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문제 정의
- 본 논문에서는 원전 배관재질의 크롬 성분이 FAC에 미치는 영향에 대하여 조사하여 정리하였다.
가설 설정
- 강의 크롬 성분이 산화막에 축적되면 철산화물인 마그네타이트보다 용해도가 낮은 FeCr2O4 와 같은 산화물이 생성되고, 또한 이 산화물은 산화막의 기공을 감소시키므로 FAC 속도가 감소하게 된다.2) 그러나 크롬 성분의 FAC 저항성에 대한 메카니즘은 아직 완전히 밝혀지지 않았다. 왜냐하면 크롬을 함유한 배관이 여러 가지 수화학 환경에서 운전되기 때문에 FAC에 영향을 미치는 다른 인자들과의 관계도 고려해야하기 때문이다.
- 0 사이를 유지하고 있다.5) 계통수의 pH는 FAC 속도에 상당히 영향을 미치는데 이것은 pH가 산화막의 주성분인 마그네타이트의 용해도에 영향을 미치기 때문이다.12) 그리고 pH는 온도, DO, 그리고 유속 등 여러 가지 인자들과 관계가 있다.
- 이러한 실험을 하기 위해서는 재질의 크롬 함량을 정확히 측정하는 것도 중요하다.7) 왜냐하면 매우 적은 양의 크롬 첨가로 FAC 저감화에 최대 효과를 낼 수 있기 때문이다.
제안 방법
- 22) pH를 ETA, DMA, N2H4 , NH3 로 9.74∼9.93로 조절한 용액에서 크롬 함량 (0.01 wt%∼1.11 wt%)이 다른 재질을 사용하여 시험(39m/s, DO<1 ppb, 282℃, 10 m/s, 720/2000 시간)을 수행 하였다.
- 개발자들은 세 가지 중요한 합금 원소인 크롬, 구리, 그리고 몰리브덴 영향을 설명하기 위해 Ducreux 모델을 선택하였다. Ducreux는 프랑스 EDF의 CIROCO loop을 사용하여 FAC에 저항성을 가지는 합금 원소들(크롬, 구리, 몰리브덴)에 대한 시험을 수행하였다. pH 9.
- pH 9.0, 유속 1.3∼60 m/s, 180℃에서 30∼300 시간 동안 단상유동 조건에서 시험을 수행하였으며 이 시험자료를 사용하여 (1)과 같은 관계식을 개발하였다.
- 1 wt% 이상에서 FAC 속도를 더 보수적으로 계산함을 알 수있다. 따라서 EPRI와 EDF는 FAC 예측 모델에 의한 FAC 속도 예측 값의 보완을 위해 크롬 함량이 다른 탄소강으로 CIROCO loop을 사용하여 FAC 시험을 공동 수행하였다. Fig.
- 또 이 실험은 고온(307℃, 302℃, 180℃), 단상유동 조건에서 0.013 wt%∼0.33 wt% 크롬이 함유된 재질을 사용하여 오랜 시간 동안(611일, 110일) 진행되었다.
- 재질의 크롬 함량이 다른 탄소강(STPT480, Cr: 0.001 wt%, 0.08 wt%)을 사용하여 FAC 속도의 pH(7, 8, 9.2, 10) 의존성에 관한 시험을 일본 전력중앙연구소(CRIEPI)에서 수행하였다. Fig.
대상 데이터
- 캐나다의 Atomic Energy of Canada Ltd(AECL)에서 FAC에 미치는 크롬 영향에 대한 시험을 수행하였다.1) AECL 자료는 pH가 LiOH로 조절되는 고온수 루프 조건에서 수행되므로 아민 계통으로 pH가 조절된 다른 문헌 자료들과 다르다.
이론/모형
- 1987년 EPRI는 Surry 2 원전에서 발생한 사고에 대한 대응으로 CHEC® 이라는 FAC 예측코드를 개발하였다. 개발자들은 세 가지 중요한 합금 원소인 크롬, 구리, 그리고 몰리브덴 영향을 설명하기 위해 Ducreux 모델을 선택하였다. Ducreux는 프랑스 EDF의 CIROCO loop을 사용하여 FAC에 저항성을 가지는 합금 원소들(크롬, 구리, 몰리브덴)에 대한 시험을 수행하였다.
