[논문]비소와 중금속으로 오염된 광미의 토양세척 후 잔류 중금속의 안정화 처리

임미희; 김명진

doi:10.4491/ksee.2014.36.1.67

비소와 중금속으로 오염된 광미의 토양세척 후 잔류 중금속의 안정화 처리
Stabilization of Residual Heavy Metals after Soil Washing of Mine Tailings Contaminated with Arsenic and Heavy Metals 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.36 no.1, 2014년, pp.67 - 73

임미희 (산업통상자원부 국가기술표준원 국제표준과) , 김명진 (한국해양대학교 해양과학기술전문대학원 해양과학기술융합학과.공과대학 환경공학과)

초록
AI-Helper

본 연구에서는 토양세척기법으로 1차 처리한 광미에 제거되지 않고 남아있는 중금속을 인산염을 이용해서 안정화하였다. 광미에 잔류하는 오염물질 농도는 As (1,861 mg/kg), Cd (20 mg/kg), Cu (56 mg/kg), Pb (2,149 mg/kg), Zn (633 mg/kg)이었다. 안정화제로는 $CaHPO_4$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, hydroxyapatite를 사용하였고, 안정화제의 첨가량은 0.1 wt%, 1 wt%, 10 wt%, 안정화 기간은 1, 3, 5, 7, 14일로 조절하였다. 세 가지 안정화제 모두 효율이 높았지만, 그 중에서 $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$의 효율이 가장 높았고 첨가량은 1 wt%가 적당했다. 안정화 기간에 따른 효율차이는 크지 않았다. 1 wt% $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$를 사용해서 1일 동안 안정화처리를 한 경우, TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도는 As (0.328 mg/L), Cd (0.250 mg/L), Cu (0.143 mg/L), Pb (0.359 mg/L), Zn (2.622 mg/L)로 모두 각각의 RCRA-TCLP 기준치 이하로 나타나 안정성이 있는 것으로 평가되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, the residual heavy metals in the mine tailings, primarily treated by soil washing, were stabilized using phosphate salts. The concentrations of residual contaminants in the washed mine tailings were As (1,861 mg/kg), Cd (20 mg/kg), Cu (56 mg/kg), Pb (2,149 mg/kg), and Zn (633 mg/kg). They were stabilized with $CaHPO_4$, $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$, and hydroxyapatite at 0.1 wt%, 1 wt%, and 10 wt% for 1, 3, 5, 7, and 14 days. It was found that 1 wt% $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$ was optimum in our experiments, but the stabilization duration did not affect the efficiency. After stabilization with 1 wt% $Ca(H_2PO_4)_2{\cdot}H_2O$ for 1 day, the concentrations of arsenic and heavy metals, As (0.328 mg/L), Cd (0.250 mg/L), Cu (0.143 mg/L), Pb (0.359 mg/L), and Zn (2.622 mg/L), in TCLP leachate were below the RCRA-TCLP limits, which meant the contaminants in the treated mine tailings were stably immobilized.

주제어

AI 본문요약
AI-Helper

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문제 정의

일반적으로 비소는 중금속에 비해 안정화하기가 어려우므로 토양세척을 통해 최대한 제거했고, 이 과정에서 일부 중금속도 제거되었다. 본 연구에서는 토양세척기법으로 1차 처리한 광미에 제거되지 않고 남아있는 중금속을 효과적으로 불용화하는 최적의 안정화제 종류 및 농도, 안정화 기간을 알아보았다. 옥살산으로 세척한 광미에 남아있는 중금속을 처리하기 위해 안정화 실험을 하였다.

