질화알루미늄(AlN)은 뛰어난 열적, 전기절연성 특성을 갖고 있어 반도체 기판용 재료나 전자 패키징 재료로 주목받고 있다. 질화알루미늄은 소결온도가 높고 불순물로 인한 물성저하 때문에 고순도화 및 나노원료화가 필수적이다. 본 연구에서는 RF 유도결합 열플라즈마를 이용하여 알루미늄 분말로부터 고순도의 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. Sheath gas로 사용된 암모니아의 유량 제어를 통해 고순도의 질화알루미늄 나노분말이 합성되는 조건을 확립하고자 하였으며 합성된 분말은 XRD, SEM, TEM, BET, FTIR, N-O분석을 통해 특성분석을 진행하였다.
질화알루미늄(AlN)은 뛰어난 열적, 전기절연성 특성을 갖고 있어 반도체 기판용 재료나 전자 패키징 재료로 주목받고 있다. 질화알루미늄은 소결온도가 높고 불순물로 인한 물성저하 때문에 고순도화 및 나노원료화가 필수적이다. 본 연구에서는 RF 유도결합 열플라즈마를 이용하여 알루미늄 분말로부터 고순도의 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. Sheath gas로 사용된 암모니아의 유량 제어를 통해 고순도의 질화알루미늄 나노분말이 합성되는 조건을 확립하고자 하였으며 합성된 분말은 XRD, SEM, TEM, BET, FTIR, N-O분석을 통해 특성분석을 진행하였다.
Aluminum nitride, which has outstanding properties such as high thermal conductivity and electrical resistivity, has been received a great attention as a substrate and packaging material of semiconductor devices. Since aluminum nitride has a high sintering temperature of 2173 K and its properties de...
Aluminum nitride, which has outstanding properties such as high thermal conductivity and electrical resistivity, has been received a great attention as a substrate and packaging material of semiconductor devices. Since aluminum nitride has a high sintering temperature of 2173 K and its properties depends on the impurity level, it is necessary to synthesize high-purity and nano-sized aluminum nitride powders for the applications. In this research, we synthesized high purity aluminum nitride nanopowders from aluminum using RF induction thermal plasma system. Sheath gas (NH3) flow was controlled to establish the synthesis condition of high purity aluminum nitride nanopowders. The obtained aluminum nitride nanopowders were evaluated by XRD, SEM, TEM, BET, FTIR and N-O analysis.
Aluminum nitride, which has outstanding properties such as high thermal conductivity and electrical resistivity, has been received a great attention as a substrate and packaging material of semiconductor devices. Since aluminum nitride has a high sintering temperature of 2173 K and its properties depends on the impurity level, it is necessary to synthesize high-purity and nano-sized aluminum nitride powders for the applications. In this research, we synthesized high purity aluminum nitride nanopowders from aluminum using RF induction thermal plasma system. Sheath gas (NH3) flow was controlled to establish the synthesis condition of high purity aluminum nitride nanopowders. The obtained aluminum nitride nanopowders were evaluated by XRD, SEM, TEM, BET, FTIR and N-O analysis.
* AI 자동 식별 결과로 적합하지 않은 문장이 있을 수 있으니, 이용에 유의하시기 바랍니다.
제안 방법
6 µm이며 EDS 분석결과 알루미늄이 확인된 것으로 미루어 보아 이는 출발원료로 사용된 3~8 µm 크기의 구형 알루미늄 입자가 플라즈마 영역을 빠르게 통과하였거나 플라즈마의 중심부를 벗어난 영역을 통과하여 완전하게 기화되지 못한 것으로 판단된다. 100 nm 이하의 입자들은 SEM 분석을 통한 형상분석에 있어서 한계가 있기 때문에 TEM 분석을 진행하였다.
18 m2/g으로측정되었다. FTIR 분석을 통해 Al-N 흡수 밴드와 O-H 흡수밴드를 확인하였고 표면의 산소 함량은 9 wt%로 측정되었다.
Sheath gas는 고온의 열 플라즈마로부터 토치 내벽을 보호하고 반응부의 분위기를 제어하는 반응가스의 역할을 한다. Sheath gas로는 암모니아(NH3, 98 %) 가스를 사용하였으며, 암모니아 가스 유량을 60, 80, 100 slpm으로 제어하여 반응부의 질소농도를 조절하였다. Quenching gas는 반응물을 초급냉(>106 K/s)의 속도로 결정성장을 억제시켜 입도가 균일한 나노분말 합성이 가능하게 한다.
