[논문]Dolomite에 의한 SO2 흡수공정에서 Dolomite 조성에 따른 생성물질 구성 변화에 대한 열적 조건 영향

유동주; 김동수

doi:10.7844/kirr.2014.23.2.17

Dolomite에 의한 SO2 흡수공정에서 Dolomite 조성에 따른 생성물질 구성 변화에 대한 열적 조건 영향
The Influence of Thermal Condition on the Variation of Reaction Product Composition depending on the Constituent of Dolomite in the Absorption Process of SO2 by Dolomite 원문보기

資源리싸이클링 = Journal of the Korean Institute of Resources Recycling, v.23 no.2, 2014년, pp.17 - 25

유동주 (이화여자대학교 환경공학과) , 김동수 (이화여자대학교 환경공학과)

초록
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석회를 대치하여 돌로마이트를 $SO_2$ 흡수공정에 사용하는 경우에 대하여 돌로마이트의 조성에 따른 생성물질의 구성 변화에 미치는 열적 효과를 열역학적 산정 방안을 적용해 검토하였다. $SO_2$의 수중 용해 시 흡수공정의 산물인 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 형성에 직접적으로 관련되는 반응은 $Ca^{2+}/Ca(OH)_2$ 평형반응과 $Mg^{2+}/Mg(OH)_2$ 평형반응, 그리고 $H_2SO_4$의 2차 해리 반응인 것으로 고려되었다. 돌로마이트의 조성 대비 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 구성비의 변화에 미치는 온도의 영향을 파악하기 위해서는 이들 평형반응에 미치는 온도의 효과와 함께 $CaSO_4$와 $MgSO_4$ 생성 반응의 엔탈피 변화를 조사할 필요가 있을 것으로 사료되었다. 온도 증가 시 Pourbaix Diagram 상에서의 $Ca(OH)_2$ 및 $Mg(OH)_2$ 의 안정영역은 증가하였으며 $Ca^{2+}$ 와 $Ca(OH)_2$ 간의 평형반응은 $Mg^{2+}$ 와 $Mg(OH)_2$ 간의 평형반응에 비해 온도의 영향을 더욱 크게 받는 것으로 파악되었다. Ca와 Mg, 그리고 $H_2SO_4$의 수중 평형반응들에 대한 열적 특성에 의거하여 온도가 상승함에 따라 $CaSO_4$ 및 $MgSO_4$의 생성량은 감소될 것으로 예상되었다. 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 조성 대비 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비는 동일한 온도 조건에서 더 큰 값을 보이는 것으로 파악되었으며 돌로마이트 중의 칼슘 함량이 증대될수록 온도 상승에 따른 $CaSO_4$와 $MgSO_4$의 생성비의 감소는 상대적으로 작아지는 것으로 검토되었다. 또한, 돌로마이트에 포함된 칼슘 성분의 함량 증가에 따라 돌로마이트의 조성과 비교한 생성물질의 구성비의 변화정도는 감소되는 것으로 파악되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

The thermal effect on the compositional change of the $SO_2$ absorption process product was investigated compared with the composition of raw material when dolomite is employed in place of lime in the scrubbing process based on thermodynamic estimation. It was considered that the equilibrium reactions which directly related with the formation of $CaSO_4$ and $MgSO_4$, the absorption process products, are those between $Ca^{2+}$ and $Ca(OH)_2$, $Mg^{2+}$ and $Mg(OH)_2$, and the secondary dissociation reaction of $H_2SO_4$. It was thought to be necessary to examine the enthalpy change for the formation reactions of $CaSO_4$ and $MgSO_4$ along with the thermal feature of the relative reactions to figure out the influence of temperature on the compositional change of absorption process products. The stable regions for $Ca(OH)_2$ and $Mg(OH)_2$ in Pourbaix diagram were found to be increased as temperature rises and the equilibrium reaction between $Ca^{2+}$ and $Ca(OH)_2$ was investigated to be more strongly influence by temperature change compared with the equilibrium reaction between $Mg^{2+}$ and $Mg(OH)_2$. The amounts of $CaSO_4$ and $MgSO_4$ were anticipated to be decreased with temperature considering the thermal characteristics for the equilibrium reactions regarding calcium, magnesium, and $H_2SO_4$. It was understood that the formation ratio between $CaSO_4$ and $MgSO_4$ is greater than the composition ratio between calcium and magnesium contained in dolomite at specific temperature and the decrease of the formation ratio of $CaSO_4$ and $MgSO_4$ with temperature was estimated to be diminished as the content of calcium in dolomite is increased. In addition, the extent of the change in the compositional ratio between absorption process products was examined to be reduced compared with the composition of raw material as the calcium content in dolomite is raised.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