제안 방법

각각의 광미와 물을 1 : 1 (g : mL) 비율로 혼합한 후 0.1 wt% CaHPO4 안정화제를 첨가하여 실온(20 ± 3℃)에서 7일 동안 반응시켰다.
Table 7은 광미의 토양세척 유․무가 안정화에 미치는 영향을 알아본 결과이다. 광미를 옥살산으로 토양세척하지 않고 바로 안정화한 경우와 토양세척 후에 안정화한 경우에 대해 TCLP 용출액의 비소와 중금속의 농도를 비교하였다. As, Cd, Cu의 경우는 토양세척 유무가 안정화에 거의 영향을 미치지 않았으며, 이것은 그들이 광미에 유동적인(labile)형태로 많이 존재함을 간접적으로 보여준다.
광미시료는 경북 봉화군 봉성면 우곡리에 소재한 진곡광산 주변에서 채취하였다. 광미의 주요광물 성분, pH, 전기전도도, LOI, CEC, pH_PZC 등을 측정하였으며, 자세한 측정방법을 이전에 발표한 논문에 설명하였다.³⁾광미 중 총 비소 및 중금속 함량 분석에는 HNO₃/H₂O₂/HCl을 이용한 강산 분해방법(EPA method 6010)을 이용하였다.
본 연구에서는 0.25 M 옥살산으로 세척한 광미를 CaHPO₄,Ca(H₂PO₄)₂ H₂O, hydroxyapatite를 이용해서 각각 안정화하고, TCLP 용출시험법을 통해 비소와 중금속의 안정성을 평가하였다. Table 6은 세척한 광미에 각 안정화제를 농도별, 기간별로 적용하여 안정화시킨 다음 측정한 광미의 pH 결과이다.
본 연구에서는 고농도의 비소와 중금속으로 동시에 오염된 폐광산 광미 중의 비소를 먼저 토양세척기법을 이용해서 제거하고 광미에 남아있는 중금속의 후처리로서 안정화기술을 적용하였다. 일반적으로 비소는 중금속에 비해 안정화하기가 어려우므로 토양세척을 통해 최대한 제거했고, 이 과정에서 일부 중금속도 제거되었다.
본 연구에서는 오염된 토양을 산으로 세척한 후 인산염으로 안정화하는 방법을 사용했다. 산세척의 목적이 As 제거였지만 일부 중금속도 함께 제거되면서 Pb의 유동성이 다소 증가했다.
세척한 광미에 각 안정화제를 농도별, 기간별로 적용해서 안정화한 후 측정한 TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도를 Fig. 1에 나타내었다. 세 가지 안정화제 모두 비소와 중금속의 안정화에 효과가 있었지만, 안정화제의 종류 및 농도에 따라 효율의 차이가 있었다.
1 wt% CaHPO₄ 안정화제를 첨가하여 실온(20 ± 3℃)에서 7일 동안 반응시켰다. 안정화반응이 완료된 두 가지 시료에 대해 TCLP test를 수행하였다. 옥살산으로 토양세척한 후 CaHPO₄를 가지고 안정화한 광미의 XRD 분석을 수행하였다.
옥살산으로 세척한 후 건조한 광미와 초순수를 1 : 1 (g : mL) 비율로 혼합한 후 각각의 안정화제를 넣어 실온(20 ± 3℃)에서 정해진 시간 동안 반응시켰다. 안정화제의 첨가량은 각각 0.1 wt%, 1 wt%, 10 wt%, 안정화 기간은 1, 3, 5, 7, 14일로 다양하게 조절하였다. 안정화 효율을 US EPA Toxicity Characteristic Leaching Procedure(TCLP)를 이용하여 평가하였다.
안정화처리가 완료된 시료로부터 비소와 중금속이 용출되는 정도를 TCLP test를 통해 알아보았다. EPA의 TCLP 용출시험법은 안정화된 금속이 물이나 산과 접촉했을 때의 용출효과를 모사한 것으로 처리된 오염물의 장기간의 안정성을 알아보는 것이다.
본 연구에서는 토양세척기법으로 1차 처리한 광미에 제거되지 않고 남아있는 중금속을 효과적으로 불용화하는 최적의 안정화제 종류 및 농도, 안정화 기간을 알아보았다. 옥살산으로 세척한 광미에 남아있는 중금속을 처리하기 위해 안정화 실험을 하였다. 안정화제로는 높은 효율이 증명된 CaHPO₄, Ca(H₂PO₄)_2^•H₂O, hydroxyapatite를 사용하였고, 중금속으로 오염된 광미에서 가장 흔히 발견되는 Cd, Cu, Pb, Zn을 처리대상물질로 정하였다.
안정화반응이 완료된 두 가지 시료에 대해 TCLP test를 수행하였다. 옥살산으로 토양세척한 후 CaHPO₄를 가지고 안정화한 광미의 XRD 분석을 수행하였다.
이 연구는 비소와 중금속으로 오염된 광미를 먼저 토양세척한 후 연속적으로 안정화하는 복합처리방식으로 진행되었다. 토양세척이 중금속의 안정화에 미치는 영향을 알아보기 위해 두 종류의 시료(토양세척을 하지 않은 광미, 0.
진탕액을 원심분리하고 여과(0.45µm membrane filter)해서 여과액에 0.2% HNO3를 첨가한 후 AAS를 이용하여 비소와 중금속 농도를 측정하였다.
이 연구는 비소와 중금속으로 오염된 광미를 먼저 토양세척한 후 연속적으로 안정화하는 복합처리방식으로 진행되었다. 토양세척이 중금속의 안정화에 미치는 영향을 알아보기 위해 두 종류의 시료(토양세척을 하지 않은 광미, 0.25 M 옥살산으로 세척한 광미)를 각각 준비하여 다음과 같이 안정화했다. 각각의 광미와 물을 1 : 1 (g : mL) 비율로 혼합한 후 0.

