[논문]충주시 초미세먼지 (PM2.5)의 배출원 기여도 추정에 관한 연구

강병욱; 이학성

doi:10.5572/kosae.2015.31.5.437

충주시 초미세먼지 (PM2.5)의 배출원 기여도 추정에 관한 연구
Source Apportionment of Fine Particulate Matter (PM2.5) in the Chungju City 원문보기

한국대기환경학회지 = Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, v.31 no.5, 2015년, pp.437 - 448

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The purpose of this study is to present the source contribution of the fine particles ($PM_{2.5}$) in Chungju area using the CMB (chemical mass balance) method throughout the four seasons in Korea. The Chungju's annual average level of $PM_{2.5}$ was $48.2{\mu}g/m^3$, which exceeded two times higher than standard air quality. Among these particles, the soluble ionic compounds represent 54.2% of fine particle mass. Additionally, the OC concentration in Chungju stayed similar to other domestic cities, while the EC concentration decreased significantly compared to other domestic/international cities. The concentration of sulfur represented the highest composition (8%) among the fine particle compounds. According to the CMB results, the general trend of the $PM_{2.5}$ mass contributors was the following: secondary aerosols (50.5%: ammonium sulfate 26.5% and ammonium nitrate 24.0%) > gasoline vehicle (18.3%) > biomass burning (11.0%) > industrial boiler (6.0%) > diesel vehicles (4.4%). The contribution of the secondary aerosols was the main cause than others. This impact is assumed to be emitted from air pollutants of urban cities or neighbor countries such as China.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 CMB 수용모델을 이용하여 충주지역에 영향을 미치는 초미세먼지(PM_2.5)에 대한 배출원 기여도추정 연구를 2013년 5월부터 2014년 1월까지 사계절에 대하여 연구한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
본 연구의 주요 목적은 중부권에 위치한 충주시 초미세먼지 농도에 영향을 미치는 배출원 기여도를 추정 하는 것이다. CMB (chemical mass balance) 수용모델은 2013년 5월부터 2014년 1월 사이에 계절별 7회씩 총 28개 시료에 대한 배출원 기여도를 규명하는 연구에 이용하였다.

제안 방법

0의 범위를 가지는지 확인하였고 Chi-square는 각 성분에 대한 측정농도와 계산농도간 오차의 제곱을 가중합계한 것으로 측정농도와 계산농도는 매우 잘 일치한다고 판단되는 1과 2사이에 값인지를 확인하였다. 다음으로 Percent mass는 측정된 중량농도에 대한 모델에 의해서 구해진 각 SCE (source contribution estimates)의 합의 비율로 80~120% 범위를 가지는지 확인하였다.
분석기의 검량선을 점검하기 위해서 3개의 공시험 석영 여과지에 수용액상의 sucrose를 각각 28.5 μg, 57.0 μg, 그리고 85.5 μg을 주입한 후 농도를 분석 하여 분석기의 선형선을 점검하였다.
수용성 이온성분들(Na+, Mg2+, Cl-, NO3- , SO42-, NH4+)의 농도를 측정하기 위하여 이온크로마토그래피(IC, Dionex ICS-1000)를 이용 하였다.
봄철은 2013년 5월 2일부터 5월 9일까지, 여름철은 2013년 7월 25일부터 8월 2일까지, 가을철은 2013년 10월 28일부터 11월 4일까지, 겨울철은 2014년 1월 6일부터 1월 13일까지 총 28회에 걸쳐서 측정이 이루어졌다. 시료채취는 측정당일 오전 10시부터 다음날 오전 9시까지 24시간 동안 연속 7일간 집중적으로 측정하였다. 시료 채취 지점은 그림 1과 같다.
원소성분의 분석은 미국 Harvard 대학(Boston, MA)에 의뢰하여 다른 분석방법보다 원소 검출능력이 뛰어난 XRF를 이용하여 분석하였다(Kang et al., 2011b). 전체 원소들에 대하여 감도를 최대화하기 위하여 단일 분석 시 여러 가지의 각기 다른 분석조건을 이용하였다.
, 2011b). 전체 원소들에 대하여 감도를 최대화하기 위하여 단일 분석 시 여러 가지의 각기 다른 분석조건을 이용하였다. 측정항목은 Na부터 U까지이며 시료 중 검출한계 이상의 원소는 47개 원소들이며, 공시료(blank filter) 분석에 의하여 검출된 원소의 농도를 보정한 후, 여지 채취면적을 곱하고, 여지를 통과한 공기량으로 나누어 대기 중 농도를 구하였다.
채취된 PM2.5의 질량농도를 측정하기 위하여 채취되기 전, 후의 여지를 항온·항습장치(Nikko auto dry desiccator)에 24시간 이상 보관하여 습기를 제거한 다음, 전자저울(Satorius사제)을 이용하여 무게를 측정하였고, 측정시 발생하는 오차를 보정하기 위하여 시료채취용 여지와 함께 비교여지를 세 장을 추가로 준비 하여 보정하였다.
7 L/min인 annular denuder system (이하 디누더 측정기라 함)을 3대 이용 하였다. 첫 번째 디누더 측정기는 초미세먼지(PM_2.5)의 질량 및 수용성 이온성분을 측정하기 위하여 사용하였고, 두 번째 및 세 번째의 디누더 측정기는 PM_2.5의 원소성분 및 탄소성분을 측정하기 위하여 사용하였다.
전체 원소들에 대하여 감도를 최대화하기 위하여 단일 분석 시 여러 가지의 각기 다른 분석조건을 이용하였다. 측정항목은 Na부터 U까지이며 시료 중 검출한계 이상의 원소는 47개 원소들이며, 공시료(blank filter) 분석에 의하여 검출된 원소의 농도를 보정한 후, 여지 채취면적을 곱하고, 여지를 통과한 공기량으로 나누어 대기 중 농도를 구하였다. XRF를 이용하여 분석한 결과 최대로 검출된 성분은 Na, Mg, Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Se, Br, Rb, Sr, Y, Zr, Nb, Mo, Pd, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Cs, Ba, La, Ce, Sm, Eu, Tb, W, Au, Hg, Tl, Pb 등 47가지 성분이 검출한계 이상으로 검출되었다.

