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문제 정의
- 위의 원자료를 바탕으로 양행렬 인자분석(positive matrix factorization; PMF) 모델을 이용하여 오염원의 정량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 PMF 모델링에 의해 얻어진 기여도 자료와 기상자료를 바탕으로 CPF (conditional probability function) 모델을 이용하여 지역규모 오염원의 위치를 확인하고자 하였다.
- 본 연구에서는 2010년 9월부터 2012년 12월까지 경북 경산시의 대구대학교 옥상에서 채취한 초미세먼지 (PM2.5) 자료를 이용하여 본 연구지역에 존재하는 각 오염원의 파악 및 각 오염원의 정량적 기여도를 추정하기 위하여 PMF 모델링을 수행하였다. 또한 CPF 모델을 적용하여 지역규모의 오염원 위치를 파악하고자 하였으며, 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
제안 방법
- 이때, Nylon 재질의 여지에는 Na2CO3 용액으로 코팅된 디누더(denuder)를 추가 설치하여 시료 중 HNO3를 제거하였다. 각 여지는 시료 채취 전후로 72시간 정도 항온, 항습상태의 전자 데시케이터 내에 보관하여 항량시켰고, Teflon과 Quartz 여지는 0.01 mg의 감도를 가지고 있는 전자저울로 칭량하였다. 또한 Quartz 여지는 사용 전 여지에 존재할 수 있는 유기물질을 제거하기 위해 600°C에서 약 10시간 동안 전처리를 하였다.
- 81 μg/m3)의 순으로 기여도를 나타내었다. 각 오염원의 기여도와 기상자료를 결합하여 오염원의 위치를 파악하기 위한 CPF 모델링을 수행하였다. 즉, 각 오염원의 기여도와 기상자료를 결합하여 비교적 간단하게 지역규모의 오염원 위치를 확인하는 데 활용할 수 있다.
- 본 연구에서는 먼저 원자료 중 결측값 및 검출한계 이하의 자료가 많이 존재하는 항목은 모델링을 수행하는 과정에서 제외 하였다. 그 외 자료 중 결측된 자료는 기하평균으로 대체하였고, 검출한계 이하의 값에 대해서는 검출한계값의 1/2로 대체하였다. 또한 mass closure 문제와 S/N비 (signal-to-noise)를 이용하여 0.
- 네 번째 오염원은 Al, Ca, Fe, Mg, Si 등이 주로 기여하는 것으로 나타나 토양(soil) 관련 오염원으로 분류하였다. 보통 토양 관련 오염원의 주요 추적자는 Al, Ca, Fe, Mg, Si, Mg2+, Ca2+ 등으로 알려져 있다.
- 시료채취기간 동안의 각 항목에 대한 각종 통계값을 표 1에 제시하였다. 다음으로 최적의 오염원 수를 결정해야 하는데, 본 연구에서는 IM, IS값과 Q값, rotmat 행렬 등을 이용하여 최적의 오염원 수를 8개로 결정하였다. 최적의 FPEAK값은 0.
- 5) 자료를 이용하여 본 연구지역에 존재하는 각 오염원의 파악 및 각 오염원의 정량적 기여도를 추정하기 위하여 PMF 모델링을 수행하였다. 또한 CPF 모델을 적용하여 지역규모의 오염원 위치를 파악하고자 하였으며, 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- 또한 Quartz 여지는 사용 전 여지에 존재할 수 있는 유기물질을 제거하기 위해 600°C에서 약 10시간 동안 전처리를 하였다.
- 마지막으로 여덟 번째 오염원은 NO3-, NH4+가 높은 기여를 하는 것으로 나타나 2차 질산염 (secondary nitrate) 오염원으로 분류하였다. 2차 질산염 오염원의 경우 대기 중으로 배출된 NOx 등의 가스상 물질이 NHO3로 산화되고, NH3와 결합하여 NH4NO3의 질산염 형태로 존재하게 된다.
- 본 연구에서 CPF 모델의 Δθ는 15로 하여 총 24방위로 결정하였고, 한계값은 기여도의 75th percentile을 사용하였다.
- 본 연구에서는 경산지역에서 PM2.5의 오염원 확인 및 기여도 추정을 위해 2010년 9월부터 2012년 12월까지 PM2.5 채취기를 이용하여 총 260개의 PM2.5 시료를 채취하였고, 질량 농도, 무기원소, 이온 및 탄소성분을 분석하여 물리·화학적 특성을 파악하였다.