대상 데이터

광미시료는 경북 봉화군 봉성면 우곡리에 소재한 진곡광산 주변에서 채취하였다. 광미의 주요광물 성분, pH, 전기전도도, LOI, CEC, pH_PZC 등을 측정하였으며, 자세한 측정방법을 이전에 발표한 논문에 설명하였다.
세 가지 인산염[CaHPO4, Ca(H2PO4)2•H2O, hydroxyapatite]을 안정화제로 사용하였다.
안정화제로는 높은 효율이 증명된 CaHPO4, Ca(H2PO4)2•H2O, hydroxyapatite를 사용하였고, 중금속으로 오염된 광미에서 가장 흔히 발견되는 Cd, Cu, Pb, Zn을 처리대상물질로 정하였다.

이론/모형

광미의 주요광물 성분, pH, 전기전도도, LOI, CEC, pH_PZC 등을 측정하였으며, 자세한 측정방법을 이전에 발표한 논문에 설명하였다.³⁾광미 중 총 비소 및 중금속 함량 분석에는 HNO₃/H₂O₂/HCl을 이용한 강산 분해방법(EPA method 6010)을 이용하였다.^16,17)
EPA의 TCLP 용출시험법은 안정화된 금속이 물이나 산과 접촉했을 때의 용출효과를 모사한 것으로 처리된 오염물의 장기간의 안정성을 알아보는 것이다. EPA method 1311에 따라 시료 5 g에 증류수 96.5 mL를 넣고 5분간 교반한 후 pH를 측정하였다. 측정 pH 값이 5.
1 wt%, 1 wt%, 10 wt%, 안정화 기간은 1, 3, 5, 7, 14일로 다양하게 조절하였다. 안정화 효율을 US EPA Toxicity Characteristic Leaching Procedure(TCLP)를 이용하여 평가하였다.¹⁸⁾