본 연구에서는 이러한 유도결합 플라즈마를 이용하여 고순도의 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 알루미늄 분말을 출발원료로 사용하였고 암모니아 가스를 사용하여 플라즈마 영역에서 질소와 수소로 해리시켜 질소분위기를 제어하여 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다.
암모니아 가스 유량을 100 slpm으로 제어하였을 때 합성된 질화알루미늄 나노분말의 비표면적을 BET 분석을 통하여 측정하였다. 측정 결과 비표면적은 126.
알루미늄 분말을 출발원료로 사용하였고 암모니아 가스를 사용하여 플라즈마 영역에서 질소와 수소로 해리시켜 질소분위기를 제어하여 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 암모니아 가스의 유량 제어를 통하여 플라즈마 영역의 질소 농도와 플라즈마 온도를 조절하여 미반응 알루미늄이 존재하지 않는 가장 적합한 고순도 질화알루미늄 합성 조건을 확립하고자 하였으며 합성된 질화알루미늄 분말의 결정구조, 순도분석 및 미세구조를 분석하였다.
연구에서는 RF 유도결합 플라즈마를 이용하여 고순도 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 출발원료로 알루미늄 분말을 사용하였으며, 암모니아 가스의 유량을 제어하면서 XRD로 결정성과 순도분석을 수행한 결과 암모니아 가스 유량이 60, 80 slpm일 경우에는 질화알루미늄과 알루미늄이 공존하였으며 100 slpm으로 제어하였을 때 순수한 질화알루미늄 나노분말을 합성할 수 있 었다.
온도에 따른 AlN 합성반응의 결과와 합성과정을 이해하기 위해 상온에서 4000 K까지 알루미늄과 암모니아의 1:1비율 일 때, 화학조성 평형계산을 수행하였다. 평형 조성은 Factsage 6.
유도결합 플라즈마 토치(PL-35 Tekna’s Induction plasma torch)를 장착하였으며 반응부(Reactor), 사이클론(Cyclone) 그리고 필터부(Filter)로 구성되어 있다.
유도결합 플라즈마를 이용하여 합성된 질화알루미늄 나노 분말의 결정상 및 성분분석은 X-ray diffractometer(XRD, D/MAX2500VL/PC, Rigaku)와 Energy dispersive spectrometer(EDS, JEOL, Japan)를 이용하여 수행하였다. 형상 및 미세구조의 관찰은 Field emission scanning electron microscope(FE-SEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)과 High resolution transmission electron microscope(HR-TEM, JEM4010, JEOL, Japan)을 이용하였다.
형상 및 미세구조의 관찰은 Field emission scanning electron microscope(FE-SEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)과 High resolution transmission electron microscope(HR-TEM, JEM4010, JEOL, Japan)을 이용하였다. 질화알루미늄 나노 분말의 결합구조는 Fourier transform infrared spectrometer(FTIR, Nicolet 6700, Thermo scientific)를 통해 분석되었고 비표면적 측정을 위해 Brunauer emmett teller(BET, Belssorp II mini, BEL, Japan)분석을 수행하였으며, 합성된 입자 표면의 산소 농도 측정은 Oxygen/Nitrogen analyzer(ON-900, ELTRA)를 사용하였다.
이 때, 플라즈마 외부의 낮은 온도영역으로 자유 낙하를 통해 결정성장을 억제시켜 질화알루미늄 나노 분말이 형성된다. 합성된 분말은 반응부, 사이클론, 필터부에 각각 포집되며 반응부와 사이클론에는 대부분 미반응된 알루미늄이 포집되며 필터부로 갈수록 질화알루미늄 함량이 높기 때문에 본 연구에서는 필터부에 합성된 분말을 포집하여 분석하였다.
합성된 질화알루미늄 입자의 형상과 조성을 분석하기 위하여 SEM과 EDS 분석을 수행하였다. Fig.
대상 데이터
유도결합 플라즈마 토치를 이용하여 18 kW의 출력으로 플라즈마를 형성하였고 반응부의 압력은 9 psi로 고정하였다. Central gas는 플라즈마를 형성하는 가스로 아르곤(Ar, 99.999 %)가스를 사용하였고 토치부의 유도코일 영역으로 분사된다. 분사된 플라즈마 가스는 유도코일 영역에 형성된 자기장에 의해 이온화되어 고온의 플라즈마(> 104 K)가 형성된다.