- 세 번째 오염원은 OC (OC2, OC3), EC1, SO42-, Fe, Zn, Mn 등이 높게 나타나 산업(industry) 관련 오염원으로 분류하였다. 이 중 Fe, Mn의 경우 토양에서 배출되는 금속성분 중 하나로 볼 수 있으며, 철강공업 등의 산업적인 오염원과 화석연료 연소시설에서 배출되기도 하는 것으로 알려져 있다(Taiwo et al.
- 5 시료를 채취하였다. 시료는 3일 간격으로 채취하는 것을 기본으로 하였다. 각 모듈은 무기 원소 분석을 위해서 Teflon 재질의 여지(Zefluor, pore size 2.
- 이후 15분 동안 온도를 175°C로 올리고, 다시 이 온도에서 5분간 유지시켜 총 20분간 시료를 분해하였다. 약 30분간 방랭한 후 여과여지를 이용하여 시료의 잔재물을 여과하였다. 충분히 여과가 되면 초순수를 가하여 50 mL로 mass up하여 골고루 섞어준 뒤 50 mL centrifuge tube 에 담아 분석 전까지 냉장보관 후, ICP-AES 분석법을 이용하여 총 17개 항목(Al, Ba, Ca, Cd, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Si, Ti, V, Zn)을 분석하였다.
- 여섯 번째 오염원은 OC, Cl- , SO42-가 높은 기여를 하는 것으로 나타나 소각(incinerator) 관련 오염원으로 분류하였다. SO42-의 경우 Cl- , OC와 더불어 소각 오염원에서 약 10% 이상 기여하는 것으로 알려져 있다(Chow, 1995).
- 5 시료를 채취하였고, 질량 농도, 무기원소, 이온 및 탄소성분을 분석하여 물리·화학적 특성을 파악하였다. 위의 원자료를 바탕으로 양행렬 인자분석(positive matrix factorization; PMF) 모델을 이용하여 오염원의 정량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 PMF 모델링에 의해 얻어진 기여도 자료와 기상자료를 바탕으로 CPF (conditional probability function) 모델을 이용하여 지역규모 오염원의 위치를 확인하고자 하였다.
- 이온 성분은 Nylon 여지를 추출용기에 넣고, 초순수 30 mL 를 넣은 후 초음파 세척기에 넣어 30분간 초음파 추출 하였다. 이 용액은 실린지 필터(syringe filter)를 이용하여 여과를 하고 50 mL centrifuge tube에 담아 분석 전까지 냉장보관 후 이온크로마토그래피를 이용하여 총 8개 이온성분(Cl- , NO3- , SO42- , Na+ , NH4+ , K+ , Ca2+ , Mg2+ )을 분석하였다. 또한 탄소성분은 TOR/IMPROVE (thermal optical reflectance) 분석법에 의해 유기탄소 (organic carbon; OC)와 원소탄소(element carbon; EC) 를 온도별 승온조건에 따라 8개 탄소성분(OC1, OC2, OC3, OC4, OP, EC1, EC2, EC3)을 분석하였다.
- 일곱 번째 오염원은 OC (OC2, OC3), EC1, SO42- 등이 높게 나타나 디젤 자동차(diesel emission) 오염원으로 분류하였다. 디젤 자동차 오염원은 OC (OC2, OC3, OP), EC1 등이 높게 나타나는 것이 특징이며, 보통 디젤 자동차에서 배출되는 EC는 OC보다 높지만(Sahu et al.
- 첫 번째 오염원은 OC (OC2, OC3, OC4), Cl-, K+ 등이 기여하는 것으로 나타나 생체소각(biomass burning) 오염원으로 분류하였다.
- 다음으로 최적의 오염원 수를 결정해야 하는데, 본 연구에서는 IM, IS값과 Q값, rotmat 행렬 등을 이용하여 최적의 오염원 수를 8개로 결정하였다. 최적의 FPEAK값은 0.0으로 결정하였고, 실제 오염원분류표와 유사한 오염원분류표를 획득하기 위하여 FKEY를 사용하였다. PMF 모델링의 자세한 절차 및 방법은 다음의 문헌을 참고할 수 있다(Hwang and Kim, 2013; Hwang et al.
- 5를 채취하여 각 화학성분들을 분석하였으며, 오염원을 확인하기 위하여 PMF 모델을 적용하였다. 최적의 오염원 수를 8개로 결정하고 본 연구지역의 대기질에 영향을 주는 생체 소각 오염원, 2차 황산염 오염원, 산업 관련 오염원, 토양 관련 오염원, 가솔린 자동차 오염원, 소각 관련 오염원, 디젤 자동차 오염원, 그리고 2차 질산염 오염원 등을 확인하였다. 본 연구지역에서 연구기간 동안의 전체 평균 기여도는 2차 질산염 오염원이 20.
