5가의 Sb(OH)6- 형태로 존재한다는 보고가 있다 (그림 3) (Takeno,2005; Park, 2010). 따라서 본 연구에 사용된 세 가지 수질 시료 (pH 7.51 - 8.21) 내 존재하는 125Sb 핵종의 주요 화학종 및 흡착반응에 관여하는 화학종은 Sb(OH)6-의 음이온 형태인 것으로 판단된다.
- 9 %로 가장 높게 함유하고 있다. 또한 지화학 모델링의 결과 60Co은 자유이온인 Co2+가 지하수 및 해수 내 주요 화학종으로 존재하고 있으므로 (그림 2), 양이온에 대한 흡착능이 높은 점토광물이 60Co의 흡착 및 이동성에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
- 3 %로 매우 낮게 나타나기 때문에 (표 3) 본 연구에서 망간 산화물이 125Sb의 흡착에 기여하는 것은 실질적으로 매우 적을 것으로 사료된다. 또한 표 3의 XRF 결과에 따르면, SiO2,Al2O3, Fe2O3 및 MnO의 함량은 모두 F-2와 B-2 시료에서 최대치를 나타내지만, 가장 높은 Kd 값은 S-1(81.3 mL/g)와 F-1 (69.3 mL/g) 시료에서 나타난다. 따라서 125Sb의 흡착은 S-1, F-1, B-1 시료에 포함되어있는 점토광물과 F-2, B-2에 포함되어 있는 규산염 혹은 철 산화물에 의해 나타났을 가능성이 높으나 유기물에 의한 125Sb의 흡착과 전하를 띄지 않는 3가 이온인 Sb(OH)3 또한 고려되어야 할 요소 중 하나이다.
- 그러나 아직까지는 Sb의 흡착 기작에 대한 정보는 As에 비해 미비하고, 이러한 현상이 규산염 광물질에서 기인한 것인지, 점토광물과의 높은 흡착 친화력 때문인지, 혹은 수산화물이나 산화계 광물과의 (oxide mineral) 상호작용에 기인한 것인지 불분명하므로 앞으로 보다 구체적인 연구가 필요하다. 본 실험을 통해 이온강도의 변화가 125Sb의 거동에 미치는 영향이 다른 두 핵종(60Co, 137Cs)에 비해 가장 작은 것을 확인하였다. 이는 원전 부지 내로 해수 침투현상이 일어나더라도, 상대적으로 125Sb 흡착 및 거동에 미치는 영향은 다른 핵종들에 비해서 비교적 낮다는 것을 의미한다.
- 두 핵종 모두 해수 환경에서는 해수 내 다량으로 존재하는 염소이온 때문에 염소이온 (Cl-)과 결합한 화학종의 농도가 지하수 환경에서보다 높게 나타났다. 본 연구에서 사용된 지하수 (GW-1) 와 해수의 pH는 각각 7.51과 8.21로 해당 pH에서 존재하는 주요 화학종은Co2+와 Cs+이므로 흡착 반응에 기여한 화학종 역시 자유이온 형태의 화학종인 것으로 판단된다. 그러나 안티모니 (Sb)의 경우 아직까지 지화학적 데이터가 구축되지 않아 정확한 수질 내 화학종을 평가할 수는 없으나, 준금속적 (metalloid)인 성질로 인하여 산소 혹은 수산화기 (OH-)와 쉽게 반응하며 (Park, 2010), pH4-9의 범위의 산화환경에서는 주로 5가의 Sb(OH)6- 형태로 존재한다는 보고가 있다 (그림 3) (Takeno,2005; Park, 2010).
- 원자력 발전소 부지 및 관련 시설에서 액상형태의 방사성 폐기물이 유출되어 파쇄대의 절리를 따라 이동하게 되면 이동속도 및 방향에 따라 오염 범위가 넓어 질 수 있다. 세 가지 대표 핵종 중 137Cs은 파쇄대 시료 F-1과 F-2에서 구한 지연계수 (R)은 각각 약 5400,7400으로 가장 높게 나타났는데 (표 5), 이는 화학적비반응성인 추적자에 비해 각 해당 매질에서 이동성이 각각 약 5400배, 7400배 느리다는 것을 뜻한다. 그다음으로 높은 R 값을 보인 60Co는 파쇄대 두 종에 대해 각각 약 2500배, 2000배로 거동이 지연되며, 125Sb의 경우 R 값이 약 250 - 415의 범위로 가장 낮은 수치를 나타내었으나, 이 역시 추적자의 거동에 비해 약 250 - 410배 느리게 이동하여 파쇄대 내에서 지연됨을 의미한다.