본 연구에서는 이러한 유도결합 플라즈마를 이용하여 고순도의 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 알루미늄 분말을 출발원료로 사용하였고 암모니아 가스를 사용하여 플라즈마 영역에서 질소와 수소로 해리시켜 질소분위기를 제어하여 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 암모니아 가스의 유량 제어를 통하여 플라즈마 영역의 질소 농도와 플라즈마 온도를 조절하여 미반응 알루미늄이 존재하지 않는 가장 적합한 고순도 질화알루미늄 합성 조건을 확립하고자 하였으며 합성된 질화알루미늄 분말의 결정구조, 순도분석 및 미세구조를 분석하였다.
질화알루미늄 분말 합성은 3~8 µm 크기의 구상 알루미늄(Al, 99.8 %) 분말을 출발원료로 사용하였고, 분말이송에 사용되는 Carrier gas로는 아르곤(Ar, 99.999 %)가스를 사용하여 플라즈마 영역에 축방향으로 주입하여 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다.
이론/모형
온도에 따른 AlN 합성반응의 결과와 합성과정을 이해하기 위해 상온에서 4000 K까지 알루미늄과 암모니아의 1:1비율 일 때, 화학조성 평형계산을 수행하였다. 평형 조성은 Factsage 6.2[23]를 사용하여 계산하였다.
유도결합 플라즈마를 이용하여 합성된 질화알루미늄 나노 분말의 결정상 및 성분분석은 X-ray diffractometer(XRD, D/MAX2500VL/PC, Rigaku)와 Energy dispersive spectrometer(EDS, JEOL, Japan)를 이용하여 수행하였다. 형상 및 미세구조의 관찰은 Field emission scanning electron microscope(FE-SEM, JSM-7001F, JEOL, Japan)과 High resolution transmission electron microscope(HR-TEM, JEM4010, JEOL, Japan)을 이용하였다. 질화알루미늄 나노 분말의 결합구조는 Fourier transform infrared spectrometer(FTIR, Nicolet 6700, Thermo scientific)를 통해 분석되었고 비표면적 측정을 위해 Brunauer emmett teller(BET, Belssorp II mini, BEL, Japan)분석을 수행하였으며, 합성된 입자 표면의 산소 농도 측정은 Oxygen/Nitrogen analyzer(ON-900, ELTRA)를 사용하였다.
성능/효과
(b)의 암모니아 가스의 유량을 증가시켜 80 slpm으로 제어했을 때에는 질화알루미늄에 해당하는 피크의 회절강도는 증가하였으며 65.9° , 71.2°에서 (103), (112)면의 회절패턴이 추가로 관찰되어 질화알루미늄의 결정성 및 수율이 증가한 것을 확인하였다.
암모니아 가스 유량을 80 slpm(Fig. 6(c), (d))으로 제어하였을 때 합성된 분말에서는 10~50 nm 크기의 다각형과 침상 입자들이 관찰되었고 구형의 알루미늄 입자는 관찰되지 않았으며 EDS 분석 결과 다각형과 침상 입자들에서는 알루미늄과 질소 그리고 산소가 관찰되었다. 암모니아 가스 유량을 100 slpm(Fig.
6(b)의 20~50 nm 크기를 가지는 다각형 입자들이 관찰되었다. EDS 분석을 통해 구형의 입자는 알루미늄과 산소가 포함되어 있고, 다각형 입자에서는 알루미늄, 질소와 산소가 포함되어 있는 것을 알 수 있었다. 구형의 알루미늄 입자의 경우는 기존의 플라즈마를 이용한 알루미늄 나노 분말 합성에서 관찰되는 입자형상과 일치하는 것으로 미루어 보아 반응중 플라즈마 내의 질소농도가 부족하여 일부의 기화된 알루미늄이 질소와 반응하지 못하고 30~100 nm 크기의 구형입자로 합성된 것으로 판단된다[24].
FTIR 분석 결과 650~780 cm−1 영역에서 약 1%의 투과율을 갖는 Al-N 흡수밴드가 관찰 되어 합성된 분말은 높은 질화알루미늄의 함량을 가지는 것으로 판단되며, Fig. 3(c)의 XRD 분석 결과처럼 순수한 질화알루미늄으로 합성되었음을 확인하였다.