대상 데이터

본 연구의 주요 목적은 중부권에 위치한 충주시 초미세먼지 농도에 영향을 미치는 배출원 기여도를 추정 하는 것이다. CMB (chemical mass balance) 수용모델은 2013년 5월부터 2014년 1월 사이에 계절별 7회씩 총 28개 시료에 대한 배출원 기여도를 규명하는 연구에 이용하였다.
환경대기 중 초미세먼지 채취는 충주시 도심에 위치한 칠금동사무소 옥상에서 시료를 채취하였다. 봄철은 2013년 5월 2일부터 5월 9일까지, 여름철은 2013년 7월 25일부터 8월 2일까지, 가을철은 2013년 10월 28일부터 11월 4일까지, 겨울철은 2014년 1월 6일부터 1월 13일까지 총 28회에 걸쳐서 측정이 이루어졌다. 시료채취는 측정당일 오전 10시부터 다음날 오전 9시까지 24시간 동안 연속 7일간 집중적으로 측정하였다.
시료채취장치는 채취유량이 16.7 L/min인 annular denuder system (이하 디누더 측정기라 함)을 3대 이용 하였다. 첫 번째 디누더 측정기는 초미세먼지(PM_2.
유기탄소와 원소탄소의 분석은 미국 Harvard 대학(Boston, MA) 분석센터를 통해 실시하였고 Sunset Inc가 개발한 NIOSH 5040 OC/EC 분석기가 사용되었다. 유기탄소의 열분해로 인해 생성된 원소탄소의 양을 보정하기 위해서 빛 투과 성질을 응용한 TOT 방법이 적용되었다.
본 연구에서 충주지역에 영향을 미칠 수 있는 배출원을 조사한 결과 토양, 자동차(가솔린 및 디젤), 충주산업단지의 산업용 보일러, 충주시 소각로 등이 주요한 배출 원으로 볼 수 있으며 다른 도시지역과 달리 충주시는 과거 중원군과 통합되어 주변의 농촌지역 면적이 상당히 넓기 때문에 식물연소로 인한 배출원 또한 주요 배출원으로 볼 수 있으며 다음으로 도시지역의 대기 중에서 생성되는 이차입자 등이 주요한 배출원으로 파악되었다. 이와 같은 결과를 바탕으로 초미세먼지 배출원으로는 토양, 가솔린 자동차, 디젤 자동차, 식물연소(biomass burning), 소각로, 산업용 보일러, 이차입자 등으로 선정하였으며 PM_2.5 배출원 구성물질 성분비 자료는 본 연구진이 국내의 산업단지 인근에 위치한 도시지역에 CMB 수용모델 적용을 위하여 개발된 배출원 구성물질 성분비 자료를 사용하였으며(Lee et al., 2010) 이차입자인 ammonium sulfate와 ammonium nitrate에 대한 배출원 구성물질 성분비 자료는 미국 EPA에서 보고된 자료를 이용하였다(Watson et al., 1994). 배출원 중 도로먼지는 자동차 및 토양과 심각한 공선성을 나타내어 제외하였으며, meat cooking은 biomass burning과 유사성을 보이기 때문에 대표적으로 biomass burning 구성비를 사용하였다.
탄소 성분 채취를 위해 직경 47 mm의 석영여과지(Quartz fiber filter, Whatman사제)를 사용하였다. 사용 전에 여과지에 잔존하는 오염물질(탄소성분)을 제거하기 위하여 650°C에서 3시간 동안 전처리 한 후 페트리 디쉬에 밀봉하여 사용 전까지 냉장 보관하였다.
환경대기 중 초미세먼지 채취는 충주시 도심에 위치한 칠금동사무소 옥상에서 시료를 채취하였다. 봄철은 2013년 5월 2일부터 5월 9일까지, 여름철은 2013년 7월 25일부터 8월 2일까지, 가을철은 2013년 10월 28일부터 11월 4일까지, 겨울철은 2014년 1월 6일부터 1월 13일까지 총 28회에 걸쳐서 측정이 이루어졌다.

