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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 경기도에서 운영 중인 중금속 측정망 자료를 분석하여 지역별, 계절별 미세먼지와 중금속 농도 분포특성을 평가함과 동시에 다변량 통계기법을 이용하여 기상 및 가스상 오염물질과 미세먼지, 중금속 농도와의 상관성과 인과 관계를 분석 하여 중금속의 발생특성과 오염도 예측을 위한 회귀 모형을 토출하고자 하였다.
- 본 연구는 2013년 2월부터 2014년 3월까지 경기도내 중금속 측정망에서 측정한 미세먼지와 중금속 오염도를 지역별, 계절별 농도분포 특성을 평가하고, 다변량 통계기법을 이용하여 기상 및 가스상 오염물질과의 통계분석을 실시하여 중금속 발생특성과 오염도 예측을 위한 회귀모형을 도출하고자 하였다.
제안 방법
- 여지는 Quartz fibre filter (PALL사)를 사용하였다. PM10의 농도는 채취된 먼지필터의 채취전후 무게차로 질량농도를 계산한 후 PM10 중의 중금속 성분분석을 위하여 먼지 필터 전체면적의 1/4을 절취하여 50 mL용 캡튜브(Pyrex사)에 넣은 후 질산∙염산(1 :1) 혼합액(질산 1.03 M, 염산 2.23 M) 30 mL를 가하여 초음파 추출기(Elma S300H)에서 80~100oC로 2시간 동안 추출하였다. 초음파 추출이 끝난 추출액은 Filter paper 5A (Adventec사)를 사용하여 여과하였으며, 별도의 공 여과지에 대해서도 같은 방법으로 전처리하여 바탕시험액으로 사용하였다.
- 과 중금속의 지역별 농도분포를 최대값/최소값, 4분위수, Median을 나타낸 상자도표이다. 대기오염물질은 지역, 계절, 기상요인, 점오염원 등에 의해 이상값들이 많이 측정되어 본 연구에서는 Median으로 평가하였다. 조사지역의 PM10 농도범위는 15~176 μg/m3으로 나타났고, 지역별 PM10 Median은 공단지역인 안산이 47 μg/m3으로 주거지역인 수원 40μg/m3, 의왕 42 μg/m3, 공단지역인 성남 44 μg/m3보다 조금 높게 나타났으며, 성남은 주거지역 수준의 농도를 보이고 있다.
- 초음파 추출이 끝난 추출액은 Filter paper 5A (Adventec사)를 사용하여 여과하였으며, 별도의 공 여과지에 대해서도 같은 방법으로 전처리하여 바탕시험액으로 사용하였다. 분석항목은 Pb, Fe, Mn, Cr, Cd, As, Cu, Ni, Be 등 9개 항목을 분석하였으며, 분석 장비는 ICP (Inductively coupled plasma, Perkin-Elmer 5300)를 이용하였다.
대상 데이터
- 조사대상 지점과 지역별 용도지역 및 Transverse Mercator 좌표는 표 1과 같다. 측정자료(항목)는 2013년 2월부터 2014년 3월까지 중금속측정망 운영지침에 따라 PM10과 중금속 9항목을 매월 5회(1회 측정시 24시간 연속채취) 측정한 자료와 동일한 지점에서 동일한 시간대에 대기오염 자동측정소에서 측정한 기상항목(온도, 상대습도, 풍속, 풍향)과 가스상 오염물질(SO2, NO2, CO) 시간단위 자료를 이용하였다.
데이터처리
- PM10과 중금속 오염도는 기상인자, 점오염원에서 배출되는 가스상 오염물질과 지역적, 계절적 특성 등여러 가지 요인에 의해 오염도가 달라지므로 본 연구에서는 기상인자, 가스상 오염물질과 PM10, 중금속등 측정항목 간 상관성을 SPSS (Ver 18.0) 통계프로그램의 Pearson correlation analysis를 실시하였으며, 그 결과를 표 4, 5에 나타내었다. 표 4를 보면 PM10과 Mn의 상관계수가 0.
- Table 4. Pearson correlation coefficient among PM10 and heavy metals.