출발원료로 알루미늄 분말을 사용하였으며, 암모니아 가스의 유량을 제어하면서 XRD로 결정성과 순도분석을 수행한 결과 암모니아 가스 유량이 60, 80 slpm일 경우에는 질화알루미늄과 알루미늄이 공존하였으며 100 slpm으로 제어하였을 때 순수한 질화알루미늄 나노분말을 합성할 수 있 었다. 암모니아 가스 유량이 부족할 경우에는 약 1.6~1.8 µm 크기의 미반응된 구형 알루미늄 입자와 함께 수십 nm 크기의 구형 알루미늄 입자가 합성된 것을 확인 하였다. 암모니아의 유량이 증가하여 100 slpm에서는 5~60 nm 크기의 침상 및 다각형의 질화알루미늄 입자들만이 관찰되었으며 비표면적을 측정결과 126.
4(d), (e), (f)에는 암모니아 가스의 유량이 각각 60, 80, 100 slpm일 때 질화알루미늄으로 판단되는 나노 입자를 나타내었다. 약 수십 nm 크기를 보이는 미세 입자들이 관찰되었으며, 미세 입자는 주로 50~100 nm 크기의 다각형 입자들과 20 nm 이하의 침상 입자들로 구성 되어 있는 것을 관찰하였다. 암모니아 가스 유량을 60, 80 slpm으로 제어했을 때 합성된 입자 중에서 수 µm 크기의 구형 입자를 관찰한 SEM 사진과 EDS 분석결과를 각각 Fig.
입도는 각각 약 1.8과 1.6 µm이며 EDS 분석결과 알루미늄이 확인된 것으로 미루어 보아 이는 출발원료로 사용된 3~8 µm 크기의 구형 알루미늄 입자가 플라즈마 영역을 빠르게 통과하였거나 플라즈마의 중심부를 벗어난 영역을 통과하여 완전하게 기화되지 못한 것으로 판단된다.
연구에서는 RF 유도결합 플라즈마를 이용하여 고순도 질화알루미늄 나노분말을 합성하였다. 출발원료로 알루미늄 분말을 사용하였으며, 암모니아 가스의 유량을 제어하면서 XRD로 결정성과 순도분석을 수행한 결과 암모니아 가스 유량이 60, 80 slpm일 경우에는 질화알루미늄과 알루미늄이 공존하였으며 100 slpm으로 제어하였을 때 순수한 질화알루미늄 나노분말을 합성할 수 있 었다. 암모니아 가스 유량이 부족할 경우에는 약 1.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
질화알루미늄은 어떻게 소결온도를 낮출 수 있는가?
2 eV), 무독성, 할로겐 플라즈마에 대하여 높은 저항 특성을 가지고 있어 반도체 기판이나 전자 패키징 재료로 주목받고 있다[1]. 그러나 질화알루미늄은 높은 소결온도(2173 K)를 갖는 대표적인 난소결성 물질로, 이러한 질화알루미늄은 입자크기를 작게 하여 비표면적을 증가시킴으로써 소결온도를 낮출 수 있다. 또한 질화알루 미늄 분말에 불순물이 포함되어 있으면 소결시 결함으로 작용하여 질화알루미늄의 특성을 저하시키기 때문에 이론값에 유사한 물성을 얻기 위해 고순도의 질화알루미늄을 합성할 수 있는 공정에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다[2-4].
질화알루미늄의 특성은 무엇인가?
질화알루미늄(Aluminum nitride, AlN)은 고열전도 (320 W/mK), 우수한 전기절연성(>1013Ω · cm), 실리콘과 비슷한 열팽창계수(4.6 × 10−6 K−1 ), 높은 밴드갭 에너지(6.2 eV), 무독성, 할로겐 플라즈마에 대하여 높은 저항 특성을 가지고 있어 반도체 기판이나 전자 패키징 재료로 주목받고 있다[1]. 그러나 질화알루미늄은 높은 소결온도(2173 K)를 갖는 대표적인 난소결성 물질로, 이러한 질화알루미늄은 입자크기를 작게 하여 비표면적을 증가시킴으로써 소결온도를 낮출 수 있다.
AlN 분말 합성법으로 직접질화법의 장점과 단점은 무엇인가?