데이터처리

CMB 수용모델 결과의 검증은 CMB8에 출력된 결과들을 이용하여 검증할 수 있는 모델내 진단방법을 활용하여 자체 검증하였다. 본 연구에서 사용한 CMB8의 진단방법은 R-square로 계산된 성분농도의 분산으로써 설명될 수 있는 측정농도의 분산비로 R-square값이 0.

이론/모형

본 연구에서 충주시 초미세먼지의 배출원 기여도 산정을 위해 수용모델의 한 종류이면서 최근에 미국 EPA에서 성능을 향상시킨 CMB8 (chemical mass balance, version 8.0) 수용모델을 이용하였다.
유기탄소와 원소탄소의 분석은 미국 Harvard 대학(Boston, MA) 분석센터를 통해 실시하였고 Sunset Inc가 개발한 NIOSH 5040 OC/EC 분석기가 사용되었다. 유기탄소의 열분해로 인해 생성된 원소탄소의 양을 보정하기 위해서 빛 투과 성질을 응용한 TOT 방법이 적용되었다. 분석기의 검량선을 점검하기 위해서 3개의 공시험 석영 여과지에 수용액상의 sucrose를 각각 28.

성능/효과

1) 충주시 초미세먼지 농도는 연평균 48.2 μg/m3으로 대기환경기준의 두 배 높은 농도를 나타내었으며 초미세먼지 중 수용성 이온성분의 비율이 54.2%로 매우 높은 비율을 나타내었다.
2) OC의 농도는 국내 도시지역과 유사한 농도를 나타낸 반면에 EC의 농도는 1.79 μg/m3으로 국내외 도시 지역에 비하여 매우 낮게 나타나 충주시에서 직접적인 배출량이 상대적으로 다른 도시에 비하여 낮은 것으로 나타났으나 OC/EC 비율이 3.26으로 높은 것으로 볼 때 이차입자 생성에 의한 OC 기여가 높은 것으로 추정된다.
3) 원소성분 중 S의 농도가 초미세먼지의 8.0%를 차지하는 높은 비율을 나타내었으며 다음으로 Cl, K 등이 높게 나타났으며 이는 화석연료 등의 인위적인 배출원과 식물연소배출원 기여가 높았기 때문에 나타난 결과로 판단된다.
4) CMB 수용모델 수행을 위한 PM_2.5 배출원 구성물질 성분비 자료는 토양, 가솔린 자동차, 디젤 자동차, 식물연소(biomass burning), 소각로, 산업용 보일러, 황산암모늄, 질산암모늄 등 8개 배출원 자료를 이용하여 수행하였으며 모델수행 결과 자체 진단요소인 R-square, Chi-square, Percent mass의 값들이 유의한 수준으로 평가되었다.
5) 초미세먼지에 대한 배출원 기여도는 황산암모늄(26.5%)>질산암모늄(24.0%)>가솔린 자동차(18.3%)>식물연소(11.0%)>산업용 보일러(6.0%)>디젤 자동차(4.4%) 등의 순으로 높게 나타났다.
PM2.5 중 주요 수용성 이온인 SO42-, NH4+, NO3- 이 각각 평균적으로 21%, 13%, 20%로 SO42->NO3- >NH4+순으로 나타났으며, 초미세먼지에 대한 전체 수용성 이온성분이 차지하는 비율은 54%로 매우 높은 비율을 나타내고 있다.