- 독립성 검정을 위해 D-W(Durbin-Watson) 검정과 독립변수 간의 다중공선성 (collinearity) 검정을 실시한다. 다중공선성은 회귀식의 독립변수 사이의 공선성으로 인하여 발생하는 분산값의 팽창 정도를 측정 하는 분산팽창요인(VIF; Variance inflation factor)을 구하여 평가하며, VIF 값이 10 이상이면 다중공선성을 의심한다.
- , 중금속과의 상관성이 있는 것으로 나타나 이에 대한 인과관계와 인위적 오염원에 대한 영향을 알아보고자 회귀 분석을 실시하였다. 본 연구에서는 종속변수와 둘 이상의 독립변수를 이용하므로 다중선형회귀분석법을 이용하여 회귀식을 도출하였다. 다중선형 회귀식은 아래의 식(1)과 같이 나타낸다.
- 본 연구에서는 통계분석을 위해 표 2와 같이 시간 대별 측정 자료를 동일한 일평균 단위로 변환하여 Statistical Package for the Social Science (SPSS) Ver 18.0로 상관분석과 회귀분석을 실시하였다.
- 상관분석결과 (표 5) 가스상물질과 PM10, 중금속과의 상관성이 있는 것으로 나타나 이에 대한 인과관계와 인위적 오염원에 대한 영향을 알아보고자 회귀 분석을 실시하였다. 본 연구에서는 종속변수와 둘 이상의 독립변수를 이용하므로 다중선형회귀분석법을 이용하여 회귀식을 도출하였다.
- 회귀분석은 PM10과 중금속 항목을 종속변수로 하고 풍속, 온도, 상대습도, SO2, CO, NO2 등 항목을 독립변수로 하였으며, 독립변수 선택방법은 새로운 변수를 모형에 추가할 때 이미 모형에 포함된 변수에 대한 유의성 검정을 통해 유의하지 않으면 모형에서 제거하는 단계선택(Stepwise)방법으로 수행하였다.
- 회귀식의 진단방법으로는 유의성을 검정하는 F-검정과 선형성을 설명하는 결정계수값 (R2) 통해 회귀 식의 유의성을 검증하였다. 식(2, 3)의 F-검정은 회귀 식에 의해 설명되는 변동(MSR)과 회귀식에 의해 설명되지 않는 변동(MSE)의 비로서 그 값이 커질수록 회귀식의 신뢰도가 높고, 유의확률(p-값)이 유의수준 0.
성능/효과
- 1. 기상항목은 지역별 차이가 크지 않았으며, 주 풍향은 남동풍과 서남서풍이었다. 가스상 오염물질 중 SO2는 공단이 있는 안산지역이 주거지역보다 약 1.
- 2. 지역별 PM10 Median은 공단지역인 안산이 47μg/m3으로 주거지역인 수원 40 μg/m3, 의왕 42 μg/m3보다 조금 높게 나타났다.
- 3. PM10과 중금속의 계절적 변화특성을 보면 겨울, 봄철 (12~5월)의 PM10, Pb, Fe, As의 Median은 55μg/m3, 0.053 μg/m3, 0.848 μg/m3, 0.0044 μg/m3으로 여름, 가을 (6~11월) Median보다 PM10은 1.7배, Pb 3.5배, Fe 1.9배, As 3.4배 높게 것으로 나타났다.
- 4. PM10과 중금속항목 상관분석 결과 PM10과 Mn 이 0.82 (p<0.01), Fe과 Mn이 0.82 (p<0.01)로 높은 상관성을 보였으나, 여름철에 가장 높은 농도를 보였던 Cr은 상관성은 낮게 나타났다.
- 5. PM10, Pb, Cu, Cr, As, Ni, Fe, Mn은 기상항목(풍속, 습도)과 SO2, CO를 독립변수로 한 다중선형회귀 모형을 도출하였다. 회귀모형에서 독립변수 SO2는 모든 종속변수와 인과관계가 있었고, PM10, Fe, Mn은 특징적으로 CO와 풍속에 영향을 받고 있으며, Pb, Cu, Ni, As는 SO2가 주요인으로 나타났다.
- 4배 높게 것으로 나타났다. Pb, As, Fe은 시간(계절) 요인에 따라 농도차이가 컸고, Cu, Ni은 공간(지역) 요인에 의한 농도 차이가 큰 것으로 평가되었으며, 상위농도의 이상값 출현도 많았다.