- )값을 그림 4에 도시하였다. 실험 결과 상부토층 시료 (S-1)에서 Kd 값이 947 mL/g으로 가장 높았으며, 그 다음으로 두 가지 파쇄대 시료 (F-1, F-2)에서 Kd 값이 각각 418, 417 mL/g으로 유사하게 나타났다. 60Co의 흡착은 토양 및 암석에서 유래된 산화물 (soil-derived oxide) (McLarenet al.
- 2. 절에서 언급한 것과 같이 125Sb는 지하수와 해수의 환경에서 주로 Sb(OH)6-인 음이온 형태로 존재하는 것으로 판단되며 (그림 3), 본 연구의 실험조건인 pH7.35 - 8.21 환경에서 표면이 대부분 음전하로 대전되는 규산염 광물 (PZC, point of zero charge = pH 2 - 4)(Tadros, 2017) 등의 흡착 매질에 쉽게 흡착되지 못하고 대표핵종 중 가장 낮은 Kd 값을 나타내었다. 낮은 125Sb의 흡착은 고체 시료 내 소량 포함되어 있는 철산화물 (PZC = pH 8 - 9) (Tadros, 2017)과 영구적 음전하 (permanent surface charge)를 가지는 점토광물 등에 의한 전하차 반응에 의해 기인된 것으로 생각된다.
- 지하수 및 해수 시료의 수리화학적 분석결과를 표 4에 나타내었다. 지하수 시료 두 종의 pH는 각각 7.51(GW-1), 7.35 (GW-2)로 유사하게 나타났으며, 해수 시료의 pH는 지하수 시료보다 높은 8.21로 측정되었다. 지하수 시료의 이온강도는 GW-1, GW-2 시료가 각각 0.
- 21로 측정되었다. 지하수 시료의 이온강도는 GW-1, GW-2 시료가 각각 0.032, 0.012 M 로써, 해안가 쪽에 더 근접하게 위치한 GW-1 지하수 시료의 이온강도가 GW-2 시료에 비해 약 2.7배 높게 나타났다. 해수 시료 (SW)의 경우 이온강도가 0.
- 채취된 상부토층 및 암석 시료의 밀도분석 결과는 2.46 - 2.93 g/cm3의 범위로 나타났으며 (평균 약 2.64g/cm3), 시료의 채취심도 및 형태에 상관없이 매우 균일한 값을 보였다. 그러나 총 탄소함량은 S-1, F-1,B-1, F-2, B-2 시료의 순으로 360, 100, 330, 280,890 mg/kg 으로 전반적으로 높게 나타났으며, 기반암 시료가 파쇄대 시료에 비해 약 3배 이상 높은 값을 나타내었다.
- 칼럼의 추적자 실험 및 CXTFIT 1-D의 모델을 이용한 결과, 두 칼럼의 분산계수 (D)는 모두 0.01 cm2/min으로 나타났으며, 이는 두 칼럼이 수리물리학적으로 동일한 환경 하에서 실험이 실시되었음을 의미한다. 원자력 발전소 부지 및 관련 시설에서 액상형태의 방사성 폐기물이 유출되어 파쇄대의 절리를 따라 이동하게 되면 이동속도 및 방향에 따라 오염 범위가 넓어 질 수 있다.
- 137Cs의 흡착은 주로 운모류의 Flayed edge site (FES)에서의 K+과의 이온교환 반응에 의한 것으로 사료된다. 해수 환경에서 Kd 값은 약 88 - 97 % 정도 감소하였고, 감소폭은 대표 핵종 중 가장 높았다. 이온교환 반응이 주요 흡착 기작인 137Cs의 경우, 해수의 침투에 따라서 지하수계로의 거동성이 높아질 것으로 예상된다.