그러므로, SO₂ 의 흡수에 석회석 대신 돌로마이트가 효과적으로 사용될 수 있으며, 특히 기술적으로 석회석의 전처리가 용이하지 않거나 고순도의 석회석이 부족한 상황에서는그 용도 증대의 가능성이 있을 것으로 고려할 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 산업 활동의 결과로 발생하는 SO₂의 흡수공정에 돌로마이트를 적용하는 방안에 대한 기초 연구로서 돌로마이트에 포함된 Ca 및 Mg의 조성 변화에 따라 흡수공정의 결과로 생성되는 CaSO₄ 및 MgSO₄의 양적 비율의 변화에 미치는 온도의 영향을 열역학적 자료에 의거한 산정에 의해 정량적으로 파악하고자 하였다. 대부분의 연도 가스에 포함된 SO₂ 가스는 고온으로 298 K에서의 열역학적 자료에 의한 결과는 실질적인 상황을 반영하지 못하며 온도가 변화함에 따라 흡수반응의 결과물인 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비는 이들 물질의 형성반응에 대한 열적 특성에 의거하여 원료물질인 돌로마이트에 포함된 CaCO₃ 및 MgCO₃의 조성비와는 달라지게 될 것임을 예측할 수 있다.
라고 생각할 수 있다. 따라서, 본 연구에서는 이산화황 가스의 제거 시 대기로부터의 공기의 공급이 용이하여 반응 (8)에 의해 H₂SO₄가 생성되는 조건에서의 흡수공정을 고려하기로 하였다.
그런데, SO₂의 제거를 포함한 기체의 물을 이용한 흡수 공정에서는 일반적으로 흡수의 효율을 상승시키기 위해 충분한 양의 물을 공급하고 있는 바, SO₂의 용해에 의해 생성되는 이온들의 농도 및 SO₂의 용해도를 높이기 위해 물에 첨가하는 석회, 혹은 돌로마이트의 용해에 의해 형성되는 Ca²⁺나 Mg²⁺, 그리고 Carbonate System 구성 성분들인 H₂CO₃와 HCO₃⁻ , 그리고 CO₃²⁻ 이온들의 농도를 모두 고려할 경우에도 물의 이온강도 조건은 이온들의 활동도계수가 1인 상태를 유지하기에 충분한 조건일 것으로 간주할 수 있다. 따라서, 흡수공정에서의 열역학적 산정을 위한 평형 계산에서 이온의 활동도는 농도와 수치적으로 동일한 것으로 고려하였으며 이에 의거하여 수중에서 형성된 평형의 이동에 대한 온도의 영향을 검토하였다.
본 연구에서는 돌로마이트의 조성별 생성물질의 구성비 변화 양상을 검토하기 위하여 다음의 열역학 식에 의거하여 수중에서 형성되는 흡수반응에 대한 평형상태에서의 반응상수를 도출하였다.
상기 Table 1에 제시한 바와 같이 반응의 열적 특성은 반응에 의해 형성되는 생성물의 양과 관련이 되는 바, 즉 반응이 진행됨에 따른 엔탈피의 증가량이 상대적으로 큰 경우에는 반응이 진행되기 위해 열적 에너지가 더 많이 소요됨을 의미하므로 엔탈피의 증가량이 작은 경우에 비해 온도 증가에 따른 반응의 진행 정도가 상대적으로 작음을 의미하는 것으로 간주할 수 있다. 본 연구에서는 반응의 진행으로 형성되는 생성물의 양적 비율과 반응의 엔탈피와의 관계를 Table 1의 내용으로 연관시켜 돌로마이트의 조성에 따른 생성물질의 구성 변화에 대한 열적 조건의 영향을 정량적으로 제시하고자 하였다.