- 기상항목은 지역별 차이가 크지 않았으며, 주 풍향은 남동풍과 서남서풍이었다. 가스상 오염물질 중 SO2는 공단이 있는 안산지역이 주거지역보다 약 1.6배 정도 높았으나, NO2, CO는 주거지역이 조금 높은 것으로 조사되었다.
- 01)로 상관성이 높게 나타났고, 특히 SO2는 Cr을 제외한 모든 중금속 항목과 유의한 상관성을 보여 주었다. 기상 인자인 풍속과 기온은 중금속 항목과 상관성 없었으며 특히 기온은 As (-0.36), Fe (-0.29), PM10 (-0.13) 등과 풍속은 PM10 (-0.05), Cu, Pb 항목과 음의 상관성을 보였다. 상대습도는 상관성이 낮은 것으로 나타났다.
- 기상인자와 가스상 오염물질과의 상관성은 SO2와 Pb는 0.66 (p<0.01), CO는 PM10과 0.62 (p<0.01)로 상관성이 높게 나타났고 특히 SO2는 모든 중금속 항목(Cr 제외)과 유의한 상관성을 보여 주었다.
- 또한 월별 농도변화 특성이 비슷하였던 Fe과 Mn 0.82 (p<0.01), Fe과 As 0.78 (p<0.01)로 높은 상관관계를 보였고, Pb와 Cu 0.65 (p<0.01)도 상관성이 높았다.
- 중금속 항목의 월별 농도변화 특성을 보면 Fe, Mn, As는 항목 간 비슷한 추세를 보였고 특히 3월과 12월에 농도변화가 유사하였으며, Pb과 Cu는 연중 농도분포가 비슷한 추세로 나타났고, Cr, Cd는 9~12월에 아주 낮은 농도로 나타나 오염 배출원이 비슷하고 항목 간 상관성이 있을 것으로 사료된다. 또한 중금속 항목의 시∙공간적 특성을 보면 Pb, As, Fe은 시간적(계절적) 특성에 영향을 받으나 Cu, Ni은 공간적(지역적) 특성에 더 영향을 받는 것으로 나타났다.
- 또한 지역별 중금속 항목별 농도분포를 비교해 보면 수원, 의왕, 성남 지역은 Fe>Pb>Cu>Mn>Cr>Ni>As>Cd 순으로 나타났으나, 안산지역은 Fe>Cu>Pb>Mn>Cr>Ni>As>Cd 순으로 다르게 나타났는데, 그 원인은 철강, 철합금, 도금공장 등 중소규모 공장들이 산재하고 있어 주거지역과는 다른 특성을 보인 것으로 판단된다.
- 조사지역의 PM10 농도범위는 15~176 μg/m3으로 나타났고, 지역별 PM10 Median은 공단지역인 안산이 47 μg/m3으로 주거지역인 수원 40μg/m3, 의왕 42 μg/m3, 공단지역인 성남 44 μg/m3보다 조금 높게 나타났으며, 성남은 주거지역 수준의 농도를 보이고 있다.
- 또한 Cu, Cr, Ni 측정값은 전체의 기간에서 고농도 구간의 상위값 이상치(상자도표의 “ o ”, “＊”)가 많이 나타나고 있음을 볼 수 있는데 이는 점오염원에 의한 일시적 현상으로 해석 된다. 중금속 항목의 월별 농도변화 특성을 보면 Fe, Mn, As는 항목 간 비슷한 추세를 보였고 특히 3월과 12월에 농도변화가 유사하였으며, Pb과 Cu는 연중 농도분포가 비슷한 추세로 나타났고, Cr, Cd는 9~12월에 아주 낮은 농도로 나타나 오염 배출원이 비슷하고 항목 간 상관성이 있을 것으로 사료된다. 또한 중금속 항목의 시∙공간적 특성을 보면 Pb, As, Fe은 시간적(계절적) 특성에 영향을 받으나 Cu, Ni은 공간적(지역적) 특성에 더 영향을 받는 것으로 나타났다.