- 약 30분간 방랭한 후 여과여지를 이용하여 시료의 잔재물을 여과하였다. 충분히 여과가 되면 초순수를 가하여 50 mL로 mass up하여 골고루 섞어준 뒤 50 mL centrifuge tube 에 담아 분석 전까지 냉장보관 후, ICP-AES 분석법을 이용하여 총 17개 항목(Al, Ba, Ca, Cd, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Si, Ti, V, Zn)을 분석하였다. 이온 성분은 Nylon 여지를 추출용기에 넣고, 초순수 30 mL 를 넣은 후 초음파 세척기에 넣어 30분간 초음파 추출 하였다.
대상 데이터
- PM2.5 채취기는 총 3개의 모듈로 싸이클론 (URG Co., URG-2000-30EH)과 펌프, 유량계, 유량조절계, 필터팩으로 구성되어 있으며, 16.7 L/min의 유량으로 24시간 동안 PM2.5 시료를 채취하였다. 시료는 3일 간격으로 채취하는 것을 기본으로 하였다.
- 또한 대기오염물질 배출업소는 경산시에 404개, 영천시에 303개, 대구시에 1,754개 등 다양한 분야의 제조업 공장 등이 위치해 있어 연구대상지역의 대기질에 영향을 미치고 있다. 대기질에 영향을 미치는 오염원을 확인하고 기여도를 추정하기 위해 2010년 9월부터 2012년 12월까지 대구대학교 공과대학 6호관 옥상(지상으로 부터 약 21m)에서 PM2.5 채취기를 이용하여 시료를 채취하였다(그림 1).
- 본 연구는 대구대학교 공과대학에서 진행하였으며, 인근에는 유역면적 18 km2 규모의 다목적 저수지가 위치해 있고, 경부고속도로와 경부선·대구선 철도, 경산 IC, 국도 4호(산업도로) 및 25호선이 지나고 있다.
이론/모형
- 이 용액은 실린지 필터(syringe filter)를 이용하여 여과를 하고 50 mL centrifuge tube에 담아 분석 전까지 냉장보관 후 이온크로마토그래피를 이용하여 총 8개 이온성분(Cl- , NO3- , SO42- , Na+ , NH4+ , K+ , Ca2+ , Mg2+ )을 분석하였다. 또한 탄소성분은 TOR/IMPROVE (thermal optical reflectance) 분석법에 의해 유기탄소 (organic carbon; OC)와 원소탄소(element carbon; EC) 를 온도별 승온조건에 따라 8개 탄소성분(OC1, OC2, OC3, OC4, OP, EC1, EC2, EC3)을 분석하였다.
- 다음으로 원자료에 대응하는 불확실도 행렬을 산정해야 한다. 본 연구에서는 Polissar et al. (1998)에 의해 제안된 방법을 이용하여 불확실도 행렬을 산정하였다. 시료채취기간 동안의 각 항목에 대한 각종 통계값을 표 1에 제시하였다.
- 본 연구지역에서 PM2.5를 채취하여 각 화학성분들을 분석하였으며, 오염원을 확인하기 위하여 PMF 모델을 적용하였다. 최적의 오염원 수를 8개로 결정하고 본 연구지역의 대기질에 영향을 주는 생체 소각 오염원, 2차 황산염 오염원, 산업 관련 오염원, 토양 관련 오염원, 가솔린 자동차 오염원, 소각 관련 오염원, 디젤 자동차 오염원, 그리고 2차 질산염 오염원 등을 확인하였다.
성능/효과
- 5의 농도의 산포도를 그려 모델링된 값이 얼마나 실제 농도 값을 설명하는가를 나타내는 결정계수(R2)를 구하여 그림 6에 나타내었다. 결정계수 값은 0.91로 양호한 결과를 나타내었고, 이는 예측된 PM2.5의 농도가 실제 농도값을 약 91% 설명하는 것을 의미하여, 만족할 만한 PMF 모델링 결과를 얻은 것으로 사료된다.
- CPF 모델은 기상자료를 이용하여 오염원의 국지적인 위치를 추정할 수 있는 방법으로, 풍향과 풍속 등 측정된 기상자료와 PMF 모델에 의해 계산된 기여도 자료를 결합하여 CPF 값을 계산할 수 있다. 계산된 CPF 값은 1에 가까울수록 그 방향에 오염원이 존재할 가능성이 높은 것을 의미한다. CPF 값은 식 2에 의해 계산할 수 있다.