제안 방법

연구방법에서 제시한 바와 같이 이러한 온도에 따른 특정물질의 안정영역의 변화를 반응성의 변이와 양적으로 연계하기 위해 본 연구에서는 Pourbaix Diagram 상에서 pH 0을 하한 조건으로 물이 액체상으로 존재하는 조건에서의 안정영역의 면적에 해당하는 크기를 그 물질의 반응성으로 설정하였다. 그리고, 온도 조건이 달라짐에 따른 안정영역의 변화된 크기를 그 온도에서의 반응성으로 하여 서로 다른 온도에서의 안정영역의 크기의 비를 그 물질의 반응성의 비로 규정하였다. Fig.
석회 대치 및 반응 생성물의 효율적 재활용을 위해 돌로마이트를 이용한 SO₂ 흡수공정에서 돌로마이트의 조성에 따른 생성물질의 구성 변화에 미치는 열적 효과에 대하여 열역학적 산정 방안을 적용하여 검토한 결과 다음의 결론을 도출하였다.
연구방법에서 제시한 바와 같이 이러한 온도에 따른 특정물질의 안정영역의 변화를 반응성의 변이와 양적으로 연계하기 위해 본 연구에서는 Pourbaix Diagram 상에서 pH 0을 하한 조건으로 물이 액체상으로 존재하는 조건에서의 안정영역의 면적에 해당하는 크기를 그 물질의 반응성으로 설정하였다. 그리고, 온도 조건이 달라짐에 따른 안정영역의 변화된 크기를 그 온도에서의 반응성으로 하여 서로 다른 온도에서의 안정영역의 크기의 비를 그 물질의 반응성의 비로 규정하였다.
이렇게 정의된 이온의 반응성의 변화에 CaSO4 및 MgSO4 생성반응의 열적 특성을 반영해 이들 물질의 생성비의 변화를 산정하기 위하여 두 물질의 생성반응에 대한 ΔHo 의 부호에 따른 생성비의 변화에 대해 Table 1의 내용을 적용하여 결과를 산출하였다.

이론/모형

또한, 열적 조건에 따른 반응의 변화 추세를 검토하기 위하여 van’t Hoff식 (식 (3))을 이용하여 평형상수에 미치는 온도의 영향을 정량적으로 파악하였다.