- 가 주요인으로 나타났다. 즉 PM10, Fe, Mn 농도는 화석연료의 불완전연소와 바람으로 인한 토양의 비산으로부터 배출되는 CO, WS에 영향을 받고, Pb, Cu, Ni, As 농도는 화석연료 연소와 금속용융, 황산제조, 석유정제등 산업공정에서 배출되는 SO2 농도에 더 큰 인과관계가 있는 것으로 평가되었다.
- 표 4를 보면 PM10과 Mn의 상관계수가 0.82 (p<0.01)로 가장 높은 상관성을 보였고, As (0.78), Fe (0.77), Ni (0.61), Pb (0.60) 항목과도 상관성이 높은 것으로 나타났다.
- 표 5는 기상인자, 가스상 오염물질과 PM10, 중금속 상관분석 나타낸 것으로 가스상 오염물질인 SO2와 Pb는 0.66 (p<0.01), CO는 PM10과 0.62 (p<0.01)로 상관성이 높게 나타났고, 특히 SO2는 Cr을 제외한 모든 중금속 항목과 유의한 상관성을 보여 주었다.
- 표 6 회귀식의 독립변수별 계수값을 각각의 종속변수의 Median값으로 나누어 표준화된 독립변수 계수값으로 종속변수에 영향을 미치는 정도를 비교하여 평가한 결과 PM10, Fe, Mn은 특징적으로 CO와 풍속에 영향을 받고, Pb, Cu, Ni, As는 SO2가 주요인으로 나타났다. 즉 PM10, Fe, Mn 농도는 화석연료의 불완전연소와 바람으로 인한 토양의 비산으로부터 배출되는 CO, WS에 영향을 받고, Pb, Cu, Ni, As 농도는 화석연료 연소와 금속용융, 황산제조, 석유정제등 산업공정에서 배출되는 SO2 농도에 더 큰 인과관계가 있는 것으로 평가되었다.
- PM10, Pb, Cu, Cr, As, Ni, Fe, Mn은 기상항목(풍속, 습도)과 SO2, CO를 독립변수로 한 다중선형회귀 모형을 도출하였다. 회귀모형에서 독립변수 SO2는 모든 종속변수와 인과관계가 있었고, PM10, Fe, Mn은 특징적으로 CO와 풍속에 영향을 받고 있으며, Pb, Cu, Ni, As는 SO2가 주요인으로 나타났다.
- PM10는 CO, SO2, RH, WS를 Pb는 CO, SO2를 독립변수로 하는 회귀식이 도출되었다. 회귀식의 유의성을 설명하는 F-value 값이 PM10은 83.336, Pb는 120.0으로 유의한 수준이었 으며, 선형성을 설명하는 결정계수 (R2)가 PM10은 0.487, Pb는 0.476으로 그 의미는 추정된 회귀식으로 부터 PM10 농도의 48.7%, Pb 농도의 47.6%를 설명할수 있다는 것을 의미한다. PM10과 Pb의 회귀모형식을 표현하면 식(4)와 같이 표현된다.
후속연구
- 표 7은 회귀식의 검정값을 나타낸 것으로 시간 변화에 따른 자기상관을 나타내는 D-W값이 “0”, “4” 에 가까우면 자기상관이 존재하여 시계열분석을 실시해야한다. 본 연구에서는 PM10(0.779), Fe(0.996), Mn(0.978) 등 항목이 1 이하로 자기상관이 존재하여 시계열분석이 필요한 것으로 나타났는데 시계열 특성을 분석하기 위해서는 장기적인 조사 자료를 확보하여 평가해야 한다. 향후에 경기도에서 운영하는 중금속측정망(PM10)의 장기간의 조사 자료가 축적되면 시계열분석 통한 좀 더 정확한 중금속 농도변화를 평가할 수 있을 것으로 사료된다.
- 978) 등 항목이 1 이하로 자기상관이 존재하여 시계열분석이 필요한 것으로 나타났는데 시계열 특성을 분석하기 위해서는 장기적인 조사 자료를 확보하여 평가해야 한다. 향후에 경기도에서 운영하는 중금속측정망(PM10)의 장기간의 조사 자료가 축적되면 시계열분석 통한 좀 더 정확한 중금속 농도변화를 평가할 수 있을 것으로 사료된다. 또한 VIF값이 10 이상이면 공선성 의심되나 본 연구에서는 2 이하로 독립변수 간 다중공선성이 존재하지 않았다.
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