- 전처리된 상부토층 및 암석 시료를 원심분리용 튜브(15 mL)에 넣은 후 대표핵종과 평형 상태를 이룬 지하수 및 해수를 주입하고, 항온교반기를 사용하여 10일간 반응시켰다. 흡착 반응속도 실험 결과 핵종의 흡착 평형상태가 7일 후에 도달하였고, 기존 문헌 (Huittiet al., 1998; Um and Papelis, 2004; Vejsada, 2006;Um et al., 2007) 결과를 고려할 때 10일간의 반응시간은 충분한 것으로 사료된다. 이와는 별도로 고체 시료로부터 용출될 수 있는 미량의 농도 및 방사능 분석 장비의 바탕 값 보정을 위해 핵종을 첨가하지 않은 지하수/해수를 고체 시료와 섞은 후 같은 조건에서 10일간 반응시켰다.
- 이온강도의 변화는 PZC에 크게 좌우되는 음이온 흡착에 영향을 미친다. 흡착 반응에 참여하는 화학종 중음이온의 흡착이 제한되어 있는 흡착 (specific sorption)에서는 이온강도의 변화가 큰 영향을 주지 못하지만, 본 연구에서는 S-1, F-1, B-1 시료의 경우 해수에서의 Kd 값이 지하수 조건의 Kd 값에 비해 각각 약 36 %, 20 %, 9 %로 가장 낮은 변화폭을 보여주었는데, 이는 F-1과 B-1 시료에 포함되어 있는 소량의철산화물 혹은 점토광물과 Sb(OH)6- 이온간의 반응 가능성을 시사한다. 그러나 아직까지는 Sb의 흡착 기작에 대한 정보는 As에 비해 미비하고, 이러한 현상이 규산염 광물질에서 기인한 것인지, 점토광물과의 높은 흡착 친화력 때문인지, 혹은 수산화물이나 산화계 광물과의 (oxide mineral) 상호작용에 기인한 것인지 불분명하므로 앞으로 보다 구체적인 연구가 필요하다.
후속연구
- 흡착 반응에 참여하는 화학종 중음이온의 흡착이 제한되어 있는 흡착 (specific sorption)에서는 이온강도의 변화가 큰 영향을 주지 못하지만, 본 연구에서는 S-1, F-1, B-1 시료의 경우 해수에서의 Kd 값이 지하수 조건의 Kd 값에 비해 각각 약 36 %, 20 %, 9 %로 가장 낮은 변화폭을 보여주었는데, 이는 F-1과 B-1 시료에 포함되어 있는 소량의철산화물 혹은 점토광물과 Sb(OH)6- 이온간의 반응 가능성을 시사한다. 그러나 아직까지는 Sb의 흡착 기작에 대한 정보는 As에 비해 미비하고, 이러한 현상이 규산염 광물질에서 기인한 것인지, 점토광물과의 높은 흡착 친화력 때문인지, 혹은 수산화물이나 산화계 광물과의 (oxide mineral) 상호작용에 기인한 것인지 불분명하므로 앞으로 보다 구체적인 연구가 필요하다. 본 실험을 통해 이온강도의 변화가 125Sb의 거동에 미치는 영향이 다른 두 핵종(60Co, 137Cs)에 비해 가장 작은 것을 확인하였다.
- 이는 원전 부지 내로 해수 침투현상이 일어나더라도, 상대적으로 125Sb 흡착 및 거동에 미치는 영향은 다른 핵종들에 비해서 비교적 낮다는 것을 의미한다. 본 연구를 통한 실험 결과는 앞으로의 125Sb의 연구에 기초자료로 활용될 것으로 기대된다.
- 원자력발전소 가동 중 시설의 노후화 및 예상치 못한 중대사고, 그리고 원전의 제염·해체 시 발생할 수 있는 액상의 방사성 폐기물은 주위의 자연으로 노출될 가능성이 높으며, 혹시 모를 사고를 대비하여 원전 부지 및 관련 시설에서의 핵종의 거동을 평가할 자료를 확보하여야 한다.
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