성능/효과

1) 돌로마이트의 용해에 의해 형성되는 Ca2+ 및 Mg2+ 이온은 수중에서 Ca(OH)2 및 Mg(OH)2 상태로 전환되며 이의 해리에 의해 형성된 양이온들이 SO2의 용해에 의해 형성되는 SO42− 이온과 반응하여 CaSO4 및 MgSO4를 형성하는 바, 이들 각 단계 반응들에 미치는 온도의 영향을 동시에 고려할 필요성이 있다.
2) 온도가 상승하게 될 때 Pourbaix Diagram 상에서의 Ca(OH)₂의 안정영역 및 Mg(OH)₂의 안정영역이 증가하는 것으로 파악되었으며, 이 결과로 온도 상승에 따른 CaSO₄와 MgSO₄의 생성량은 감소될 것으로 예상되었다.
3) Ca²⁺와 Ca(OH)₂간의 평형반응은 Mg²⁺/Mg(OH)₂평형반응에 비해 온도의 영향을 더욱 크게 받는 것으로파악되었으며 Mg²⁺ 이온은 Ca²⁺ 이온에 비해 상대적으로 낮은 pH 조건에서 수산화물로 전환되는 것으로 조사되었다.
4) H2SO4의 2차 해리에 의해 형성되는 SO42− 이온의 양은 온도가 상승함에 따라 감소하는 것으로 검토되었으며 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 양적비율에 비해 흡수공정의 생성물인 CaSO4와 MgSO4의 생성비는 동일한 온도 조건에서 더 큰 값을 보이는 것으로 파악되었다.
5) 돌로마이트에 포함되어 있는 칼슘의 함량이 증대될 수록 온도 상승에 따른 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비의 감소는 상대적으로 작아지는 것으로 검토되었으며, 또한 칼슘의 함량이 증가할수록 돌로마이트 조성 대비 생성물질의 구성비의 변화정도는 감소하는 것으로 파악되었다.
따라서, 온도가 상승할 경우 앞서 제시된 결과에서와 같이 돌로마이트로부터의 Ca2+ 및 Mg2+의 양이 감소됨과 함께 SO4−의 양도 감소하게되므로 결국 이들의 반응에 의해 형성되는 CaSO4와 MgSO4의 생성량은 저하되게 될 것으로 판단할 수 있다.
또한, 온도가 상승하게 되면 돌로마이트의 조성 대비 생성물질의 구성비의 증가 정도는 지속적으로 감소하나 그 감소정도는 상대적으로 크지 않은 것으로 파악되었다. 또한, 돌로마이트에 포함되어 있는 칼슘의 함량이 증가될수록 온도의 상승에 따른 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비의 감소 정도는 상대적으로 작아지는 것으로 검토된 바, 즉 돌로마이트에 포함된 칼슘의 함량이 많아질수록 돌로마이트의 원조성과 비교한 생성물질간의 구성비의 변화 정도는 감소하며 이러한 감소경향은 온도가 상승할수록 저하되는 것으로 산정되었다. 따라서, 원료 물질의 성분비에 따른 생성물의 구성 변화에 미치는 열적 효과를 검토할 때 변화된 온도 조건과 함께 각 생성물의 생성반응에 대한 엔탈피의 변화량이 생성물의 구성비 변화에 미치는 영향을 고려하여야 하며 이는 실질적으로 흡수공정의 조업조건에서 가스성분을 제거하여 고형물의 상태로 회수하는 과정에 있어 회수되는 고형물의 구성을 결정짓는 중요한 인자로 고려될 필요성이 있을 것으로 사료된다.
3에 제시하였으며 두 반응을 비교해 볼 때 Mg²⁺ 이온이 Mg(OH)₂로 변화하는 반응에 비해 Ca²⁺ 이온이 Ca(OH)₂로 변화하는 반응이 온도에 더욱 크게 영향을 받으며, Mg²⁺ 이온은 Ca²⁺ 이온에 비해 상대적으로 낮은 pH 조건에서 이의 수산화물로 전환됨을 알 수 있다. 또한, 두 이온의 반응에 대한 온도의 영향은 결과에 제시된 바와 같이 온도에 따라 선형적으로 나타나게 됨을 파악할 수 있다. Fig.