- 1%로 주말이 더 높게 나타났다(그림 4). 교통량 정보제공 시스템(traffic monitoring system; TMS)을 이용하여 인근에 위치한 경부고속도로의 통행량을 살펴본 결과 주중의 승용차, 버스 및 화물차 교통량보다 주말에 승용차가 화물차에 비해 교통 량이 훨씬 많아 주말이 주중보다 기여도가 높게 나타난 것으로 판단된다.
- 다섯 번째 오염원은 휘발유 자동차(gasoline) 오염원으로 OC (OC3, OC4, OP), EC2, NO3-, Fe, Zn 등이 높게 나타났다. 일반적으로 자동차에서 배출되는 OC는 EC보다 높으며, OC 중에서 OC3과 OC4가 높은 것이 특징이다(Wang et al.
- 두 번째 오염원은 SO42- , NH4+, OC, EC 등이 기여하는 것으로 나타났으며 특히, SO42- , NH4+가 가장 높게 기여하는 것으로 조사되어 2차 황산염(secondary sulfate aerosol) 오염원으로 분류하였다.
- 본 연구결과에도 EC1이 높은 기여를 하고 있으며, OC 또한 기여를 하고 있는 것으로 나타났다. 디젤 자동차 오염원은 가을철과 겨울철에 높은 기여도를 나타내었고, 주중과 주말에 관계없이 지속적으로 기여하는 것으로 나타났다. 가을철과 겨울철에 높은 기여도를 나타내는 이유는 늦가을과 겨울철에 가정용 난방을 위해 경유 및 등유를 사용하는데 이때 화석연료 연소에 의한 오염원과 디젤 자동차 오염원 간의 중복출현 가능성이 존재하여 이러한 결과를 나타내는 것으로 판단된다.
- 디젤 자동차 오염원의 CPF 모델링 결과 북쪽과 남남동쪽에서 주로 유입되는 것으로 나타났다. 북쪽에는 국도 4호(산업도로)·25호선이, 남동쪽으로는 경부고속도로의 영향을 받는 것으로 사료된다.
- 북쪽에는 국도 4호(산업도로)·25호선이, 남동쪽으로는 경부고속도로의 영향을 받는 것으로 사료된다. 또한 가솔린 자동차 오염원은 특정한 방향에서 유입되는 것이 아니라 모든 방향에서 유입되는 것을 볼 수 있었다. 소각 관련 오염원은 북동쪽과 남남동쪽에서 기인하는 것으로 나타났다.
- 또한 Zn는 타이어 마모에 의해 배출된다고 알려져 있으며, Fe는 휘발유 차량에서 사용하는 촉매제에서 발생한다고 알려져 있다(Zhao and Hopke, 2004). 본 연구결과 또한 OC가 EC보다 높으며 OC 중 OC3, OC4가 높게 나타났고, Fe, Zn가 기여하는 것으로 조사되어 휘발유 자동차 오염원으로 판단된다. 휘발유 자동차 오염원은 계절이 바뀜에 따라 기여하는 기여도는 비슷한 수준을 유지하였지만, 주중 및 주말은 각각 8.
- , 1982). 본 연구결과에도 EC1이 높은 기여를 하고 있으며, OC 또한 기여를 하고 있는 것으로 나타났다. 디젤 자동차 오염원은 가을철과 겨울철에 높은 기여도를 나타내었고, 주중과 주말에 관계없이 지속적으로 기여하는 것으로 나타났다.
- 본 연구대상 지역 주변에 많은 농림지역이 존재하여 그에 따른 농업폐기물 소각, 논·밭두렁 소각 등 빈번한 불법 소각이 자주 일어나고 있는 것으로 사료되며, 계절과 주중, 주말에 관계없이 지속적으로 기여하는 것으로 나타났다(표 2, 그림 4).
- 또한 강한 태양광선에 의해 광화학반응을 일으켜 입자로의 전환이 빨리 일어나기 때문에 일 조량 및 온도가 높은 여름철에 잘 발생하는 것으로 알려져 있다(Kim and Hopke, 2004). 본 연구에서는 주중, 주말에 관계없이 지속적으로 기여하고, 다른 계절에 비해 여름철에 높은 기여도를 나타내는 것으로 조사되었다(표 2, 그림 4).