측정항목은 Na부터 U까지이며 시료 중 검출한계 이상의 원소는 47개 원소들이며, 공시료(blank filter) 분석에 의하여 검출된 원소의 농도를 보정한 후, 여지 채취면적을 곱하고, 여지를 통과한 공기량으로 나누어 대기 중 농도를 구하였다. XRF를 이용하여 분석한 결과 최대로 검출된 성분은 Na, Mg, Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Se, Br, Rb, Sr, Y, Zr, Nb, Mo, Pd, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Cs, Ba, La, Ce, Sm, Eu, Tb, W, Au, Hg, Tl, Pb 등 47가지 성분이 검출한계 이상으로 검출되었다.
각 계절별 PM2.5의 농도 특성을 파악하기 위하여 계절별(봄, 여름, 가을, 겨울) 농도를 비교한 결과 가을철 (52.6 μg/m3)>봄철(47.7 μg/m3)>여름철(47.6 μg/m3)>겨울철(44.8 μg/m3 )의 순으로 나타났다.
따라서 이와 같이 EC의 농도가 낮은 것은 충주지역에서 직접적인 배출량이 타 도시에 비하여 작기 때문에 농도가 낮게 나타난 것으로 판단된다. 그림 4에서 전체 측정자료에 대한 OC와 EC의 상관계수는 0.91로 높은 상관관계를 나타내어 OC와 EC의 배출원이 상당부분 관련이 된다는 것을 나타내고 있음을 알 수 있으며 탄소농도의 일변화는 겨울철에 가장 높았으며 봄철과 가을철에도 비교적 높은 농도를 보였으며 여름철에는 낮은 농도를 보이며 변화가 작게 나타났다(그림 4).
CMB 수용모델 결과의 검증은 CMB8에 출력된 결과들을 이용하여 검증할 수 있는 모델내 진단방법을 활용하여 자체 검증하였다. 본 연구에서 사용한 CMB8의 진단방법은 R-square로 계산된 성분농도의 분산으로써 설명될 수 있는 측정농도의 분산비로 R-square값이 0.8~1.0의 범위를 가지는지 확인하였고 Chi-square는 각 성분에 대한 측정농도와 계산농도간 오차의 제곱을 가중합계한 것으로 측정농도와 계산농도는 매우 잘 일치한다고 판단되는 1과 2사이에 값인지를 확인하였다. 다음으로 Percent mass는 측정된 중량농도에 대한 모델에 의해서 구해진 각 SCE (source contribution estimates)의 합의 비율로 80~120% 범위를 가지는지 확인하였다.
5 배출원에 대한 배출원 구성물질 성분비(source profile) 자료가 필요하다. 본 연구에서 충주지역에 영향을 미칠 수 있는 배출원을 조사한 결과 토양, 자동차(가솔린 및 디젤), 충주산업단지의 산업용 보일러, 충주시 소각로 등이 주요한 배출 원으로 볼 수 있으며 다른 도시지역과 달리 충주시는 과거 중원군과 통합되어 주변의 농촌지역 면적이 상당히 넓기 때문에 식물연소로 인한 배출원 또한 주요 배출원으로 볼 수 있으며 다음으로 도시지역의 대기 중에서 생성되는 이차입자 등이 주요한 배출원으로 파악되었다. 이와 같은 결과를 바탕으로 초미세먼지 배출원으로는 토양, 가솔린 자동차, 디젤 자동차, 식물연소(biomass burning), 소각로, 산업용 보일러, 이차입자 등으로 선정하였으며 PM_2.
본 연구에서 측정된 PM2.5의 농도는 미국 EPA의 NAAQS PM2.5 기준농도인 15 μg/m3 (연평균)과 비교해 볼 때 3배 이상에 해당되는 농도였으며 2015년 적용되는 우리나라 초미세먼지 기준농도인 25 μg/m3(연평균)에 비교해 볼 때 2배에 해당되는 농도임을 알 수 있다(http://www.nier.go.kr/NIER/EgovMovePage.do?linkPage=/kor/nf/ nier-nf-03).