성능/효과
- (a)에 나타낸 것과 같이 강의 크롬 함량이 0.04 wt% 까지는 상대 FAC 속도 변화가 없다가 0.04 wt%∼0.05 wt% 사이에서 급격하게 감소하고 이후부터 시험 시간이 증가함에 따라 상대 FAC 속도가 서서히 감소하였다.
- 따라서 재질의 크롬 함량이 적은 경우에는 고 pH로 운전하거나 중성 pH에서는 크롬 함량을 높여야 FAC 저항성이 높아지는데 경제성도 고려해서 선택을 해야 한다. 0.001 wt% 크롬은 pH 9.2에서는 DO 농도가 2 ppb에서 FAC가 억제되었으며 pH 10에서는 DO 농도가 0에서도 FAC 속도는 거의 0을 나타냈다. 재질의 크롬 함량이 감소할수록 유속이 증가하면 FAC 속도도 증가하였다.
- 25 wt% 일 때에는 FAC 속도는 유속의 영향을 거의 받지 않았다. 0.013 wt% 크롬은 시험시간이 증가함에 따라 FAC 속도도 증가하였으나 0.24 wt% 크롬은 시험시간이 증가하면 FAC 속도가 감소하는 경향을 보였다. pH 조절제로 사용하는 아민들도 FAC 속도에 영향을 미쳤으며 재질의 크롬 함량과 시험시간이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였다.
- 만약 배관의 감육 현상이 제때 발견되지 않으면 사전누설 경고 없이 즉각적인 배관 파손이 일어날 수 있다.1) 국내의 경우에는 FAC로 인한 심각한 배관 파단사고는 알려지지 않았으나 FAC에 의한 배관 파손, 누설사고는 지속적으로 발생하고 있다.2) 해외 손상사례로는 1986년 미국의 Surry 원전 2 호기에서 탄소강 배관의 파단사고가 발생하여 심각한 인명 및 경제적인 피해를 준 경우가 있었다.
- 1 wt%만 존재하여도 단상유동 조건에서 발생하는 FAC는 거의 억제되었기 때문이었다.1) 그러나 Fig. 1에서 보인 것과 같이 Ducreux 예측모델에 의하면 재질의 크롬 함량이 0.04 wt% 보다 많으면 FAC가 억제되기 시작하였으나 FAC가 완전히 억제되기 위해서는 크롬 함량이 1 wt% 이상이 되어야 한다. 즉 Ducreux 예측모델은 크롬 함량이 높은 범위에서 매우 보수적으로 FAC 속도를 계산하고 있음을 알 수 있다.
- 이러한 결과는 Bouchacourt의 이론 모델에 의한 계산 결과와 다르다.1) 이 모델에 의하면 강의 크롬 함량이 같을 때 시험시간이 100, 1000, 10000, 30000 시간 등으로 증가하면 상대 FAC 속도가 감소하였다. 그리고 0.
- Bouchacourt는 시간이 경과함에 따라 산화막에 크롬 농도가 증가하므로 산화막의 두께가 증가하고 따라서 산화막의 용해도가 감소하기 때문이라고 생각했다.1) 이 모델을 근거로 장기간 동안 FAC 속도를 예측한 결과는 발전소 자료와 잘 일치하였다.1,6) 독일 Siemens의 WATHEC 전산코드에 사용되고 있는 Kastner 모델은 앞의 모델들과 다르게 Fig.
- 6의 결과와 유사하다.1) 혼합아민으로 pH를 조절한 경우에 0.01 wt% 크롬 재질은 시간이 증가함에 FAC 속도가 증가하였으며 0.13 wt% 크롬 재질은 FAC 속도가 감소하였다. 비록 pH 조절제의 영향을 무시할 수 없지만 이 자료와 AECL과 EPRI-EDF 시험결과로부터 0.