- 토양의 경우 대기 중으로 재비산하는 토양성분의 입자와 황사에 의해 영향을 미치는 것으로 사료된다. 본 연구에서의 토양 관련 오염원은 봄철과 겨울철에 높게 나타나는 것으로 조사되었다(표 2).
- 최적의 오염원 수를 8개로 결정하고 본 연구지역의 대기질에 영향을 주는 생체 소각 오염원, 2차 황산염 오염원, 산업 관련 오염원, 토양 관련 오염원, 가솔린 자동차 오염원, 소각 관련 오염원, 디젤 자동차 오염원, 그리고 2차 질산염 오염원 등을 확인하였다. 본 연구지역에서 연구기간 동안의 전체 평균 기여도는 2차 질산염 오염원이 20.6%의 기여도를 나타내어 연구지역 PM2.5 농도에 가장 많은 영향을 미치는 것으로 조사되었다. 다음으로는 2차 황산염 오염원 16.
- 본 연구지역의 PM2.5 농도에 영향을 미치는 오염원은 총 8개로 추정되었으며, 2차 질산염 오염원이 20.6% (5.55 μg/m3)의 기여도를 나타내어 연구지역의 PM2.5 농도에 가장 많은 영향을 미치는 것으로 조사되었다.
- 생체 소각 오염원의 CPF 모델링 결과 수용체의 남서쪽에 오염원이 위치할 확률이 높은 것으로 나타났다. 실제 지도와 비교해본 결과 시료채취 지점 남서쪽으로 약 2 km 떨어진 곳에 많은 농림지역이 존재하고 있는 것을 확인할 수 있었다.
- 본 연구지역 인근에 하루에 1,850 kg/hr를 소각하는 의료 폐기물 소각장이 2012년부터 가동되었으며, 주변에 존재하는 중소 또는 대형 산업체에서 소각로를 가동하는 곳이 많아 소각에 의한 영향이 일정부분 존재할 것으로 판단된다. 소각 관련 오염원은 겨울철, 가을철이 높게 기여하는 것으로 나타났고, 주중과 주말에 관계없이 일정량 기여하는 것으로 조사되었다.
- 생체 소각 오염원의 CPF 모델링 결과 수용체의 남서쪽에 오염원이 위치할 확률이 높은 것으로 나타났다. 실제 지도와 비교해본 결과 시료채취 지점 남서쪽으로 약 2 km 떨어진 곳에 많은 농림지역이 존재하고 있는 것을 확인할 수 있었다. 산업 관련 오염원의 경우 동쪽 에 오염원이 위치할 확률이 높은 것으로 나타나, 실제 지도와 비교해본 결과 동쪽으로부터 약 8.
- 측정된 PM2.5의 평균농도는 27.49 μg/m3으로 조사되었으며, PMF 모델링에 의해 계산된 PM2.5의 평균농도는 26.97 μg/m3으로 계산되었다.
후속연구
- 그러나 2차 입자들은 장거리이동을 하면서 2차 입자로 변환되어 영향을 미치기 때문에 PSCF와 같은 장거리 모델을 적용하여 오염원을 추정하는 연구가 더 필요할 것으로 사료된다.
- 즉, 각 오염원의 기여도와 기상자료를 결합하여 비교적 간단하게 지역규모의 오염원 위치를 확인하는 데 활용할 수 있다. 본 연구지역의 특성을 잘 반영하는 오염원들이 확인되었으며, 본 연구지역의 대기질 개선을 위해서는 이러한 오염원들에 대한 규제 및 감시, 그리고 대기질 개선을 위한 홍보활동 등이 필요할 것으로 사료된다. 예를 들어, 비교적 높은 기여를 하는 것으로 조사된 생체 소각 오염원은 적극적인 규제, 감시, 그리고 홍보 등을 통하여 효율적인 제어가 가능할 것으로 판단된다.
- 시료채취 장소 북쪽 방향으로는 대부분이 농지이며, 일부 주거지역과 산업 시설들(제조공장 등)이 존재하고 있는 것으로 조사되었다. 북쪽 방향으로는 확실한 오염원을 확인할 수 없었으며, 이에 대한 추후 연구가 진행되어야 할 것으로 판단된다.
- 예를 들어, 비교적 높은 기여를 하는 것으로 조사된 생체 소각 오염원은 적극적인 규제, 감시, 그리고 홍보 등을 통하여 효율적인 제어가 가능할 것으로 판단된다. 이러한 연구결과는 본 연구지역의 대기질 개선 및 관리를 위한 기초자료로서의 역할을 충분히 할 수 있을 것으로 생각된다.
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