분석 대상 원소성분 중 농도가 가장 높게 나타난 성분은 S으로 평균 3.845 μg/m3으로 나타났으며, 이는 초미세먼지의 8.0%에 해당된다.
4%) 등의 순으로 높게 나타났다. 수용모델 결과에 의하면 초미세먼지에 대한 이차오염물질의 기여도가 타 배출원에 비하여 높게 나타났으며 이와 같은 결과는 수도권이나 중국 등의 외부지역에서 배출된 대기오염물질이 중, 장거리 이동에 의해 충주시에 많은 영향을 미치고 있는 것으로 판단된다.
이와 같은 결과는 충주지역 주변지역에서 농업잔재물 소각에 의한 기여가 높았기 때문에 나타난 결과로 판단 된다. 초미세먼지에 대한 수용모델을 수행한 결과 가스상물질이 대기 중에서 반응에 의해 생성된 이차오염물질인 황산암모늄과 질산암모늄의 기여도가 타 배출원에 비하여 높게 나타났으며 이와 같은 결과는 수도권이나 중국 등의 외부지역에서 배출된 대기오염물질이 중, 장거리 이동에 의해 충주시에 많은 영향을 미치고 있는 것으로 판단된다.
5에 대한 배출원별 평균농도에 대한 기여도를 나타내었다. 표 5에서 CMB 수용모델을 통한 모델 수행 결과는 토양, 가솔린 자동차, 디젤 자동차, 식물연소(biomass burning), 소각로, 산업용 보일러, 이차입자 등 8개 배출원들에서 측정치의 93%의 초미세먼지에 대하여 배출원 기여도가 추정되었다. 초미세먼지에 기여도가 가장 높은 부문은 황산암모늄과 질산암모늄으로 각각 초미세먼지 중 12.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	초미세먼지가 호흡을 통해 인체에 흡수될 경우 어떤 질환을 일으키는가?	5 μm 이하 크기의 초미세먼지(PM2.5)는 10μm 이하의 크기를 가지는 미세먼지(PM10)에 비해 입자의 크기가 훨씬 작기 때문에 호흡을 통해 인체에 흡수될 경우 폐 깊숙이 침투하여 인체의 조직과 작용하게 되면 폐질환, 순환기질환, 심혈관질환, 뇌졸중 등을 일으키는 것으로 알려져 있다(Schwartz et al., 1996, 1994; Pope et al.
	초미세먼지에 함유되어 있는 중금속은?	선진국에서는 이미 초미세먼지 위주로 관리하고 있다. 특히 초미세먼지에 함유되어 있는 납, 카드뮴, 비소, 망간, 아연, 니켈, 크롬 등의 중금속이 인체에 흡수되어 호흡기 및 순환기계 질환뿐만 아니라 인체 질환을 야기하는 등 인체 위해성이 10 μm에 비하여 훨씬 높아 우리나라의 경우에도 대기환경기준으로 설정되어 2015년부터 시행되고 있다.
	우리나라 초미세먼지 농도실태는 해외의 도시와 비교했을 때 어느정도 수준인가?	4 μg/m3) 등 지역별 초미세먼지 농도 측정결과 중부지역의 농도가 가장 높은 수치를 나타내는 것으로 분석되었다. 이와 같은 국내 도시의 초미세먼지 농도 수준은 미국의 주요 6대 도시(보스톤, 시카고, 휴스턴, LA, 워싱턴DC, 디트로이트) 평균 14 μg/m3보다 2배 이상 높은 수준이며, 세계보건기구(WHO)의 권고기준인 10 μg/m3의 3배에 달하는 것으로 나타났다(http://www.nier.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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