이로부터 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 양적비율과 흡수 공정의 결과로 형성되는 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비를 비교하여 보면, 동일한 온도 조건에서 돌로마이트 내의 칼슘과 마그네슘의 양적 비율에 비하여 생성물에 대해서는 MgSO₄ 대비 CaSO₄가 더 큰 비율을 차지하는 것으로 파악되었으며 이는 두 물질의 생성반응에 대한 엔탈피의 변화의 차이에 기인하는 것으로 생각할 수 있다. 또한, 온도가 상승하게 되면 돌로마이트의 조성 대비 생성물질의 구성비의 증가 정도는 지속적으로 감소하나 그 감소정도는 상대적으로 크지 않은 것으로 파악되었다. 또한, 돌로마이트에 포함되어 있는 칼슘의 함량이 증가될수록 온도의 상승에 따른 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비의 감소 정도는 상대적으로 작아지는 것으로 검토된 바, 즉 돌로마이트에 포함된 칼슘의 함량이 많아질수록 돌로마이트의 원조성과 비교한 생성물질간의 구성비의 변화 정도는 감소하며 이러한 감소경향은 온도가 상승할수록 저하되는 것으로 산정되었다.
상기 언급한 바와 같이 돌로마이트는 CaCO₃와 MgCO₃가 복합적으로 존재하고 있는 광물이며 이들 두 탄산염 물질은 그 화학적 성질 및 반응성이 유사하므로 SO₂의 흡수에 대한 돌로마이트의 반응은 내용적으로 CaCO₃의 반응을 기본으로 하여 파악할 수 있으며 MgCO₃의 반응은 이에 의거해 검토하는 것이 가능할 것으로 판단된다. 즉, 수중에서 형성되는 CaCO₃ 관련 평형식을 고려하고 CaCO₃를 MgCO₃로 대치한 평형식을 구성해 이들 두 평형식의 열적 특성을 각각 파악한후, CaCO₃와 MgCO₃의 존재 비율에 따른 돌로마이트의 반응 양상을 온도의 변화에 따라 조사함으로써 이들두 물질의 반응에 의해 형성되는 CaSO₄ 및 MgSO₄의 생성량에 미치는 온도의 영향을 정량적으로 고찰할수 있을 것으로 사료된다.
4의 내용 및 CaSO₄와 MgSO₄의 생성 반응에 대한 엔탈피 변화를 고려하여 돌로마이트의 조성별 생성물질의 구성비 변화에 대한 온도의 효과를 돌로마이트에 포함된 칼슘 성분 함량을 기준으로 하여 제시한 결과이다. 이로부터 돌로마이트에 포함된 칼슘과 마그네슘의 양적비율과 흡수 공정의 결과로 형성되는 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비를 비교하여 보면, 동일한 온도 조건에서 돌로마이트 내의 칼슘과 마그네슘의 양적 비율에 비하여 생성물에 대해서는 MgSO₄ 대비 CaSO₄가 더 큰 비율을 차지하는 것으로 파악되었으며 이는 두 물질의 생성반응에 대한 엔탈피의 변화의 차이에 기인하는 것으로 생각할 수 있다. 또한, 온도가 상승하게 되면 돌로마이트의 조성 대비 생성물질의 구성비의 증가 정도는 지속적으로 감소하나 그 감소정도는 상대적으로 크지 않은 것으로 파악되었다.
1은 돌로마이트에 포함된 Ca²⁺ 이온과 수중에서 이와 평형을 이루는 Ca(OH)₂간의 Pourbaix Diagram 상에서의 경계선이 Ca²⁺의 활동도가 10−4인 조건에서 온도에 따라 변화하는 경향을 조사한 결과로서 이로부터 온도가 상승함에 따라 Ca(OH)₂의 안정영역이 증가 하는 것을 알 수 있다. 즉, 온도가 증대되면 Ca²⁺의 안정영역은 감소되며 이의 결과로 수중에 용해된 SO₂의 생성물과의 반응에 의해 형성되는 CaSO₄의 형성량은줄어들 것임을 예상할 수 있다.