- 2(b)에서와 같이 크롬과 몰리브덴 함량의 합을 재료 인자로 사용하였다. 1,10) 180℃, 고유속의 단상유동 조건에서 200시간 시험을 수행한 결과를 사용하였는데 몰리브덴이 없는 재질의 결과를 비교하였을 때 Ducreux 예측모델보다 보수적인 값을 나타내었다.1)
- 12) 그리고 pH는 온도, DO, 그리고 유속 등 여러 가지 인자들과 관계가 있다.11) pH는 온도에 따라 변하며 시험환경의 온도가 같은 경우에는 중성인 경우보다 알칼리 용액에서 FAC가 억제되는 DO 농도가 낮다.13)
- 여기서 낮은 FAC 속도는 산화물 중 높은 크롬 함량에 기인한다.12,16) 그리고 15Mo3 재질은 pH가 9.2에서 9.8로 증가하면 FAC 속도는 100 g/cm2h에서 0.1 g/cm2h로 급격히 감소였으나 13CrMo4.4 재질은 FAC 속도가 18 g/cm2h에서 0.1 g/cm2h로 감소하였다. 이러한 결과는 크롬을 포함한 재질은 수화학 환경의 변화에 따라 FAC 속도 차이가 크지 않음을 나타낸다.
- 13) 유속이 5∼7 m/s 일 때, pH 7에서 FAC 속도는 pH 10에서 FAC 속도보다 200배 정도 높았다.
- 5) 이 결과는 Heitmann 등이 여러 가지 탄소강을 사용하여 실험한 결과와 유사하다.14) Heitmann 등의 실험 결과들도 pH 9 까지는 재질의 FAC 속도가 천천히 감소하다가 pH 9 이상에서는 급격하게 감소하는 경향을 나타냈다. Fig.
- 25 wt% 일 때에도 유속이 3 m/s에서 40 m/s로 증가하면 FAC 속도는 증가하고 있음을 보였다.15) 용액의 pH가 10인 경우에는 유속의 영향을 거의 받지 않았으며 DO 농도가 0 일지라도 FAC가 거의 발생하지 않았다.
- 15Mo3 재질과 13CrMo4.4 재질은 같은 시험환경(39 m/s, DO<5 ppb, 180℃, 40 bar, 200/400 시간)에서 시험을 했는데 15Mo3 재질이 크롬 함량이 1 wt%인 13CrMo4.4 재질 보다 FAC 속도가 높았다.
- 1) 국내의 경우에는 FAC로 인한 심각한 배관 파단사고는 알려지지 않았으나 FAC에 의한 배관 파손, 누설사고는 지속적으로 발생하고 있다.2) 해외 손상사례로는 1986년 미국의 Surry 원전 2 호기에서 탄소강 배관의 파단사고가 발생하여 심각한 인명 및 경제적인 피해를 준 경우가 있었다. 이 사건을 계기로 20여 년 동안 전 세계적으로 FAC에 관한 연구를 수행해 오고 있어, 지금은 잘 알려진 현상이 되었다.
- 2,3) FAC는 배관 내부에 생성된 탄소강이나 저합금강의 보호 산화막이 유체나 습증기에 용해되는 속도가 증가함으로서 가속된다. 이러한 산화막의 안정성과 용해도는 재질의 성분 및 함량에 영향을 많이 받는다.
- 21) 캐나다의 Babcock & Wilcox와 미국의 Bechtel SAIC 시험결과에 의하면 최근 원전에서 pH 조절제로 암모니아에서 혼합아민으로 교체한 것이 FAC 저감화에 유리하지 않게 보인다.
- 수화학 환경조건과 시험결과를 Table 1과 2에 나타내었다.22) 강의 크롬 함량과 시험시간이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였다. 강의 크롬 함량이 증가할수록 생성된 산화막의 두께는 증가하였으며 유체 속으로 용출되는 금속의 양은 감소하였다.
- 사용된 아민의 pH 차이에 의한 FAC 속도 영향은 크지 않고 주로 사용된 아민들에 의해 FAC 속도가 증가하였다.22) 탄소강의 FAC는 금속의 표면에 생성된 산화막의 용해가 가속화되어 발생한다. 고온에서는 유체 경계영역을 통한 철 성분의 이동 속도가 크기 때문에 유체 속에 있는 아민들이 철 성분과 반응하면 FAC 속도를 가속화하게 된다.
- 23,24) 이 시험에서 분산제 관계없이 재질의 크롬 함량이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였으며 12 wt% 크롬을 함유한 재질은 산화막의 크롬 함량이 26 wt%∼30 wt%로 증가하였다.