성능/효과

3) 0.25 M 옥살산으로 토양세척하면 30.1%의 As만 세척광미에 잔류하므로 잔류 As는 모두 residual fraction이라고 할 수 있다. 그리고 Cd, Cu, Zn도 토양세척에 의해 60.
Pb의 불용화를 위한 최적의 안정화제는 1 wt% Ca(H2PO4)2•H2O이지만 CaHPO4와 hydroxyapatite 또한 첨가량이 10 wt%로 증가하면 TCLP 용출액의 Pb 농도가 0.115-0.243 mg/L로 나타나 Pb을 안정적으로 불용화함을 알 수 있었다.
광미를 옥살산으로 세척하여 비소와 일부 중금속을 제거한 후, 연속적으로 안정화하여 잔류 중금속을 처리하는 것은 매우 효과적이었다. 연구결과는 서로 특성이 다른 비소와 중금속으로 동시에 오염된 토양은 비소에 적합한 처리방법(예, 토양세척)과 중금속에 적합한 처리방법(예, 인산염에 의한 안정화)을 복합적으로 사용했을 때 가장 높은 효과를 거둘 수 있음을 보여주었다.
그들은 여러 가지 중금속으로 오염된 토양을 EDTA를 이용해서 토양세척한 후 NaHPO₄, Ca(OH)₂, FeSO₄ + Ca(OH)₂를 가지고 안정화하는 연구를 했다. 그 결과, Cu, Cr 경우에는 EDTA로 토양세척한 것이 불용화를 좀더 용이하게 했으나, Pb, Zn에 대해서는 토양세척 후에 안정화효율이 훨씬 낮았다. 특히 Zn의 경우에는 토양세척이 Zn의 유동성을 크게 증가시키기 때문에 토양세척 없이 안정화하는 것이 훨씬 더 효과적이라고 보고했다.
사용한 모든 염과 산화물은 As의 안정화에 매우 효과적이었다. 그러나 유동적인 As (labile arsenic)의 함량이 높은 토양을 처리할 때는 토양세척 후 연속적으로 안정화하는 이점이 있겠지만, 본 연구에서와 같이 As의 residual fraction 함량이 높은 경우에는 토양세척만으로도 As 처리에 충분하다고 사료된다.
622 mg/L)로 모두 각각의 RCRA-TCLP 기준치 이하로 나타나 안정성이 있는 것으로 평가되었다. 반면에 CaHPO₄와 hydroxyapatite는 각 안정화제의 첨가량이 1 wt%이면 TCLP 용출액의 Pb 농도가 기준치 이상이었고, 안정화제 첨가량이 10 wt%일 때 기준치 이하를 나타내어 안정성이 보장되었다. Ca(H₂PO₄)_2^•H₂O는 중금속의 불용화에 매우 효과적일 뿐만 아니라 값이 저렴하고 용해도가 높은 장점도 있다.
Ca(H₂PO₄)₂만 단독으로 사용하면 Pb은 불용화되었지만 As의 용출이 크게 증가했다. 반면에 두 가지를 동시에 사용하면 As와 Pb이 모두 효과적으로 불용화되었다. 그러나 두 가지를 동시에 사용하면 토양의 pH가 낮아지고, Cd과 Zn이 용출되는 문제가 발생했다.
현재 Cu에 대한 TCLP 용출액의 기준치는 설정되어 있지 않다. 본 실험에서 세 가지 안정화제의 대부분 조건에서 TCLP 용출액의 Cu 농도는 0.2 mg/L 이하이었다(Fig. 1(c)).
를 가지고 안정화했다. 사용한 모든 염과 산화물은 As의 안정화에 매우 효과적이었다. 그러나 유동적인 As (labile arsenic)의 함량이 높은 토양을 처리할 때는 토양세척 후 연속적으로 안정화하는 이점이 있겠지만, 본 연구에서와 같이 As의 residual fraction 함량이 높은 경우에는 토양세척만으로도 As 처리에 충분하다고 사료된다.
1에 나타내었다. 세 가지 안정화제 모두 비소와 중금속의 안정화에 효과가 있었지만, 안정화제의 종류 및 농도에 따라 효율의 차이가 있었다. 그러나 안정화 기간에 따른 효율차이는 크지 않았다.
세 가지 안정화제 모두 효율이 높았지만, 그 중에서 Ca(H2PO4)2•H2O는 가장 안정화 효율이 높고, 용해도가 높고, 반응이 빠르고, 경제적이기 때문에 최적의 안정화제로 결정되었고, 첨가량은 1 wt%가 적당했다.
세 가지 안정화제를 이용해서 실험한 모든 조건에서 TCLP 용출액의 Cd 농도가 0.3 mg/L 이하로 RCRA-TCLP 기준치인 1 mg/L보다 훨씬 낮았다(Fig. 1(b)).
연구결과는 서로 특성이 다른 비소와 중금속으로 동시에 오염된 토양은 비소에 적합한 처리방법(예, 토양세척)과 중금속에 적합한 처리방법(예, 인산염에 의한 안정화)을 복합적으로 사용했을 때 가장 높은 효과를 거둘 수 있음을 보여주었다. 안정화처리가 완료된 광미는 TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도가 기준치 이하이었고, pH가 4 이상으로 증가하여 복원된 토양을 다른 처리 없이 자연계로 되돌릴 수 있음을 확인하였다. 세 가지 안정화제 모두 효율이 높았지만, 그 중에서 Ca(H₂PO₄)_2^•H₂O는 가장 안정화 효율이 높고, 용해도가 높고, 반응이 빠르고, 경제적이기 때문에 최적의 안정화제로 결정되었고, 첨가량은 1 wt%가 적당했다.
광미를 옥살산으로 세척하여 비소와 일부 중금속을 제거한 후, 연속적으로 안정화하여 잔류 중금속을 처리하는 것은 매우 효과적이었다. 연구결과는 서로 특성이 다른 비소와 중금속으로 동시에 오염된 토양은 비소에 적합한 처리방법(예, 토양세척)과 중금속에 적합한 처리방법(예, 인산염에 의한 안정화)을 복합적으로 사용했을 때 가장 높은 효과를 거둘 수 있음을 보여주었다. 안정화처리가 완료된 광미는 TCLP 용출액의 비소와 중금속 농도가 기준치 이하이었고, pH가 4 이상으로 증가하여 복원된 토양을 다른 처리 없이 자연계로 되돌릴 수 있음을 확인하였다.
Tokunaga⁸⁾는 As, Cu, Pb, Sb, Se, Zn으로 오염된 토양을 염산, 황산, 인산, 질산, sodium citrate, sodium tartrate, ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) 등을 가지고 토양세척한 다음, 잔류하는 Pb을 FeCl₃와 CaCl₂를 가지고 효과적으로 안정화했다. 이 때 토양세척이 Cu, Mn, Pb, Zn를 제거하는데 매우 효과적이었으나 As, Sb, Se에 대해서는 별로 효과가 없었다. 그러나 토양세척 후에 잔류하는 As가 용출될 염려는 없었다.
토양세척 전 광미내 As의 화학적 결합형태별 분포를 총 6단계로 이루어진 연속추출법을 이용하여 알아본 결과, residual fraction (step 6)으로 존재하는 비율이 약 53%로 매우 높았다.³⁾ 0.
Table 5에는 토양세척 전·후 광미에 존재하는 비소와 중금속의 총함량을 나타내었다. 토양세척에 의한 As (69.9%), Cd (79.2%), Cu (60.4%), Zn (64.3%)의 제거효율은 매우 높았으나, Pb (22.0%)의 제거효율은 낮았다. 토양세척 후 광미에 잔류하는 오염물질 중 Pb (2,149mg/kg)의 함량이 가장 높았고, 그 다음이 As (1,861 mg/kg), Zn (633 mg/kg) 순서였다.
1(e)). 토양세척한 광미의 Zn 총 함량이 633 mg/kg으로 높은 것을 감안하면 Zn이 상당히 효과적으로 안정화되었다고 볼 수 있다.