AlN 분말 합성은 일반적으로 직접질화법(Direct nitridation)[5], 열탄소환원 질화법(Cabothermal reductionnitridation)[6, 7], 고온자전합성법(Self-propagating high temperature synthesis)[8, 9], 기상반응법(Vapor phase reaction)[10-12], 열 플라즈마 합성법(Thermal plasma synthesis)[4, 13-18]이 이용되고 있다. 직접질화법은 제조법이 간단하고 제조비용이 낮지만 괴 형태로 합성되기 때문에 추가적으로 파쇄공정이 필요하므로 불순물이 혼입될 수 있고 나노입자로 분쇄하기에는 어려움이 있으며, 제조된 분말 표면에 산소함유량이 높다[19]. 열탄소환원질화법은 입자 크기가 균일한 고순도의 미세입자 제조가 가능하고 반응 온도제어가 용이하나 이를 위해서는 고순도의 알루미나전구체의 사용이 필수적이며 알루미나의 완전 환원이 어렵고 잔류 탄소의 산화공정이 필요하다.
참고문헌 (27)
S.M. Kang, "Morphological study on non-seeded grown AlN single crystals", J. Korean Cryst. Growth Cryst. Technol. 22 (2012) 265.
A.V. Virkar, T.B. Jackson and R.A. Cutler, ''Thermodynamic and kinetic effects of oxygen removal on the thermal conductivity of aluminum nitride", J. Am. Ceram. Soc. 72 (1989) 2031.
S.H. Lee, J.H. Yi, J.H. Kim, Y.N. Ko, Y.J. Hong and Y.C. Kang, "Preparation of nanometer AlN powders by combining spray pyrolysis with carbothermal reduction and nitridation", Ceram. Inter. 37 (2011) 1967.
T. Yamakawa, J. Tatami, T. Wakihara, K. Komeya and T. Meg, "Synthesis of AlN nanopowder from c- $Al_2O_3$ by reduction-nitridation in a mixture of $NH_3-C_3H_8$ ", J. Am. Ceram. Soc. 89 (2006) 171.
B.C. Di Lello, F.J. Moura and I.G. Solorzano, "Synthesis and characterization of nano-scale aluminum nitride produced from vapor phase", Mater. Sci. Eng. C 15 (2001) 67.
M.C. Wang, M.S. Tsai and N.C. Wu, "Effect of heat treatment on phase transformation of aluminum nitride ultrafine powder prepared by chemical vapor deposition", J. Cryst. Growth 210 (2000) 487.
T.G. Kim, Y.H. Shin, H. Cho and J.K. Kim, "Synthesis of transparent diamond-like carbon film on the glass by radio-frequency plasma enhanced chemical vapor deposition", J. Korean Cryst. Growth Cryst. Technol. 22 (2012) 190.
M. Yamada, T. Yasui, M. Fukumoto and K. Takahashi, "Nitridation of aluminum particles and formation process of aluminum nitride coatings by reactive RF plasma spraying", Thin Solid Films 515 (2007) 4166.
N.S. Kanhe, A.B. Nawale, R.L. Gawade, V.G. Puranik, S.V. Bhoraskar, A.K. Das and V.L. Mathe, "Understanding the growth of micro and nano-crystalline AlN by thermal plasma process", J. Cryst. Growth 339 (2012) 36.
H.D. Li, G.T. Zou, H. Wang, H.B. Yang, D.M. Li, M.H. Li and S. Yu, "Synthesis and infrared study of nanosized aluminum nitride powders prepared by direct current arc plasma", J. Phys. Chem. B 102 (1998) 8692.
N. Hashimoto, H. Yoden and S. Deki, "Effect of milling treatment on the particle size in the preparation of AIN powder from aluminum polynuclear complexes", J. Am. Ceram. Soc. 76 (1993) 438.
R. Dolbec, M. Bolduc, X. Fan, J. Guo, J. Jurewicz, T. Labrot, S. Xue and M. Boulos, "Nanopowders synthesis at industrial-scale production using the inductively coupled plasma technology", NSTI Nanotech 2008 Proceedings 1 (2008) 672.
FactSage, software program, version 6.2, CRCT-Therm-Fact Inc. & GTT-Technologies, Canada & Germany (2010).
C. Mandilas, E. Daskalos and G. Karagiannakis, "Synthesis of aluminum nanoparticles by arc plasma spray under atmospheric pressure", J. Mater. Sci. Eng. B 178 (2013) 22.
C. Papelis, W. Um, C.E. Russell and J.B. Chapman, "Measuring the specific surface area of natural and manmade glasses: effect of formation process, morphology, and particle size", Colloids Surf. A 215 (2003) 221.
C.H. Li, L.H. Kao, M.J. Chen, Y.F. Wang and C.H. Tsai, "Rapid preparation of aluminum nitride powders by using microwave plasma", J. Allo. Comp. 542 (2012) 78.
※ AI-Helper는 부적절한 답변을 할 수 있습니다.