- 04 wt% 이상 크롬을 함유한 재질은 시험시간에 따라 FAC 속도가 급격하게 감소함을 보이고 있다.6) HTR loop를 사용한 자료는 크롬 함량이 증가함에 따라 FAC 속도가 감소하고 있으며 0.04 wt% 크롬 위치에서 변곡점을 나타냈다.
- 1 wt% 보다 높을 때는 Ducreux 모델에 의한 FAC 속도 예측 값은 실제 프랑스 발전소에서 측정한 값보다 높게 나타났다.6) 이것으로 FAC 속도 예측코드는 크롬의 함량이 0.1 wt% 이상에서 FAC 속도를 더 보수적으로 계산함을 알 수있다. 따라서 EPRI와 EDF는 FAC 예측 모델에 의한 FAC 속도 예측 값의 보완을 위해 크롬 함량이 다른 탄소강으로 CIROCO loop을 사용하여 FAC 시험을 공동 수행하였다.
- 24 wt% 크롬 시험자료에서 시간이 경과함에 따라 재질의 FAC 속도가 계속해서 증가하지 않고 약간 감소함을 보이는 유사한 경향을 보이고 있다. AECL 결과에서 0.013 wt% 크롬을 사용하여 14,000 시간 이상 시험을 수행한 결과에서 FAC 속도는 감소하지 않았으나 0.009 wt% 크롬을 사용한 EPRI-EDF 결과는 시간에 따라 FAC 속도가 감소하였다. 따라서 AECL과 EPRI-EDF 시험결과로부터 0.
- 33 wt% 크롬이 함유된 재질을 사용하여 오랜 시간 동안(611일, 110일) 진행되었다. Chalk River 실험실에서 HTR loop를 사용하여 측정한 값에서 재질의 크롬 함량이 0.04 wt% 이상이면 FAC 속도가 급격히 감소함을 보이나 Ducreux 모델에 의한 예측 값은 완만하게 감소하였다. 일반적으로 FAC는 시간에 따라 부식속도가 선형으로 나타난다.
- EPRI와 EDF의 공동 보고서 자료에 의하면 크롬 함량이 0.1 wt% 보다 높을 때는 Ducreux 모델에 의한 FAC 속도 예측 값은 실제 프랑스 발전소에서 측정한 값보다 높게 나타났다.6) 이것으로 FAC 속도 예측코드는 크롬의 함량이 0.
- pH 7에서는 크롬 함량에 따른 유속 시험(180℃, DO<5 ppb)결과 크롬 함량이 2.25 wt% 일 때에도 유속이 3 m/s에서 40 m/s로 증가하면 FAC 속도는 증가하고 있음을 보였다.
- 24 wt% 크롬은 시험시간이 증가하면 FAC 속도가 감소하는 경향을 보였다. pH 조절제로 사용하는 아민들도 FAC 속도에 영향을 미쳤으며 재질의 크롬 함량과 시험시간이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였다. 고온에서 암모니아<암모니아+에탄올아민+DMA<암모니아+에탄올아민 순서로 사용된 아민에 따라 FAC 속도가 증가하였다.
- 22) 강의 크롬 함량과 시험시간이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였다. 강의 크롬 함량이 증가할수록 생성된 산화막의 두께는 증가하였으며 유체 속으로 용출되는 금속의 양은 감소하였다. 이러한 결과는 AVT 환경(10B 조건과 같음)에서 크롬 함량에 따라 고분자 분산제 영향을 평가한 결과와 비슷하였다.
- pH 조절제로 사용하는 아민들도 FAC 속도에 영향을 미쳤으며 재질의 크롬 함량과 시험시간이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였다. 고온에서 암모니아<암모니아+에탄올아민+DMA<암모니아+에탄올아민 순서로 사용된 아민에 따라 FAC 속도가 증가하였다. 그러나 낮은 온도에서 가동하는 계통들에서 철 성분들이 더 많이 용해되기 때문에이 계통들 내의 pH에 영향을 미치는 아민들의 특징을 고려해야한다.
- 4에서 크롬 함량의 증가는 FAC 속도에 영향을 미치지 않았다. 그리고 FAC 속도는 pH 증가에 따라 모든 크롬 함량에서 비선형적 으로 감소하고 있으며 Fig. 4와 같이 pH 9와 9.5 사이에서 FAC 속도는 급격하게 감소하는 경향을 보였다.5) 이 결과는 Heitmann 등이 여러 가지 탄소강을 사용하여 실험한 결과와 유사하다.