후속연구

또한, 돌로마이트에 포함되어 있는 칼슘의 함량이 증가될수록 온도의 상승에 따른 CaSO₄와 MgSO₄의 생성비의 감소 정도는 상대적으로 작아지는 것으로 검토된 바, 즉 돌로마이트에 포함된 칼슘의 함량이 많아질수록 돌로마이트의 원조성과 비교한 생성물질간의 구성비의 변화 정도는 감소하며 이러한 감소경향은 온도가 상승할수록 저하되는 것으로 산정되었다. 따라서, 원료 물질의 성분비에 따른 생성물의 구성 변화에 미치는 열적 효과를 검토할 때 변화된 온도 조건과 함께 각 생성물의 생성반응에 대한 엔탈피의 변화량이 생성물의 구성비 변화에 미치는 영향을 고려하여야 하며 이는 실질적으로 흡수공정의 조업조건에서 가스성분을 제거하여 고형물의 상태로 회수하는 과정에 있어 회수되는 고형물의 구성을 결정짓는 중요한 인자로 고려될 필요성이 있을 것으로 사료된다.
그러 므로, 석회석 대신 돌로마이트를 흡수공정에 사용할 경우 이러한 온도의 영향을 고려함은 공정의 설계 및 효율적인 운영에 있어 필요한 것으로 생각할 수 있다. 또한, 본 연구의 결과는 건축자재 및 흡습제, 그리고 토양개량제 및 의료제¹⁴⁾ 등으로 사용될 수 있는 잠재적 자원인 CaSO₄와 MgSO₄의 효율적 관리를 위한 의미 있는 기초 자료로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
의 반응은 이에 의거해 검토하는 것이 가능할 것으로 판단된다. 즉, 수중에서 형성되는 CaCO₃ 관련 평형식을 고려하고 CaCO₃를 MgCO₃로 대치한 평형식을 구성해 이들 두 평형식의 열적 특성을 각각 파악한후, CaCO₃와 MgCO₃의 존재 비율에 따른 돌로마이트의 반응 양상을 온도의 변화에 따라 조사함으로써 이들두 물질의 반응에 의해 형성되는 CaSO₄ 및 MgSO₄의 생성량에 미치는 온도의 영향을 정량적으로 고찰할수 있을 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	비철제련의 SO2를 물에 용해시켜 제거하는 흡수공정에서 석회를 사용하는 이유는 무엇인가?	SO2는 물에 대한 용해도가 큰 기체로서 이렇게 물과 물리적으로 접촉하게 함으로써 이의 상당 부분을 제거할 수 있는 바, 물에 대한 SO2의 용해량을 증가시켜 처리 효과를 증대시키기 위해 흡수공정에 사용되는 물에 생석회, 혹은 소석회를 첨가해 공정을 운영하는 경우가 많다7). 즉, SO2가 물에 용해되면 황산, 혹은 아황산을 형성하게 되며8) 이와 알칼리성 물질인 석회가 반응하면 이들 산성 물질들이 중화되어 그 농도가 감소하게 되므로 물에 더 많은 SO2가 흡수되게 된다. 따라서, 대규모의 비철제련 과정에서는 석회가 대량 사용되고 있으며 이에 대한 소요 비용이 전체 공정 운영비의 상당 부분을 차지하고 있다.
	SO2는 대기 중에서 어떠한 문제를 발생시키는가?	SO2 가스는 적절하게 처리되지 않고 대기 중에 방출될 경우 심각한 오염 현상을 일으키는 물질로서 현재 각국에서 질소산화물, 일산화탄소, 증발성 유기 화합물, 그리고 입자성 물질 등과 함께 주요 대기 오염원으로 설정 하여 대기 중에서의 농도를 엄격하게 규제하고 있다2). SO2는 대기 중에서 수증기와 반응하여 산성 물질을 형성하며3) 식물의 생장을 억제할 뿐만 아니라4) 그 자체로서도 독성을 띠고 있어 사람을 포함한 동물들의 호흡기 질환을 유발시키기도 하는 물질이다5).
	비철제련에서 이산화황가스가 발생하는 이유는 무엇인가?	금속 제련 산업은 크게 철강제련과 비철제련 산업으로 구분되어질 수 있는 바, 철강제련의 경우 원광이 산화물인 관계로 제련 과정에서 이산화탄소를 제외한 다른 오염 물질들은 다량 생성되지 않는 공정으로 간주할 수 있다. 그러나, 비철제련의 경우에는 현재 사용되고 있는 주요 비철 금속들이 자연 상태에서 주로 황화물로 존재하고 있기 때문에1) 이를 제련하여 금속을 얻는 과정에서 다량의 이산화황 (SO2) 가스가 발생 하게 된다. 즉, 구리의 경우에는 CuFeS2 및 Cu2S를 주로 원광으로 사용하고 있으며, 아연의 경우에는 ZnS, 납의 경우 PbS, 그리고 니켈의 경우에도 NiS 가 주로 원광으로 사용되며 이들 광물들은 모두 황화물이므로 원광을 용광로에서 건식 제련하는 과정에서 이들 황화 광물들이 산소와 반응한 결과 SO2가 생성되게 된다.

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저자의 다른 논문 :

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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