후속연구

또한 각 중금속은 독특한 물리화학적 특성을 가지며 토양에서의 거동특성이 다르고, 특히 비소와 기타 중금속의 특성은 매우 다르므로 동시 처리에 어려움이 많았다. 비소와 중금속 오염토양을 제대로 정화하기 위해서는 오염정도를 정확히 파악하고, 이에 대한 지화학적 특성을 이해하며, 오염물질의 거동을 예측하는 연구가 선행되고, 이를 바탕으로 적절한 처리방법이 선택되어야만 한다.
향후 본 연구실에서 개발한, 옥살산을 이용한 토양세척과 Ca(H2PO4)2•H2O를 이용한 안정화처리를 연속적으로 적용해서 비소와 중금속으로 동시에 오염된 토양을 효과적으로 정화할 수 있기를 기대한다.
Lead phosphate 화합물의 존재는 확인되었지만 다른 중금속의 안정화반응 생성물은 확인되지 않았다. 현재 상태에서는 광미 내 중금속에 비해 점토광물의 비율이 현저히 높기 때문에 중금속 화합물의 피크가 검출되기 어렵지만 점토광물의 피크를 제거한다면 안정화반응 생성물을 확인할 수 있을 것으로 본다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	폐광산과 관련하여 지하수가 오염되는 이유는?	폐광산 주변의 비소와 중금속으로 오염된 토양에서는 식물의 성장이 둔화되고 산성비 또는 토양 유기물에 의한 중금속 유출로 지하수가 오염되는 문제가 있다. 과거 몇 십년동안 국내외에서 비소와 중금속으로 인한 토양오염 문제를 해결하기 위해 새롭고 혁신적인 여러 가지 기술이 연구되어왔다.
	토양세척은 어떤 방법인가?	지금까지 국내외에서 비소와 중금속 오염토양에 시도되었거나 성공한 기술은 차수벽 설치 및 복토, 고형화/안정화, 토양세척, 식물정화기법 등이다. 이 중에서 토양세척은 오염물질을 제거하기 위해 물리화학적으로 토양을 씻어내는 방법이다.1~3) 그리고 안정화는 고형화/안정화기법의 한 부분으로써 인산염이나 알칼리제와 같은 안정화제를 사용하여 오염물질을 화학적으로 안정한 물질로 만들어 오염물질의 이동성과 생물이용가능성을 감소시키는 토양정화기법이다.
	비소와 중금속으로 인한 토양오염 문제에 대한 어려운점은?	과거 몇 십년동안 국내외에서 비소와 중금속으로 인한 토양오염 문제를 해결하기 위해 새롭고 혁신적인 여러 가지 기술이 연구되어왔다. 그러나 많은 노력에도 불구하고 유기오염물질과는 달리 중금속은 비휘발성이고 분해 불가능하기 때문에 여러 가지 제약이 따랐다. 또한 각 중금속은 독특한 물리화학적 특성을 가지며 토양에서의 거동특성이 다르고, 특히 비소와 기타 중금속의 특성은 매우 다르므로 동시 처리에 어려움이 많았다. 비소와 중금속 오염토양을 제대로 정화하기 위해서는 오염정도를 정확히 파악하고, 이에 대한 지화학적 특성을 이해하며, 오염물질의 거동을 예측하는 연구가 선행되고, 이를 바탕으로 적절한 처리방법이 선택되어야만 한다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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