- 4로 증가함에 따라 FAC 속도는 각 각 15배와 10배로 감소하였다. 그리고 pH 6.86과 pH 10.4에서 크롬 함량을 0.003 wt%에서 1.01 wt%로 증가시키면 FAC 속도는 각각 20배와 13배 증가하였다. 즉 재질의 크롬 함량이 적을수록 중성 환경에서는 고 pH로 제어하는 것이 FAC 저감에 유리하며, 중성 pH에서는 재질의 크롬 함량을 높이는 것이 FAC 저항성을 높이는데 유리하였다.
- 그리고 암모니아<암모니아+에탄올아민+DMA<암모니아+에탄올아민 순서로 사용된 아민에 따라 FAC 속도가 증가하였다.
- 그러나 낮은 온도에서 가동하는 계통들에서 철 성분들이 더 많이 용해되기 때문에이 계통들 내의 pH에 영향을 미치는 아민들의 특징을 고려해야한다. 기 발표된 문헌자료 분석을 통하여 재질에 함유된 크롬 인자가 FAC에 미치는 정성적인 경향뿐만 아니라 정량적인 값들도 파악할 수 있었다. 그러나 아직 많은 FAC 자료들이 상대 FAC 속도로 나타내므로 국내에서 구축중인 대규모 FAC 실증시험설비를 이용하여 크롬 인자와 여러 가지 영향 인자들과의 상호관계를 정량적으로 연구할 예정이다.
- 따라서 AECL과 EPRI-EDF 시험결과로부터 0.013 wt%∼0.04 wt% 크롬과 크롬 함량이 0.013 wt% 이하인 재질을 사용하여 위에서 시험한 시간 동안 (14000 시간) 혹은 더 장기간 동안 시험을 수행하면 FAC 속도가 감소하는 크롬 함량을 정확히 알 수 있을 것이다.
- 3에 나타냈다. 모든 pH 조건에서 크롬 함량이 증가할수록 FAC 속도는 감소하였으나 pH 10.4에서 크롬 함량의 증가는 FAC 속도에 영향을 미치지 않았다. 그리고 FAC 속도는 pH 증가에 따라 모든 크롬 함량에서 비선형적 으로 감소하고 있으며 Fig.
- 비록 pH 조절제의 영향을 무시할 수 없지만 이 자료와 AECL과 EPRI-EDF 시험결과로부터 0.013 wt%∼0.04 wt% 크롬 재질을 사용하여 장기간 동안 시험을 수행하면 FAC 속도가 감소하는 크롬 함량을 정확히 알수 있을 것이다.
- 7(d)는 1200 시간 오랫동안 시험한 자료인데 시험 중간에 산소가 유입되어 579 시간 정도만 유효한 결과를 보였다. 시험시간을 100 시간 간격으로 충분히 오랫동안 수행하였을 때 시간이 증가함에 따라 FAC 속도는 증가하다가 이후 안정화되거나 약간 감소하는 비슷한 경향을 보였다. 강의 크롬 함량이 같은 경우에도 시험마다 다른 값들을 보였는데 이것은 시험마다 초기 표면 상태가 다르고 또 보충수의 수질이 개선되었기 때문이었다.
- 08 wt%만 첨가해도 FAC 억제가 가능함을 알 수 있다. 실제 원전 현장에서 관찰된 자료는 크롬 함량이 0.1 wt% 일 때 FAC이 거의 억제되고 있음을 보이고 있으며 이 실험 자료와 잘 일치하고 있음을 보이고 있다.18) 그러나 pH 9.
- 23,24) 이 시험에서 분산제 관계없이 재질의 크롬 함량이 증가할수록 FAC 속도가 감소하였으며 12 wt% 크롬을 함유한 재질은 산화막의 크롬 함량이 26 wt%∼30 wt%로 증가하였다. 위의 시험결과들에 의하면 크롬 함량이 높은 재질은 산화막의 두께가 두꺼우며 금속 이온들이 용출되는 양도 감소하였다. 시험시간이 증가함에 따라 금속이온들은 계속 용출되므로 산화막에 잔존하는 크롬 함량은 증가하게 되며 그 결과 FAC 속도는 감소하게 된다.
- 이 시험 결과로 140℃, pH 7∼10 범위에서 가동할 경우에는 탄소강에 크롬을 0.08 wt%만 첨가해도 FAC 억제가 가능함을 알 수 있다.
- 04 wt% 크롬 재질을 사용하여 장기간 동안 시험을 수행하면 FAC 속도가 감소하는 크롬 함량을 정확히 알수 있을 것이다. 이 시험결과로 pH 조절제로 혼합아민을 사용하였을 때 발생한 FAC 속도 증가는 강의 크롬 함량을 0.01 wt%에서 0.04 wt% 사이의 크롬강으로 교체하면 증기발생기 운전온도(282℃)에서 FAC를 감소시킬 수 있음을 알 수 있었다.
- 크롬 함량이 일정할 때는 pH 증가에 따라 FAC 속도가 감소하였으며 pH가 일정할 때는 크롬 함량이 증가함에 따라 FAC 속도는 감소하였다. 재질의 크롬 함량이 0.08 wt% 로 증가할 경우에는 FAC 속도가 0.1 mm/y 이하로 감소하 였으며 pH 영향은 매우 적게 나타났다. 이 시험 결과로 140℃, pH 7∼10 범위에서 가동할 경우에는 탄소강에 크롬을 0.
- 2에서는 DO 농도가 2 ppb에서 FAC가 억제되었으며 pH 10에서는 DO 농도가 0에서도 FAC 속도는 거의 0을 나타냈다. 재질의 크롬 함량이 감소할수록 유속이 증가하면 FAC 속도도 증가하였다. 그러나 재질의 크롬 함량이 2.
- 01 wt%로 증가시키면 FAC 속도는 각각 20배와 13배 증가하였다. 즉 재질의 크롬 함량이 적을수록 중성 환경에서는 고 pH로 제어하는 것이 FAC 저감에 유리하며, 중성 pH에서는 재질의 크롬 함량을 높이는 것이 FAC 저항성을 높이는데 유리하였다.
- 2 ppb 인 환경에서 크롬 함량의 증가에 따른 FAC 속도와 pH 와의 관계를 나타내었다. 크롬 함량이 일정할 때는 pH 증가에 따라 FAC 속도가 감소하였으며 pH가 일정할 때는 크롬 함량이 증가함에 따라 FAC 속도는 감소하였다. 재질의 크롬 함량이 0.
- 탄소강과 저합금강(1 wt% Cr, 2.25 wt% Cr)을 사용하여 pH 7, DO<40 ppb, 유속 35 m/s의 단상유동 조건에서 시험한 결과 크롬 함량의 증가에 따른 FAC 속도는 시험온 도의 영향도 받았다.
- 혼합아민을 사용하였을 때가 암모니아만 사용하였을 때보다 FAC 속도가 높았다. 그리고 암모니아<암모니아+에탄올아민+DMA<암모니아+에탄올아민 순서로 사용된 아민에 따라 FAC 속도가 증가하였다.
후속연구
- 1)나 Bouchacourt(Fig. 2(a))와 같은 FAC 속도 예측 모델들은 최근의 시험결과들에 의한 자료를 바탕으로 수정되어야 할 것으로 생각된다.
- 기 발표된 문헌자료 분석을 통하여 재질에 함유된 크롬 인자가 FAC에 미치는 정성적인 경향뿐만 아니라 정량적인 값들도 파악할 수 있었다. 그러나 아직 많은 FAC 자료들이 상대 FAC 속도로 나타내므로 국내에서 구축중인 대규모 FAC 실증시험설비를 이용하여 크롬 인자와 여러 가지 영향 인자들과의 상호관계를 정량적으로 연구할 예정이다.
- 15,19) 같은 온도에서 크롬 함량이 증가 할수록 FAC 속도는 감소하였으며 FAC 최대 속도는 탄소 강에서 FAC 최대 속도를 보이는 150℃보다 낮은 온도로 이동하였다. 위의 시험결과들에서 크롬 함량에 따른 FAC 속도는 여러 가지 환경인자들과 상호관계가 있으므로 시험 조건들을 자세히 분석해야 한다.
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